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硫—铈共掺杂TiO_2纳米管阵列的制备及光电催化性能研究

作　者: 周凝
导　师: 薛建军
学　校: 南京航空航天大学
专　业: 应用化学
关键词: TiO2纳米管阵列光电催化硫掺杂硫-铈共掺杂甲基橙染料废水
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

本文针对TiO₂光催化剂对太阳光利用率较低、光生电子和空穴复合率偏高的问题，采用阳极氧化法制备TiO₂纳米管阵列，并对其进行硫元素和铈元素的掺杂，制备硫-铈共掺杂TiO₂纳米管阵列。采用阳极氧化法在制备TiO₂纳米管阵列的同时对其进行硫元素掺杂改性，并对其具有可见光活性机理进行了简要的分析。结果表明：硫元素以S6+的形式替代了TiO₂晶格中的Ti4+，形成S-O-Ti键。硫掺杂TiO₂纳米管阵列的可见光响应范围有所提高，掺杂量对纳米管阵列的光电性能有较大影响，掺杂量为0.39at.%的TiO₂纳米管阵列具有最佳的光吸收性能和光电催化活性：与未掺杂的TiO₂纳米管阵列相比，吸收边带红移了45nm；在可见光下对甲基橙的降解率提高了11.5%，紫外光下提高了38.2%。采用恒电流沉积法在硫掺杂TiO₂纳米管阵列上制备硫-铈共掺杂TiO₂纳米管阵列。结果表明：当电流密度为1mA/cm2，电沉积时间为4min时制备的硫-铈共掺杂TiO₂纳米管阵列具有最佳的光吸收性能和光电催化活性：与硫掺杂TiO₂纳米管阵列相比，可见光下对甲基橙的降解率提高了12.8%，紫外光下提高了14.1%；与未掺杂的TiO₂纳米管阵列相比，吸收边带红移了63nm；可见光降解率下提高了24.3%，紫外光下提高了52.3%。辐射氧化技术对难降解的有机物有很好的降解作用，然而辐射运行成本较高，单独应用辐射技术往往需要很高的吸收剂量，将TiO₂光催化技术与γ辐射联合起来处理有机废水，有利于提高废水中难降解有机物的降解率，本文对TiO₂纳米管阵列协同γ辐射处理有机废水的可行性进行了探讨。实验结果表明：TiO₂纳米管阵列协同γ辐射催化降解甲基橙染料废水体系中，TiO₂纳米管阵列的存在明显提高了体系的降解率。甲基橙染料废水的pH值为3、硫酸钠浓度为0.4mol/L时，TiO₂纳米管阵列与γ辐射协同效果最佳，吸收剂量为3KGy时，降解率为85.6%，和单一γ辐射的相比，提高了5.7%。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-10
图清单  10-12
表清单  12-13
注释表  13-14
第一章绪论  14-30
  1.1 TiO_2光电催化技术的研究背景  14
  1.2 TiO_2材料概述  14-18
    1.2.1 TiO_2的结构  14-15
    1.2.2 TiO_2的光电催化原理  15-17
    1.2.3 影响 TiO_2光催化活性的重要因素  17
    1.2.4 TiO_2纳米管阵列的优点  17-18
  1.3 TiO_2纳米管阵列的制备方法及应用  18-21
    1.3.1 模板合成法  18
    1.3.2 水热合成法  18-19
    1.3.3 阳极氧化法  19
    1.3.4 TiO_2纳米管阵列的应用  19-21
  1.4 TiO_2纳米管阵列的改性  21-24
  1.5 TiO_2光催化技术与其它技术相结合  24-25
    1.5.1 超声与 TiO_2光催化技术的耦合  24
    1.5.2 微波与 TiO_2光催化技术的耦合  24-25
    1.5.3 热催化与 TiO_2光催化技术的耦合  25
  1.6 TiO_2纳米管阵列协同γ辐射催化降解有机废水的研究现状  25-28
    1.6.1 辐射氧化技术及在处理废水中的研究进展  25-26
    1.6.2 水溶液体系的辐射机制  26
    1.6.3 辐射降解水体中有机污染物的机理  26-27
    1.6.4 TiO_2纳米管阵列协同γ辐射处理有机废水  27-28
  1.7 选题依据和研究内容  28-30
    1.7.1 选题依据  28-29
    1.7.2 研究内容  29-30
第二章硫掺杂 TiO_2纳米管阵列的制备及光电催化性能  30-50
  2.1 引言  30
  2.2 实验部分  30-34
    2.2.1 实验药品及仪器  30-31
    2.2.2 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列的制备  31-32
    2.2.3 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列的表征  32-33
    2.2.4 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列的光电化学性能测试  33
    2.2.5 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列光电催化降解甲基橙染料废水  33-34
  2.3 结果与讨论  34-48
    2.3.1 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列的 SEM 分析  34-35
    2.3.2 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列的 XPS 分析  35-38
    2.3.3 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列的 XRD 分析  38-39
    2.3.4 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列的 UV-vis DRS 分析  39-40
    2.3.5 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列光电化学性能分析  40-42
    2.3.6 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列光电催化降解甲基橙染料废水  42-47
    2.3.7 硫掺杂 TiO_2纳米管阵列具有可见光活性的机理分析  47-48
  2.4 本章小结  48-50
第三章硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列的制备及光电催化性能  50-60
  3.1 引言  50
  3.2 实验部分  50-52
    3.2.1 实验药品及仪器  50-51
    3.2.2 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列的制备  51-52
    3.2.3 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列的表征  52
    3.2.4 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列的光电化学性能测试  52
    3.2.5 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列的光电催化降解甲基橙染料废水  52
  3.3 结果与讨论  52-59
    3.3.1 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列的 XRD 分析  52-53
    3.3.2 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列的 SEM 分析  53
    3.3.3 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列的 UV-vis DRS 分析  53-54
    3.3.4 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列的光电化学性能  54-56
    3.3.5 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列光电催化降解甲基橙染料废水  56-57
    3.3.6 硫-铈共掺杂 TiO_2纳米管阵列具有可见光活性的机理分析  57-59
  3.4 本章小结  59-60
第四章 TiO_2纳米管阵列协同γ辐射催化降解甲基橙染料废水  60-70
  4.1 引言  60
  4.2 实验部分  60-62
    4.2.1 实验药品及仪器  60-61
    4.2.2 γ辐射降解甲基橙染料废水  61
    4.2.3 TiO_2纳米管阵列协同γ辐射催化降解甲基橙染料废水  61-62
  4.3 γ辐射降解甲基橙染料废水的研究  62-64
    4.3.1 吸收剂量对降解甲基橙染料废水的影响  62
    4.3.2 pH 值对降解甲基橙染料废水的影响  62-63
    4.3.3 硫酸钠浓度对降解甲基橙染料废水的影响  63-64
  4.4 TiO_2纳米管阵列协同γ辐射催化降解甲基橙染料废水的研究  64-67
    4.4.1 吸收剂量对降解甲基橙染料废水的影响  65
    4.4.2 pH 值对降解甲基橙染料废水的影响  65-66
    4.4.3 硫酸钠浓度对降解甲基橙染料废水的影响  66-67
  4.5 TiO_2纳米管阵列对γ辐射降解甲基橙染料废水的影响  67-68
  4.6 本章小结  68-70
第五章总结及展望  70-72
  5.1 总结  70-71
  5.2 展望  71-72
参考文献  72-79
致谢  79-80
在学期间的研究成果及发表的学术论文  80

硫—铈共掺杂TiO_2纳米管阵列的制备及光电催化性能研究

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