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多元磁性铁氧体材料的制备、结构及催化性能研究
作 者: 同济
导 师: 李峰
学 校: 北京化工大学
专 业: 化学
关键词: 尖晶石 水热法 复合材料 掺杂 磁性材料 光催化
分类号: TB383.1
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
尖晶石结构的铁氧体材料作为一类重要的功能材料,由于其独特·的光、电、磁等性能,在介电、传感、发光、超导、磁性材料、催化、生物和医药等领域占有重要的地位,并因为其良好的耐酸碱、耐高温的化学稳定性而备受关注。目前的研究主要集中在形貌、粒径大小的控制,以及掺杂和表面改性等方面,制备了系列具有特殊功能的尖晶石型纳米材料。本文采用了成核-晶化隔离法和还原氧化法相结合的方法,实现了尖晶石型铁氧体纳米材料的低温一步制备,在此基础上实现了原子水平上的掺杂,制备除了多元磁性铁氧体纳米材料及复合金属氧化物/碳纳米管复合材料,并将合成材料作为光催化剂考察其催化性能。(1)制备CoxZn1-xFe2O4可见光催化剂,通过各种表征手段研究Co2+掺杂对合成样品的结构、形貌和催化性能的影响,通过调变Co2+掺杂量实现对合成样品的粒径、比表面积、禁带宽度及其磁学性能的控制。将催化剂产品应用于可见光条件下亚甲基蓝的降解反应,重点研究不同Co2+掺杂量对合成样品的光催化活性和光催化效率的影响。(2)引入活性组分Cu2+,制备不同Cu2+掺杂量的多元磁性铁氧体纳米材料CuxCo1-xFe2O4催化剂,通过表征手段研究发现,适量的Cu2+引入后合成样品仍然维持尖晶石晶型,而过量Cu2+的引入(x≥0.6)则使得钴铁尖晶石晶格发生畸变,易于杂晶相的生成。将所制备的催化剂应用于对苯酚的室温下降解反应,考察其催化性能,研究Cu2+掺杂量对催化性能和磁学性能的影响。(3)对CNTs进行表面修饰,引入活性基团,制备CNTs和ZnFe2O4不同质量比的ZnFe2O4/CNTs复合材料,合成的复合材料中ZnFe2O4纳米粒子均匀地负载在CNTs表面,分散度得到了明显提高。将制备的ZnFe2O4/CNTs复合材料应用于可见光条件下亚甲蓝的降解反应,考察其光催化性能,研究不同ZnFe2O4/CNTs质量比对复合材料对光催化性能的影响。
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全文目录
摘要 4-6 Abstract 6-14 第一章 绪论 14-30 1.1 尖晶石型纳米材料简介 14-17 1.1.1 晶体结构简介 14-15 1.1.2 阳离子分布状况 15 1.1.3 磁学性能 15-17 1.2 尖晶石型纳米材料的应用 17-20 1.2.1 颜料及陶瓷材料 17 1.2.2 磁性材料 17-18 1.2.3 吸波材料 18 1.2.4 锂电材料 18-19 1.2.5 传感材料 19 1.2.6 生物医药 19-20 1.2.7 催化材料 20 1.3 尖晶石型复合金属氧化物纳米材料的修饰改性 20-25 1.3.1 掺杂改性 20-23 1.3.1.1 掺杂对磁学性能的影响 21 1.3.1.2 掺杂对电学性能的影响 21-22 1.3.1.3 掺杂对光学性能的影响 22 1.3.1.4 掺杂对催化性能的影响 22-23 1.3.2 表面修饰 23-25 1.3.2.1 表面包覆 23-24 1.3.2.4 复合功能材料的制备 24-25 1.4 尖晶石型纳米材料的制备方法 25-27 1.4.1 化学共沉淀法 25 1.4.2 溶胶—凝胶法 25 1.4.3 微乳液法 25-26 1.4.4 热分解法 26 1.4.5 模板法 26-27 1.4.6 水热法 27 1.5 论文选论文选题的目的与意义 27-30 1.5.1 论文选题的目的与意义 27-28 1.5.2 论文研究内容 28-30 第二章 实验部分 30-37 2.1 实验原料 30 2.2 实验内容 30-34 2.2.1 催化剂的制备 30-32 2.2.1.1 尖晶石型ZnFe_2O_4可见光催化剂的制备 30-31 2.2.1.2 尖晶石型Co_xZn_(1_x)Fe_2O_4可见光催化剂的制备 31 2.2.1.3 ZnFe_2O_4/CNTs复合材料光催化剂的制备 31-32 2.2.1.4 Cu_xCo_(1-x)Fe_2O_4催化剂的制备 32 2.2.3 光催化性能的测试 32-33 2.2.3.1 可见光降解反应装置 32-33 2.2.3.2 目标污染物最大吸收波长的确定 33 2.2.3.3 可见光降解亚甲基蓝实验 33 2.2.4 苯酚氧化实验 33-34 2.2.4.1 实验装置 33-34 2.2.4.2 苯酚氧化实验 34 2.3 样品表征 34-37 2.3.1 X射线衍射分析(XRD) 34 2.3.2 红外光谱(IR)分析 34 2.3.3 紫外—可见光谱(UV-vis)分析 34-35 2.3.4 X射线光电子能谱分析(XPS) 35 2.3.5 低温氮气吸—脱附(BET)分析 35 2.3.6 振动样品磁强计(VSM)测量 35 2.3.7 扫描电镜分析(FESEM) 35 2.3.8 扫描电镜—能量散射谱(FESEM-EDS)分析 35 2.3.9 透射电镜分析(TEM) 35-36 2.3.10 高分辨透射电镜分析(HRTEM) 36 2.3.11 高效液相色谱(HPLC)检测 36-37 第三章 Co~(2+)掺杂型ZnFe_2O_4可见光催化剂的制备及性能研究 37-57 3.1 引言 37-38 3.2 结果与讨论 38-56 3.2.1 ZnFe_2O_4可见光催化剂晶相结构和形貌的表征 38-44 3.2.1.1 晶体结构分析 38-40 3.2.1.2 FESEM表征 40-41 3.2.1.3 TEM & HRTEM表征 41-42 3.2.1.4 ZnFe_2O_4尖晶石铁氧体形成机理的研究 42-44 3.2.2 Co~(2+)掺杂对ZnFe_2O_4晶体结构和形貌的影响 44-52 3.2.2.1 XRD表征 44-46 3.2.2.2 形貌的表征 46-48 3.2.2.3 XPS的表征 48-49 3.2.2.4 Co~(2+)掺杂对ZnFe_2O_4磁学性能的影响 49-50 3.2.2.5 Co~(2+)掺杂对ZnFe_2O_4 UV-vis的影响 50-52 3.2.3 Co_xZn_(1-x)Fe_2O_4光催化降解亚甲基蓝的性能研究 52-56 3.3 小结 56-57 第四章 Cu~(2+)掺杂的CoFe_2O_4催化剂的制备及其性能研究 57-65 4.1 引言 57-58 4.2 结果与讨论 58-64 4.2.1 Cu_xCo(1-x)Fe_2O_4晶相结构和形貌的表征 58-61 4.2.1.1 XRD的表征 58-59 4.2.1.2 FESEM的表征 59-61 4.2.2 Cu~(2+)掺杂对Cu_xCo(1-x)Fe_2O_4磁学性能的影响 61-62 4.2.3 Cu~(2+)掺杂对Cu_xCo(1-x)Fe_2O_4催化性能的研究 62-64 4.3 小结 64-65 第五章 ZnFe_2O_4/碳纳米管复合材料的制备及其性能研究 65-76 5.1 引言 65-66 5.2 结果与讨论 66-74 5.2.1 CNTs结构和形貌的表征 66-68 5.2.1.1 XRD的表征 66 5.2.1.2 FT-IR的表征 66-67 5.2.1.3 FESEM的表征 67-68 5.2.2 ZnFe_2O_4/CNTs晶相结构和形貌的表征 68-72 5.2.2.1 ZnFe_2O_4/CNTs的XRD的表征 68-70 5.2.2.2 ZnFe_2O_4/CNTs的FESEM的表征 70 5.2.2.3 ZnFe_2O_4/CNTs复合材料的形成机理 70-72 5.2.3 ZnFe_2O_4/CNTs复合材料的光催化性能 72-74 5.2.3.1 ZnFe_2O_4/CNTs复合材料的UV-vis表征 72-73 5.2.3.2 ZnFe_2O_4/CNTs复合材料的光催化性能评价 73-74 5.3 小结 74-76 第六章 结论 76-78 本论文创新点 78-79 参考文献 79-88 致谢 88-89 攻读硕士学位期间发表的学术论文及申请专利 89-90 作者和导师简介 90-91 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书 91-92
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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 特种结构材料
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