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序列调控含醛基共聚物的热诱导胶束化及其纳米凝胶

作　者: 杨科
导　师: 蔡远利
学　校: 湘潭大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 序列调控 醛基功能化聚合物 热诱导 胶束化 纳米凝胶
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


具有环境响应特性的智能纳米凝胶的便捷可控制备是当前纳米材料制造领域的研究热点之一。在生物体内,通过调节多肽链的氨基酸分子序列结构,可以简便有效地调控其链间作用力和链的折叠模式,控制其组装成不同结构与功能的蛋白质。受此启发,在高分子自组装过程中,通过调控聚合物链的不同分子序列结构,必将使其具有更丰富的组装过程和更大的结构可调性。本文通过控制水溶性大分子单体聚乙二醇单甲醚甲基丙烯酸酯(PEGMA)和含醛基官能团的甲基丙烯酸酯单体,3-(4-甲酰苯氧基)-2-羟基甲基丙烯酸丁酯(3-(4-formyl phenoxy)-2-hydroxypropyl methacrylate, FPHPMA)的共聚物的序列结构,来调控共聚物的热诱导胶束化及其智能纳米凝胶。通过可见光活化室温RAFT聚合,精确调控两种单体在聚合物链上的序列分布,得到了一系列单体组成相近(～1/1)、分子序列不同、分子量分布较窄(Mw/Mn<1.15)的醛基功能化无规共聚物P(FPHPMA-ran-PEGMA)及醛基功能化无规-嵌段共聚物P(FPHPMA-ran-PEGMA)-b-PFPHPMA或P(FPHPMA-ran-PEGMA)-b-PPEGM A。利用动态激光光散射(DLS)和核磁共振氢谱(1H NMR),研究了序列结构导致共聚物的热诱导胶束化差异；利用己二胺和胶束内的醛基反应,制备了pH和温度双重响应的智能纳米凝胶。研究发现,调控共聚物序列从无规共聚物P(FPHPMA-ran-PEGMA)到无规-嵌段共聚物P(FPHPMA-ran-PEGMA)-b-PPEGMA或P(FPHPMA-ran-PEGMA)-b-PFPHPMA,共聚物水溶液的浊点明显升高,而胶束粒径显著减小,从几百纳米到几十纳米。更重要的是,调控共聚物序列将导致热诱导胶束化机理由单链的嵌入/排出机理改变到小聚集体的融合/消散机理。同时,共聚物水溶液的热响应滞后效应、溶剂同位素效应以及去水合化过程也都强烈地依赖于其序列结构。这些智能纳米凝胶的pH响应特性和温度响应特性也因其聚合物的序列结构不同而有明显的差异。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-8
第一章 绪论  8-16
  1.1 序列结构调控大分子自组装  8-11
    1.1.1 序列结构调控生物大分子的自组装  8-9
    1.1.2 序列结构调控合成高分子的自组装  9-11
  1.2 醛基功能化聚合物的研究进展  11-13
  1.3 基于PEGMA的共聚物及其纳米凝胶的研究进展  13-14
  1.4 本论文的立题依据和主要研究内容  14-16
    1.4.1 本论文的立题依据  15
    1.4.2 本论文的主要研究内容  15-16
第二章 不同分子序列结构的醛基功能化共聚物的光活化室温RAFT聚合  16-23
  2.1 引言  16
  2.2 实验部分  16-18
    2.2.1 试剂及材料  16-17
    2.2.2 P(FPHPMA-ran-PEGMA)大分子链转移剂的合成  17-18
    2.2.3 P(FPHPMA-ran-PEGMA)与FPHPMA或PEGMA的室温RAFT嵌段共聚  18
    2.2.4 主要测试方法  18
  2.3 结果与讨论  18-22
    2.3.1 不同组成比的大分子链转移剂P(FPHPMA-ran-PEGMA)的合成  18-19
    2.3.2 分子序列结构不同的嵌段共聚物的合成与表征  19-21
    2.3.3 不同序列与组成的共聚物样品参数  21-22
  2.4 本章小结  22-23
第三章 序列调控醛基功能化共聚物的热响应胶束化行为  23-33
  3.1 引言  23
  3.2 实验部分  23-24
    3.2.1 材料及试剂  23
    3.2.2 共聚物水溶液的制备  23
    3.2.3 共聚物水溶液的热响应行为考察  23-24
    3.2.4 主要测试方法  24
  3.3 结果与讨论  24-32
    3.3.1 不同序列结构共聚物水溶液的热响应胶束化行为  24-26
    3.3.2 共聚物热响应胶束化行为的浓度依赖性  26-27
    3.3.3 序列结构对共聚物热响应胶束化行为的影响  27-28
    3.3.4 序列结构引起的热响应滞后圈差异研究  28-29
    3.3.5 序列结构引起的热响应溶剂同位素效应差异研究  29-30
    3.3.6 序列结构引起的去水合化过程差异研究  30-32
  3.4 本章小结  32-33
第四章 序列结构调控醛基功能化共聚物的纳米凝胶化  33-40
  4.1 引言  33
  4.2 实验部分  33-34
    4.2.1 材料及试剂  33
    4.2.2 醛基功能化共聚物的纳米凝胶化过程跟踪  33-34
    4.2.3 智能纳米凝胶的pH响应特性考察  34
    4.2.4 智能纳米凝胶的温度响应特性考察  34
    4.2.5 主要测试方法  34
  4.3 结果与讨论  34-39
    4.3.1 共聚物的纳米凝胶化过程的动态激光光散射跟踪  34-35
    4.3.2 共聚物的纳米凝胶化过程的pH值跟踪  35-36
    4.3.3 智能纳米凝胶的分子结构表征  36-37
    4.3.4 序列结构引起的智能纳米凝胶的pH响应差异研究  37-38
    4.3.5 序列结构引起的智能纳米凝胶的温度响应差异研究  38-39
  4.4 本章小结  39-40
总结  40-41
参考文献  41-47
致谢  47-48
附录A (攻读硕士学位期间发表论文目录)  48

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学（高聚物） > 高分子物理和高分子物理化学 > 高聚物的化学性质
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