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低温等离子体协同光催化技术处理甲苯和硫化氢的实验研究

作　者: 马琳
导　师: 梁文俊
学　校: 北京工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 低温等离子体光催化甲苯 BaTiO3 TiO2
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

本研究采用可调频高压电源、线管式低温等离子体反应器，将BaTiO₃和TiO₂两种材料结合起来，以挥发性有机污染物（VOCs）代表物质甲苯为去除对象，考察低温等离子体协同光催化技术降解甲苯的性能与机理。研究表明，甲苯去除率随施加电压的增高而逐渐增大，与空管反应器相比，填充催化剂对甲苯降解有明显促进作用，且4种反应器对甲苯降解性能由高到低依次为：BaTiO₃-TiO₂/γ-Al₂O₃催化剂> BaTiO₃/γ-Al₂O₃催化剂> TiO₂/γ-Al₂O₃催化剂>空管；当外加电压为20kV时，4种反应器去除甲苯的效率分别为69%、44%、43%和35%，对应的能量效率分别为14.7、4.0、3.4和7.7g/kW·h；综合考虑污染物降解和能量效率，BaTiO₃-TiO₂/γ-Al₂O₃催化剂对甲苯的降解性能最好，且BaTiO₃和TiO₂质量比为2.38:1时的BaTiO₃-TiO₂/γ-Al₂O₃催化剂为最优催化剂；研究表明低温等离子体协同光催化技术降解甲苯的性能优于单独使用该两种技术。通过正交实验得出各因素对甲苯降解率影响的主次顺序为：催化剂填充长度、气体流速、施加电压、频率、有效放电区长度；在所选实验条件下的最优甲苯降解工艺条件为催化剂填充长度220mm，气体流速12.6cm/s，施加电压19kV，频率350Hz，有效放电区长度100mm，此条件下甲苯去除率可达82%。通过单因素实验得出，甲苯的去除效率随着有效放电区长度、催化剂填充长度、施加电压和频率的增加而升高，随着气体流速的增加而降低。通过气相色谱法、GC-MS、FT-IR对联合技术降解甲苯的中间产物进行检测，结果显示产物中的主要成分除了CO₂和H₂O外，还有一定量的带有苯环的衍生物等；臭氧检测结果表明，三种催化剂反应器产生的臭氧浓度都随电压的升高呈先增大后减小的趋势，但达到最大值时的电压值不同；扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）测试结果表明，BaTiO₃和TiO₂在反应过程中表面形貌都未发生变化。各种催化剂甲苯一级降解反应速率常数大小顺序为：BaTiO₃-TiO₂/γ-Al₂O₃催化剂＞BaTiO₃/γ-Al₂O₃催化剂＞TiO₂/γ-Al₂O₃催化剂；其中，BaTiO₃与TiO₂质量比为2.38:1的BaTiO₃-TiO₂/γ-Al₂O₃催化剂的甲苯一级降解速率常数最大。采用工频高压电源（50Hz，0¹00kV），利用低温等离子体技术对小武基垃圾转运站进行除臭实验，以硫化氢为去除对象，结果显示硫化氢去除率最高达60%，表明该技术在处理低浓度、大风量恶臭气体方面具有实际应用的可行性。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-8
目录  8-11
第1章绪论  11-27
  1.1 引言  11-12
  1.2 VOCs 的来源及危害  12-14
    1.2.1 VOCs 的来源  12-13
    1.2.2 VOCs 的危害  13-14
  1.3 传统 VOCs 控制技术简介  14-19
    1.3.1 吸收法  14-15
    1.3.2 吸附法  15-16
    1.3.3 燃烧法  16-17
    1.3.4 冷凝法  17-18
    1.3.5 生物法  18-19
    1.3.6 膜分离法  19
  1.4 低温等离子体技术简介  19-22
    1.4.1 概述  19
    1.4.2 电子束照射法  19-20
    1.4.3 电晕放电法  20-21
    1.4.4 介质阻挡放电法  21-22
  1.5 低温等离子体协同光催化技术的研究现状  22-26
    1.5.1 联合技术作用机理  22
    1.5.2 研究现状  22-26
  1.6 课题来源及主要研究内容  26
    1.6.1 课题来源  26
    1.6.2 课题主要研究内容  26
  1.7 本章小结  26-27
第2章实验装置及方法  27-35
  2.1 实验原料与仪器  27-28
  2.2 实验工艺流程  28
  2.3 低温等离子体反应器  28-30
  2.4 实验电源及采样电路  30-32
    2.4.1 实验电源  30
    2.4.2 采样电路  30-32
  2.5 实验分析方法及评价指标  32-34
    2.5.1 甲苯分析方法及评价指标  32-34
    2.5.2 臭氧分析方法及评价指标  34
  2.6 本章小结  34-35
第3章低温等离子体协同光催化降解甲苯的实验研究  35-47
  3.1 催化剂负载及表征  35-39
    3.1.1 载体和负载方法的选择  35-38
    3.1.2 BaTiO_3/γ-Al_2O_3、TiO_2/γ-Al_2O_3、BaTiO_3-TiO_2/γ-Al_2O_3三种催化剂的负载及表征  38-39
  3.2 不同类型催化剂对甲苯降解过程的影响  39-41
    3.2.1 不同类型催化剂对甲苯降解率的影响  39-40
    3.2.2 不同类型催化剂对甲苯降解的能量效率的影响  40-41
  3.3 BaTiO_3与 TiO_2质量比对甲苯降解过程的影响  41-45
    3.3.1 BaTiO_3与 TiO_2质量比对甲苯降解率的影响  41-44
    3.3.2 BaTiO_3与 TiO_2质量比对甲苯降解的能量效率的影响  44-45
  3.4 本章小结  45-47
第4章最优 BaTiO_3-TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂降解甲苯的正交实验研究  47-55
  4.1 最优 BaTiO_3-TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂降解甲苯的正交实验  47-49
    4.1.1 正交实验因素水平确定  47-48
    4.1.2 正交实验结果分析  48-49
  4.2 影响甲苯降解率的单因素实验  49-53
    4.2.1 有效放电区长度对甲苯降解率的影响  49-50
    4.2.2 催化剂填充长度对甲苯降解率的影响  50-51
    4.2.3 气体流速对甲苯降解率的影响  51
    4.2.4 施加电压对甲苯降解率的影响  51-52
    4.2.5 频率对甲苯降解率的影响  52-53
  4.3 本章小结  53-55
第5章甲苯降解产物及反应机理分析  55-69
  5.1 反应产物分析  55-59
    5.1.1 气相色谱检测分析  55-56
    5.1.2 GC-MS 检测分析  56-57
    5.1.3 FT-IR 检测分析  57-59
  5.2 臭氧产生量分析  59-61
    5.2.1 施加电压对臭氧浓度的影响  60
    5.2.2 催化剂对臭氧浓度的影响  60-61
  5.3 BaTiO_3-TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面结构变化分析  61-63
  5.4 联合技术降解甲苯的反应机理分析  63-65
  5.5 等离子体反应为一级反应时污染物降解速率常数的确定  65-66
  5.6 本章小结  66-69
第6章低温等离子体技术处理小武基恶臭气体中试试验  69-77
  6.1 试验工艺流程  70-71
  6.2 低温等离子体设备  71
  6.3 试验方法及评价指标  71-72
  6.4 除臭机理分析  72-73
  6.5 电场强度对恶臭气体降解率的影响  73-74
  6.6 风量对恶臭气体降解率的影响  74
  6.7 反应产物分析  74-75
  6.8 本章小结  75-77
结论和展望  77-81
  结论  77-78
  展望  78-81
参考文献  81-87
攻读硕士学位期间发表的学术论文  87
攻读硕士学位期间获得的科研成果  87-89
致谢  89

低温等离子体协同光催化技术处理甲苯和硫化氢的实验研究

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