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泡沫镍基整体式费托合成催化剂的制备

作　者: 张玉玲
导　师: 刘靖
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 泡沫镍 Al2O3涂层填充式载体整体式催化剂费托合成
分类号: TQ529.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

整体式催化剂比传统催化剂具有更多的优点,即其催化剂的床层压降小、传质和传热的效率高、放大效应弱和反应物接触方式能够调变等,而备受国内外关注。其在高温催化氧化领域和高温催化加氢领域如甲烷化、费托合成、催化燃烧、煤液化、氮氧化物消除等反应体系得到广泛的研究。费托合成是煤、天然气和生物质等非油基资源间接转化为高品位液体燃料和化工原料的一个关键步骤,是国内外研究的热点。但其反应过程是强放热反应,所以在反应过程中易出现催化剂床层飞温、积碳和粉碎等现象,导致其产物选择性降低。将传热效率高的整体式催化剂代替传统颗粒状催化剂用于费托合成反应,有望解决这一难题。本课题引入了新型功能材料泡沫镍作为整体催化剂的载体,并负载活性组分Co用于费托合成反应。对将泡沫镍作为整体催化剂载体用于费托合成反应的可行性做了初步的探索。首先利用泡沫镍载体的比表面积大的特性,用溶胶电泳沉积法在其表面制备了涂层；后利用其骨架多孔性,制备了填充式整体催化剂,并用于费托合成反应,以考察其催化效果。具体内容如下：(1)采用溶胶电泳沉积法在泡沫镍表面制备出A1203涂层,初步探讨了其的工艺条件,得出了如下结果：溶胶加入量30%-40%、纳米颗粒含量20-25g/L,在350r/min的搅拌速率下,采用8-10V的电压下电沉积8-10min,能得到相对稳定的氧化铝涂层。(2)采用凝胶法填入A1203制备了填充式整体催化剂,初步讨论了氧化铝凝胶的制备方法以及其浓度对填充式载体的影响。得出铝凝胶的最佳制备条件为：SB粉浓度为16-18wt%、纳米A1203颗粒含量为15-20wt%、添加剂聚乙二醇含量为10wt%。使用按此比例制备出的铝凝胶可以得到符合本实验要求的填充式氧化铝载体。(3)将活性组分Co负载到填充式整体催化剂载体上,制备了Co/γ-Al2O3整体式催化剂用十费托合成反应,结果表明,CO的转化率可达到39.21%,C5+烃的收率可达84.68%,液相产物中汽油馏分和柴油馏分高达77.44%。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
引言  10-11
1 文献综述  11-27
  1.1 整体式催化剂  11-14
    1.1.1 整体式催化剂的概述  11
    1.1.2 整体式催化剂的组成  11-14
  1.2 整体催化剂的应用  14-17
    1.2.1 环保领域  14-15
    1.2.2 化工产品合成领域  15-17
  1.3 金属基整体催化剂的制备方法  17-20
    1.3.1 溶胶凝胶法(sol-gel)  18
    1.3.2 电泳沉积法(Electrophoretic deposition)  18-19
    1.3.3 浸涂法(dipcoat)  19
    1.3.4 原位合成法  19-20
    1.3.5 其他的涂层制备方法  20
  1.4 费托合成  20-24
    1.4.1 费托合成简介  20-21
    1.4.2 费托合成研究进展  21
    1.4.3 费托合成催化剂的研究进展  21-24
  1.5 泡沫镍的应用现状  24-25
    1.5.1 电极电池材料  24-25
    1.5.2 燃料电池  25
    1.5.3 催化材料  25
    1.5.4 其他应用  25
  1.6 选题依据与研究内容  25-27
2 实验部分  27-32
  2.1 实验原料与仪器  27-28
    2.1.1 实验原料  27
    2.1.2 实验设备与仪器  27-28
  2.2 催化剂的表征  28
    2.2.1 扫描电子显微镜(SEM)  28
    2.2.2 X射线衍射(XRD)  28
  2.3 催化剂的反应性能评价  28-32
    2.3.1 费托合成反应过程  28-30
    2.3.2 费托合成的产物分析  30-31
    2.3.3 费托合成反应性能的指标的计算  31-32
3 溶胶电泳沉积法制备氧化铝涂层  32-46
  3.1 泡沫镍的预处理  32
  3.2 高温焙烧对泡沫镍表面的影响  32-34
  3.3 溶胶电泳沉积制备涂层  34-36
    3.3.1 溶胶电泳沉积液的制备  34-35
    3.3.2 镀层的制备  35-36
    3.3.3 镀层沉积率和脱落率的计算  36
  3.4 结果与讨论  36-44
    3.4.1 沉积液中溶胶含量的影响  36-38
    3.4.2 沉积液中纳米Al_2O_3含量的影响  38-39
    3.4.3 沉积电压和沉积时间的影响  39-41
    3.4.4 搅拌速率的影响  41-42
    3.4.5 涂层形貌分析  42-44
  3.5 小结  44-46
4 凝胶法制备填充式整体催化剂载体  46-53
  4.1 填充式氧化铝整体催化剂载体的制备方法  46-47
    4.1.1 氧化铝凝胶的制备  46
    4.1.2 凝胶提拉法制备填充式氧化铝载体  46
    4.1.3 载体增重率和失重率的计算  46-47
  4.2 结果与讨论  47-52
    4.2.1 SB粉浓度对凝胶性能的影响  47
    4.2.2 纳米Al_2O_3颗粒含量对涂层的影响  47-51
    4.2.3 添加剂含量对涂层性能的影响  51-52
  4.3 小结  52-53
5 填充式整体催化剂的费托合成反应性能评价  53-59
  5.1 Co/γ-Al_2O_3整体式催化剂的制备  53-55
  5.2 Co/γ-Al_2O_3整体式催化剂的反应性能  55-57
  5.3 小结  57-59
结论  59-60
参考文献  60-66
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  66-67
致谢  67-68

泡沫镍基整体式费托合成催化剂的制备

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