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核壳结构磁性/介孔氧化硅纳米材料的制备、功能化修饰及应用

作　者: 唐立辉
导　师: 吴惠霞
学　校: 上海师范大学
专　业: 无机化学
关键词: 磁性纳米材料介孔氧化硅磁共振成像药物运输
分类号: TB383
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

磁性纳米粒子因其具有较好的生物相容性、毒副作用小以及独特的磁学性质等优点，在磁共振成像、免疫检测、靶向药物载体和细胞及生物分子分离等生物医学领域具有良好的应用前景而备受人们青睐。同时，介孔氧化硅纳米材料因其具有高比表面积、高孔容、均一孔径、良好的生物相容性以及表面易于修饰等优点，成为基因治疗、药物输送以及医学成像等领域的理想载体。本论文主要围绕用不同方法合成不同形貌磁性/介孔氧化硅纳米材料，然后对其表面修饰环境响应聚合物和荧光染料，得到多功能化的磁性/介孔氧化硅纳米复合材料，并对它们的生物相容性、MRI、药物负载和释放进行了研究。全文共四章。第一章概述了磁性氧化铁和介孔氧化硅纳米材料的制备方法及生物应用的研究进展以及磁性/介孔氧化硅纳米复合材料的研究现状，最后提出本论文的选题意义。第二章我们合成了不同形貌和粒径的α-Fe₂O₃纳米粒子，然后在其表面依次包裹一层致密氧化硅和一层介孔氧化硅，最后采用原位还原的方法制得磁性/介孔氧化硅纳米复合材料Fe₃O₄@SiO₂@mSiO₂（MMSN），并对该材料进行了表征。结果表明，所得纳米微球具有均一的形貌以及分散性，较高的比表面积和孔容。接着，在MMSN表面修饰引发剂，采用原子转移自由基聚合（ATRP）的方法在MMSN表面生长聚合物，获得能够对温度响应的MMSN-PNIPAM和pH值响应的MMSN-PAA纳米复合材料。在常温下，两种材料在水溶液中具有良好的分散性，并且能够很好地被外界磁场控制。MTT的结果显示出两种材料细胞毒性均较小，具有良好的生物相容性。另外，我们考察了MMSN-PNIPAM纳米材料在不同的温度下在水中的分散性，结果该材料显示出较好的温度敏感效果。体外细胞实验表明，MNNS-PAA纳米复合材料对癌细胞具有很好的磁共振成像效果并且具有高的药物装载效果。我们研究了不同pH值（pH=7.4,6.3,5.2）下药物释放情况，结果显示，担载药物的材料在酸性条件下具有较高的释放能力而在正常生理条件下具有较低的药物泄漏量。这对于活体内的药物传输非常重要。因此，该材料有望应用于癌症的诊断和治疗领域。第三章我们首先采用水热法合成了尺寸均一的棒状β-FeOOH，然后以其作为模板，采用原位分解/还原的方法，制得具有空腔结构的磁性/介孔氧化硅纳米粒子HMMNSs。接着对该材料进行表面改性，偶联了异硫氰酸荧光素（FITC）和聚丙烯酸（PAA），并研究了该材料的T2加权MRI成像，其弛豫率为75.88Fe mM^-1s^-1，这个数值说明了HMMNS-F/P材料可以作为一个很好的T2造影剂。第四章对本文所得重要结果进行了总结。

全文目录

中文摘要  5-7
Abstract  7-12
第一章前言  12-37
  1.1 磁性纳米粒子的制备、修饰及应用  12-18
    1.1.1 磁性纳米粒子的制备  12-15
      1.1.1.1 沉淀法  12
      1.1.1.2 高温热解法  12-13
      1.1.1.3 溶胶凝胶法  13-14
      1.1.1.4 微乳液法  14-15
      1.1.1.5 溶剂热法  15
    1.1.2 磁性纳米粒子的表面修饰和生物应用  15-18
      1.1.2.1 磁性纳米粒子的表面修饰  15
      1.1.2.2 磁性纳米粒子的生物医学应用  15-18
  1.2 介孔材料的合成、修饰及应用  18-25
    1.2.1 介孔材料的宏观形貌控制  19-22
      1.2.1.1 球形介孔材料  19-20
      1.2.1.2 棒状介孔材料  20-21
      1.2.1.3 空心介孔材料  21-22
    1.2.2 介孔材料的应用  22-25
      1.2.2.1 生物分子的吸附分离与生物催化  22-23
      1.2.2.2 可控药物释放  23-24
      1.2.2.3 DNA/siRNA 转染与基因治疗  24-25
      1.2.2.4 光动力治疗  25
  1.3 核壳结构磁性/介孔氧化硅复合纳米材料  25-26
    1.3.1 磁性介孔氧化硅材料的制备方法  25-26
    1.3.2 磁性介孔氧化硅材料的生物应用  26
  1.4 论文选题意义和研究内容  26-28
  参考文献  28-37
第二章 pH 或温度响应的核壳结构磁性/介孔氧化硅复合纳米粒子的制备和生物应用  37-69
  2.0 引言  37-38
  2.1实验部分  38-42
    2.1.1 试剂与仪器  38-39
    2.1.2 pH 响应的 MMSN-PAA 和温度响应的 MMSN-PNIPAM 核壳结构复合纳米粒子的制备  39-41
      2.1.2.1 不同形貌和尺寸的α-Fe2O3的制备  39
      2.1.2.2 MMSN 的制备  39-40
      2.1.2.3 MMSN-NH2的制备  40
      2.1.2.4 MMSN-Br 引发剂的制备  40
      2.1.2.5 pH 响应的核壳结构 MMSN-PAA 复合纳米粒子的制备  40
      2.1.2.6 温度响应的核壳结构 MMSN-PNIPAM 纳米粒子的制备  40-41
    2.1.3 细胞孵育  41
    2.1.4 MMSN-PAA 和 MMSN-PNIPAM 的体外毒性试验  41
    2.1.5 体外核磁共振成像(MRI)  41
    2.1.6 体外 DOX 的装载和释放  41-42
    2.1.7 载药后 MMSN-PAA 材料对 HeLa 细胞毒性试验  42
    2.1.8 MMSN-PAA 在不同 pH 条件水溶液中的核磁成像研究  42
  2.2 结果与讨论  42-63
    2.2.1 不同形貌和尺寸的 MMSN 的表征  42-50
    2.2.2 MMSN-Br 引发剂的表征  50-51
    2.2.3 MMSN-PAA 的表征以及生物应用  51-60
      2.2.3.1 MMSN-PAA 的表征  51-53
      2.2.3.2 MMSN-PAA 的细胞毒性  53-55
      2.2.3.3 MMSN-PAA 的体外 MRI 试验  55-56
      2.2.3.4 MMSN-PAA 载药及体外模拟释放  56-59
      2.2.3.5 MMSN-PAA 在不同 pH 值条件下的 MRI 试验  59-60
    2.2.4 MMSN-PNIPAM 纳米材料的表征及应用  60-63
      2.2.4.1 MMSN-PNIPAM 纳米材料的表征  60-61
      2.2.4.2 MMSN-PNIPAM 的细胞毒性  61-62
      2.2.4.3 MMSN-PNIPAM 的温度敏感照片  62-63
  2.3 总结  63-64
  参考文献  64-69
第三章一种磁光双功能的中空核壳磁性介孔纳米材料的制备及其生物应用  69-86
  引言  69-70
  3.1 实验部分  70-72
    3.1.1 试剂与仪器  70
    3.1.2 HMMNS-FITC/PAA 的制备  70-71
      3.1.2.1 β- FeOOH 的制备  71
      3.1.2.2 HMMNS 的制备  71
      3.1.2.3 HMMNS-NH2/FITC 的制备  71
      3.1.2.5 HMMNS-FITC/PAA 的制备  71
    3.1.3 HMMNS-FITC/PAA 水溶液中的核磁成像研究  71-72
  3.2 结果与讨论  72-80
    3.2.1 HMMNS 的表征  72-76
    3.2.2 HMMNS-FITC/PAA 的表征  76-79
    3.2.3 HMMNS-FITC/PAA 的核磁成像  79-80
  3.3 结论  80-82
  参考文献  82-86
第四章总结  86-88
发表的论文和申请的专利  88
硕士期间获奖情况  88-89
致谢  89

核壳结构磁性/介孔氧化硅纳米材料的制备、功能化修饰及应用

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