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污水污泥含氮模型化合物的构建及热解过程中氮转化途径研究

作　者: 谭涛
导　师: 田禹
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 污水污泥氨基酸微波热解含氮模型化合物转化途径
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

污泥微波热解具有加热速度快、处理效果彻底、能量回收率高等优点,成为广受关注的污泥减量化、资源化及稳定化处理技术。但污泥中高达3.3⁷.7%的氮含量在热解过程中有30⁸0%转化成NH₃和HCN,成为危害副产物,一定程度上限制了污泥微波热解技术的安全应用。本文以污水厂污泥为研究对象,运用X射线光电子能谱检测污泥中的含氮官能团的存在形式;用高效液相色谱法分析测定了污泥中的氨基酸组成和含量,并以此构建污泥含氮模型化合物;通过污泥热解影响因素的筛选以及与模型化合物热解过程中NH₃和HCN产率的比较,验证了模型化合物的合理性;最后利用气质联用分析检测热解中间产物,进而推断污泥热解过程中氮的转化途径。研究结果表明,污泥中的氮少量以硝酸盐或亚硝酸盐态、铵盐态和杂环形式存在,这些氮只占总氮的10%,其它90%都存在于蛋白质中。对蛋白质氨基酸组成的分析发现,污泥中含量较多的氨基酸为谷氨酸、精氨酸、赖氨酸、脯氨酸、苏氨酸、丙氨酸、亮氨酸和甘氨酸等,它们的含量之和占到总氨基酸质量的82%以上,而蛋氨酸和胱氨酸含量最少,都不到1%。再通过与MBR、SBR污泥的对比发现,不同污水来源、不同污水处理方式所产生的污泥的氨基酸组成相差不大。以上述含量最多的八种氨基酸为主体,构建出质量组成比为15:6:6:16:21:6:21:9的含氮模型化合物。对污泥热解NH₃和HCN产生规律影响因素的研究中发现,热解终温、污泥含水率和内在矿物质对NH₃和HCN产率都有较大影响。随着热解终温和污泥含水率的升高,NH₃和HCN的产率也越高。湿泥NH₃产率从300℃时的16.76%上升到1000℃时的30.29%,而干泥和湿泥在800℃时的NH₃产率分别为8.82%和19.4%。污泥脱灰也能使NH₃和HCN产率增加。通过模型化合物与脱水脱矿污泥NH₃和HCN产率的对比发现,大豆蛋白具有更高的相似度,更适合作为含氮模型化合物。根据大豆蛋白的热解中间产物,推断蛋白质热解过程中首先生成胺、亚胺和烷基氰。HCN则是由烷基氰的进一步裂解产生的,NH₃是通过H自由基对胺、亚胺或者氰的氢化而产生的。上述研究揭示了污泥中氮在热解过程中的转化规律与途径,为热解含氮危害气体产生的控制手段研究提供了理论基础。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第1章绪论  9-20
  1.1 课题背景  9-11
    1.1.1 引言  9
    1.1.2 污泥的性质、危害及价值  9-11
  1.2 污泥处理的发展史  11-14
    1.2.1 污泥的传统处理  11
    1.2.2 污泥综合利用  11-12
    1.2.3 污泥热解技术  12-14
  1.3 本课题国内外研究现状  14-18
    1.3.1 微波热解污泥国内外研究现状  14-15
    1.3.2 热解气态产物国内外研究现状  15-16
    1.3.3 污泥热解过程中氮转化国内外研究现状  16-18
  1.4 课题研究意义和内容  18-20
    1.4.1 课题来源  18
    1.4.2 研究意义  18-19
    1.4.3 研究内容  19-20
第2章实验材料和方法  20-31
  2.1 实验材料  20-21
    2.1.1 污泥的来源及性质  20
    2.1.2 其它污泥的制备  20-21
    2.1.3 主要实验试剂及仪器  21
  2.2 实验相关分析方法  21-31
    2.2.1 污泥含氮官能团的识别  21-22
    2.2.2 污泥中不同形态氮的定量  22-25
    2.2.3 污泥中氨基酸组成分析  25-27
    2.2.4 污泥及模型化合物的热解  27-29
    2.2.5 HCN和NH_3 收集检测  29-30
    2.2.6 热解气态产物的GC-MS分析  30-31
第3章污泥中氮的解析及模型化合物的构建  31-49
  3.1 污泥中氮的存在形式  31-34
  3.2 不同形态氮的定量  34-35
  3.3 污泥中氨基酸的组成分析  35-39
  3.4 含氮模型化合物的构建与选择  39-46
    3.4.1 氨基酸热解产气规律  39-42
    3.4.2 模型化合物的构建与选择  42-46
  3.5 含氮模型化合物的热解产气规律  46-47
  3.6 本章小结  47-49
第4章模型化合物的验证及氮转化途径研究  49-71
  4.1 污泥热解气态产物中N的存在形式  49-51
  4.2 热解终温对含氮气态产物的影响  51-53
    4.2.1 热解终温对NH_3 产率的影响  51-52
    4.2.2 热解终温对HCN产率的影响  52-53
  4.3 污泥含水率对含氮气态产物的影响  53-56
    4.3.1 污泥含水率对NH_3 产率的影响  54-55
    4.3.2 污泥含水率对HCN产率的影响  55-56
  4.4 内在矿物质对含氮气态产物的影响  56-59
    4.4.1 内在矿物质对NH_3 产率的影响  57-58
    4.4.2 内在矿物质对HCN产率的影响  58-59
  4.5 模型化合物的对比验证  59-60
  4.6 NH_3 和HCN的产生途径  60-70
    4.6.1 热解产物组分分析  61-65
    4.6.2 NH_3 和HCN的产生途径分析  65-70
  4.7 本章小结  70-71
结论  71-73
参考文献  73-79
攻读学位期间发表的学术论文  79-82
致谢  82

污水污泥含氮模型化合物的构建及热解过程中氮转化途径研究

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