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Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的晶化和储氢性能研究

作　者: 庄伟
导　师: 杜宇雷
学　校: 南京理工大学
专　业: 材料学
关键词: 储氢合金 金属玻璃 热力学性能 氢化效应 吸放氢 电化学性能
分类号: TG139.8
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


Mg基非晶合金与一般Mg合金相比,一般有着较好的吸放氢动力学性能和较低的放氢温度,且有着Mg基合金储氢容量大的特点,是极有前途的新型储氢合金。本文在详细综述了国内外关于Mg-Ni-La系非晶储氢合金研究成果的基础上,以具有高非晶形成能力(GFA)的几种Mg-Ni-La块体金属玻璃体系合金为研究对象,制备了Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的非晶合金,用XRD和DSC等方法研究了金属玻璃的结构和热力学性能,以及氢化效应对Mg50Ni30La20金属玻璃的结构和热力学性能的影响；进一步研究了金属玻璃的气态吸放氢性能和电化学性能。本文的研究发现：(1)成分分别为Mg50Ni30La20、Mg60Ni23.6La16.4和Mg71Ni18La11的合金具有较高的玻璃形成能力,通过单辊快淬法能获得单一的非晶相合金。三种金属玻璃在加热晶化的过程时表现出很宽的过冷液相区和明显的动力学特性,第一级晶化激活能分别达221.73KJ/mol、231.79 KJ/mol和248.58KJ/mol。Mg50Ni30L20金属玻璃氢化后仍保留着非晶态结构,但晶胞峰变的更宽,各热力学参数都向高温区大幅移动,吸氢后金属玻璃的热稳定性有了很大提高。吸氢使Mg50Ni30La20金属玻璃由2步晶化变成3步晶化,晶化过程更加复杂。金属玻璃的晶化动力学性能也发生了改变,第一级晶化激活能提高到725.56KJ/mol。(2) Mg50Ni30La20金属玻璃有着较好的吸氢动力学性能,在423K和4.5MPa的氢压下,吸氢4h的储氢量约2.5wt.%。但是放氢动力学性能较差,在523K和10-3MPa的氢压下无法放氢,在583K时可以缓慢的放氢,4h放氢量为0.41%。Mg50Ni30La20金属玻璃的P-C-T曲线显示出在0.7MPa左右有较宽且很平坦的吸氢平台压。(3)三种金属玻璃的塔菲尔曲线都显示出在阳极氧化时有钝化现象,铸态合金则钝化部分不明显,同时金属玻璃的腐蚀电位显著高于铸态,表明在电解液中有着更高的抗氧化腐蚀能力。根据Tafel曲线计算的Mg50Ni30La20金属玻璃在自腐蚀电位附近发生的氧化和还原反应的转移电子数都为1。非晶薄带的循环伏安法测试表明,电位提高到一定程度时非晶薄带上的电极反应速率受氢原子扩散控制；电极合金内的氢原子扩散速率受合金内氢原子浓度的影响显著,荷电量为90%、70%、40%和10%时的氢原子扩散速率分别为2.55×10-10、3.12×10-10、3.21×10-10和3.28×10-10 cm2/s,低荷电量下的氢原子扩散更快。几种金属玻璃有着较好的活化性能,放电容量较高但低于铸态,Mg50Ni30La20金属玻璃有很好的循环稳定性,298K下55个循环的容量保持率为76.2%。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
1 绪论  10-20
  1.1 金属玻璃的结构与性能特点  10
  1.2 Mg-Ni系非晶储氢合金的研究现状  10-17
    1.2.1 机械合金化制备Mg基非晶储氢合金研究现状  11-13
    1.2.2 快淬法制备Mg基储氢合金研究现状  13-17
  1.3 Mg-Ni-La合金的非晶形成能力(GFA)  17-18
  1.4 问题的提出和本文的研究内容  18-20
2 实验方法  20-25
  2.1 原材料的选用和金属玻璃的制备  20
    2.1.1 原材料的选用  20
    2.1.2 金属玻璃的制备  20
  2.2 结构分析  20
    2.2.1 XRD分析  20
    2.2.2 DSC分析  20
  2.3 性能分析  20-25
    2.3.1 储氢合金电极的制备  20-21
    2.3.2 充放电测试装置  21
    2.3.3 充放电测试方法  21
    2.3.4 塔菲尔极化曲线测试  21-22
    2.3.5 循环伏安测试  22
    2.3.6 恒电位阶跃法  22-23
    2.3.7 气态吸放氢动力学测试  23-24
    2.3.8 气态P-C-T曲线测试  24-25
3 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的晶化行为和氢化效应  25-37
  3.1 合金的结构  25-26
  3.2 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的热分析结果  26-31
  3.3 吸氢对Mg_(50)Ni_(30)La_(20)结构和晶化的影响  31-35
  3.4 本章小结  35-37
4 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的吸放氢性能  37-41
  4.1 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的吸氢动力学  37-38
  4.2 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的放氢动力学  38-39
  4.3 Mg-Ni-La快体金属玻璃体系的P-C-T曲线  39-40
  4.4 本章小结  40-41
5 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的电化学性能  41-59
  5.1 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的抗腐蚀性能  41-48
    5.1.1 Mg-Ni-La金属玻璃的Tafel曲线特征  42-43
    5.1.2 Mg_(50)Ni_(30)La_(20)金属玻璃在碱液中的还原和氧化  43-46
    5.1.3 Mg-Ni-La合金非晶相对腐蚀电位的影响  46-48
  5.2 Mg_(50)Ni_(30)La_(20)金属玻璃中的氢扩散速率  48-54
  5.3 合金的电化学充放电性能  54-57
  5.4 本章小结  57-59
6 结论  59-61
  6.1 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的晶化行为和氢化效应  59
  6.2 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的吸放氢性能  59
  6.3 Mg-Ni-La块体金属玻璃体系的电化学性能  59-61
致谢  61-62
参考文献  62-68
附录  68

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中图分类: > 工业技术 > 金属学与金属工艺 > 金属学与热处理 > 合金学与各种性质合金 > 其他特种性质合金 > 非晶态合金
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