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水热合成低硅铝比纳米ZSM-5沸石的研究

作　者: 田晓帅
导　师: 谭涓; 郭洪臣
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: ZSM-5 低硅铝比晶种模板剂
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

ZSM-5沸石是一种具有独特三维交叉孔道和十元环孔口结构的硅铝酸盐。因其具有良好的水热稳定性、骨架热稳定性以及较强的酸度,是催化的理想材料,迄今为止ZSM-5沸石已被大量地应用于芳烃烷基化、催化裂化、轻烃芳构化甲醇制汽油等重要工业过程。1972年,美国Mobil公司首次合成出ZSM-5沸石以来,研究者们一直不断的优化合成条件来得到具有相应催化反应性能的催化剂。其中骨架硅铝比是沸石分子筛酸性质的关键,而低硅铝比ZSM-5由于具有更多的酸量及酸性位,在石油催化裂化领域有良好的应用前景。本文对低硅铝比ZSM-5的合成进行了研究,致力于解决低硅铝比ZSM-5合成中产物稳定时间短,合成相区窄,易产生杂晶以及产物结晶度低等问题。并利用XRD、SEM表征合成出的沸石样品,得到以下信息：(1)在正丁胺体系下,正丁胺作为大分子物质,加入量过多会阻碍铝物种进入骨架,过少则其结构导向作用会减弱,不利于合成体系晶化。晶种的加入量增加,沸石的晶化速率加快、结晶度增大,但加入过量晶种时产物结晶度会下降。较小离子半径的碱金属阳离子有利于铝物种进入沸石骨架,加入碱金属阳离子可以加快沸石的晶化速率,也会降低晶体粒度,进而导致产物结晶度低。OH-作为一种很强的矿化剂可以加速晶核的生成速率,然而碱度过高又会加速沸石晶体溶解,合成低硅铝比ZSM-5时需将OH-/Si比调节到一个合适的范围。(2)在无模板剂体系下,晶种加入量在2g-4g内对低硅铝比ZSM-5水热合成影响不大。加入碱金属阳离子可以加快沸石的晶化速率,加入NaCl时产物的结晶度不会降低,这与有机胺体系下的结果略有不同。(3)搅拌晶化下难以得到低硅铝比ZSM-5,产物会迅速晶化完全并伴随有大量的杂晶,且产物的结晶度很低。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-10
1 文献综述  10-28
  1.1 沸石分子筛研究现状  10-17
    1.1.1 沸石分子筛的发展  10-12
    1.1.2 沸石分子筛的合成方法  12-14
    1.1.3 沸石分子筛的晶化机理  14-15
    1.1.4 沸石分子筛的晶化动力学  15-16
    1.1.5 沸石分子筛的表征  16-17
  1.2 ZSM-5分子筛的合成研究  17-24
    1.2.1 ZSM-5分子筛的结构  18-19
    1.2.2 ZSM-5分子筛的合成步骤  19
    1.2.3 不同导向剂合成ZSM-5分子筛的研究  19-22
    1.2.4 不同晶粒和形貌合成ZSM-5分子筛的研究  22-24
  1.3 沸石结晶性能与催化性能之间的联系  24-26
  1.4 低硅铝比的研究现状及选题依据  26-28
2 实验部分  28-31
  2.1 实验原料与仪器设备  28
    2.1.1 原料与试剂  28
    2.1.2 仪器与设备  28
  2.2 ZSM-5沸石的合成  28-29
  2.3 ZSM-5沸石的表征方法  29-31
    2.3.1 X-射线多晶粉末衍射(XRD)  29-30
    2.3.2 SEM扫描电镜  30-31
3 模板剂体系低硅铝比ZSM-5合成的研究  31-54
  3.1 模板剂加入量对低硅铝比ZSM-5沸石合成的影响  31-37
  3.2 晶种加入量的考察  37-41
  3.3 碱度的影响  41-45
  3.4 碱金属离子的影响  45-49
    3.4.1 KCl的影响  45-48
    3.4.2 NaCl的影响  48-49
  3.5 搅拌釜晶化  49-53
  3.6 本章小结  53-54
4 无模板剂体系合成低硅铝比ZSM-5沸石的研究  54-62
  4.1 晶种加入量的考察  54-58
  4.2 碱金属离子的考察  58-60
    4.2.1 KCl的影响  58-59
    4.2.2 NaCl的影响  59-60
  4.3 搅拌釜晶化  60-61
  4.4 本章小结  61-62
结论  62-63
参考文献  63-69
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  69-70
致谢  70-71

水热合成低硅铝比纳米ZSM-5沸石的研究

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