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多孔碳非贵金属复合材料在电催化氧还原和锂硫电池中的应用研究

作　者: 刘正
导　师: 黄少铭; 杨植
学　校: 温州大学
专　业: 物理化学
关键词: 多级孔泡沫碳氧还原反应燃料电池锂硫电池
分类号: O613.71
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
下　载: 3次
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内容摘要

化石燃料的大量使用已经给人类带来了酸雨、雾霾等严重的环境问题，燃料电池作为一种清洁能源，其商业化被认为是缓解当前此类问题的有效途径之一。然而作为燃料电池阴极氧还原催化剂的铂，由于其资源匮乏，价格昂贵，已经严重制约了它们的大规模商业化。因此开发新型的非贵金属氧还原催化剂一直是学术界关注的热点。多孔碳基于其高的比表面积，在分子筛、催化剂载体、多孔电极等领域已经发挥了重要的作用。因此，开发具有丰富活性点、优良电子、离子及反应物质传导能力的多孔碳或许将是获得高活性氧还原电催化剂的一种有效途径。目前，杂原子掺杂碳材料作为氧还原催化剂已经展现了良好的应用前景。本论文采用一种方便、经济、可批量生产的方法制备出了一种新颖的硫氮双掺杂三维多级孔结构泡沫碳（S-N-CF）。实验结果表明这种三维多级孔泡沫碳比商业铂碳具有更好的活性、稳定性及抗甲醇中毒性。这种优良的性能可能源自各方面的协同效应，包括：高含量的硫氮杂原子掺杂量所提供的丰富活性位点；多级孔结构所提供的通畅的反应物运输通道以及三维连续网络所保证的稳定的电子传递效率。此外，为开发三维多级孔泡沫碳的潜在价值，本文尝试了将其应用于锂硫电池研究。泡沫碳导电的多孔网络将硫纳米填料紧紧限制在它的孔道内生长，为绝缘性的硫提供了必要的电子接触。实验证明多级孔泡沫碳-硫复合材料作为锂硫电池正极材料性能良好。另外，通过喷雾热解法一步合成出了一种新型多孔性复合材料C-N-Al₂O₃-Ni，经过电化学测试表明该多元非贵金属复合碳材料在电催化氧还原方面具有比铂碳更好的稳定性及抗甲醇抗毒性，而且其制备工艺简单，成本低廉，适合于大规模工业化生产。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-10
第一章绪论  10-31
  1.1 碳纳米材料概述  10-14
    1.1.1 富勒烯简介  10-11
    1.1.2 碳纳米管简介  11-12
      1.1.2.1 碳纳米管的结构  11-12
      1.1.2.2 碳纳米管的性质  12
    1.1.3 石墨烯简介  12-14
      1.1.3.1 石墨烯的结构特点  12-13
      1.1.3.2 特殊的量子效应  13
      1.1.3.3 石墨烯的性能  13-14
  1.2 多孔材料及多孔碳材料简介  14-22
    1.2.1 多孔聚合物简介  14-15
    1.2.2 多孔碳及其制备方法  15-22
      1.2.2.1 直接模板法制备多孔碳材料  15-17
      1.2.2.2 嵌段共聚物自组装方法制备多孔碳  17-18
      1.2.2.3 直接合成法制备多孔碳  18-20
      1.2.2.4 高内相乳液聚合法制备多孔碳材料  20-21
      1.2.2.5 界面聚合法制备多孔碳材料  21
      1.2.2.6 呼吸图法制备多孔碳材料  21-22
    1.2.3 多孔碳的应用概况  22
  1.3 新型能源材料及器件  22-29
    1.3.1 燃料电池  23-26
      1.3.1.1 低温燃料电池的结构及工作原理  23-24
      1.3.1.2 阴极氧还原机理  24-25
      1.3.1.3 阴极氧还原催化剂  25-26
    1.3.2 新型锂离子电池  26-29
      1.3.2.1 锂硫电池  26-27
      1.3.2.2 锂离子空气电池  27-29
  1.4 论文选题的背景、意义及研究内容  29-31
    1.4.1 论文选题的背景及意义  29-30
    1.4.2 研究内容  30-31
第二章硫氮双掺杂三维多级孔结构泡沫碳的制备及其电催化氧还原性能研究  31-43
  2.1 引言  31-32
  2.2 实验部分  32-34
    2.2.1 电极制备  32-33
    2.2.2 S-N-CF 的合成  33
    2.2.3 电化学测试  33
    2.2.4 物理参数的表征  33-34
  2.5 结果与讨论  34-42
    2.5.1 S-N-CF 的形成过程  34-35
    2.5.2 S-N-CF 的形貌  35-36
    2.5.3 孔径分布及比表面积  36-37
    2.5.4 EDX 元素分析  37-38
    2.5.5 XPS 谱图分析  38-39
    2.5.6 S-N-CF 的氧还原性能  39-42
      2.5.6.1 不同原料比对氧还原性能的影响及稳定性评价  39-40
      2.5.6.2 氧还原电子转移数计算  40-41
      2.5.6.3 合成温度对氧还原性能的影响  41-42
  2.6 本章小结  42-43
第三章多级孔结构泡沫碳在锂硫电池方面的应用  43-52
  3.1 引言  43-44
  3.2 实验部分  44-46
    3.2.1 实验药品  44
    3.2.2 实验仪器  44
    3.2.3 多级孔材料的制备  44-45
    3.2.4 多级孔泡沫碳嵌硫复合材料的制备  45
    3.2.5 复合材料的表征  45
    3.2.6 锂硫电池的制备  45-46
      3.2.6.1 正极片的准备  46
      3.2.6.2 电池的组装  46
    3.2.7 电池的测试  46
  3.3 实验结果分析  46-51
    3.3.1 不同硫脲含量多级孔材料的形貌对比  46-47
    3.3.2 多级孔泡沫碳嵌硫复合材料的形貌表征  47-48
    3.3.3 多级孔嵌硫复合材料中硫含量的测定  48-50
    3.3.4 多级孔嵌硫复合材料的锂电性能  50-51
  3.4 本章小结  51-52
第四章氮掺杂碳包覆氧化铝载镍复合材料的电催化性能研究  52-61
  4.1 引言  52-53
  4.2 实验部分  53-55
    4.2.1 实验仪器  53
    4.2.2 实验药品  53-54
    4.2.3 实验装置  54
    4.2.4 C-N- Al_2O_3-Ni 复合材料的制备  54
    4.2.5 C-N- Al_2O_3-Ni 复合材料的表征  54
    4.2.6 电催化性能测试  54-55
  4.3 实验结果分析与讨论  55-60
    4.3.1 C-N-Al_2O_3-Ni 复合材料的形成原理  55-56
    4.3.2 复合材料的形貌  56-57
    4.3.3 复合材料的电催化氧还原性能研究  57-58
      4.3.3.1 尿素含量对电催化性能的影响  57-58
      4.3.3.2 乙酸镍投料量对催化性能的影响  58
      4.3.3.3 温度对复合材料电催化性能的影响  58
    4.3.4 C-N-Al_2O_3-Ni 复合材料的抗毒性及稳定性评价  58-59
    4.3.5 C-N-Al_2O_3-Ni 的线性伏安曲线测试及电子转移数计算  59-60
  4.4 本章小结  60-61
总结及展望  61-62
参考文献  62-72
致谢  72-73
攻读硕士学位期间发表的学术论文  73

多孔碳非贵金属复合材料在电催化氧还原和锂硫电池中的应用研究

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