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CuO/CeO_2及离子嵌脱型CuO/CeO_2催化剂合成、表征与催化性能

作　者: 赵文怡
导　师: 何润霞; 刘全生
学　校: 内蒙古工业大学
专　业: 工业催化
关键词: 水煤气变换 CuO/CeO2催化剂 焙烧温度 CuO含量 离子嵌脱
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


CuO/CeO2在许多反应中都具有高效的催化性能。其催化性能与组成和结构密切相关,而其组成和结构又决定于制备过程。本文以CeO2为载体,采用浸渍法制备了CuO/CeO2变换催化剂,并以其为前驱体,利用铜离子在氨水中易于络合的特性,通过氨水浸取制备出离子嵌脱型CuO/CeO2变换催化剂。运用XRD、SEM、BET、TPR等表征技术与微反色谱活性测试,探讨了制备条件以及氨水浸渍过程对CuO/CeO2催化剂结构和性能的影响。浸渍法制备的12%CuO/CeO2对变换反应具有最佳的催化活性,催化剂样品中活性组分铜在CeO2表面上高度分散,微晶多、结晶差,其比表面和孔容均较大,平均孔径较小,CuO较易还原为Cu;CuO含量>12%时,随CuO含量增加样品的晶粒度逐渐增大,且有单独CuO结晶出现,其比表面积和孔容相对减小,还原温度逐渐升高,催化活性相对降低。浸渍法制备的CuO/CeO2催化剂最佳CuO负载量为12%。焙烧温度≤650℃,催化剂样品的比表面积和孔容较大,CuO在载体CeO2上分散度高,易于还原,从而具有较好的催化活性;焙烧温度≥750℃,催化剂样品的比表面积和孔容大幅度下降,在载体CeO2上所负载的CuO由于团聚而长大,造成分散度下降,还原温度升高,催化活性变差。浸渍法制备的CuO/CeO2催化剂最佳焙烧温度为500～650℃。CuO/CeO2用NH3·H2O浸取过程没有改变原有的结晶度变化规律及物相组成,NH3·H2O浸渍后催化剂样品的晶粒度均提高。CuO含量≤12%,NH3·H2O浸渍后样品的比表面积和孔容均减小,表面CeO2中氧空位所结合的Cu活性位数量减少,活性降低。CuO含量>12%,NH3·H2O浸渍后样品的比表面积和孔容也降低,但降低幅度较CuO含量≤12%样品小,晶相CuO被浸出,表面裸露出了更多的活性中心,活性降幅很小或反而提高;不同焙烧温度的催化剂样品NH3·H2O浸渍后活性均降低。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-8
第一章 文献综述  8-20
  1.1 富氢气中CO 的化学脱除方法  9-10
    1.1.1 CO 选择性氧化法  9
    1.1.2 甲烷化反应法  9-10
    1.1.3 水煤气变换法  10
  1.2 水煤气变换法脱除CO 的铈基催化剂  10-19
    1.2.1 Ce0_2 的晶体结构  11
    1.2.2 Ce0_2 在变换催化剂中的作用  11-12
    1.2.3 氧化铈负载贵金属催化剂  12-14
    1.2.4 氧化铈负载非贵金属催化剂  14-17
    1.2.5 CuO/Ce0_2 催化剂的合成方法  17-18
    1.2.6 铈氧化物上的水煤气变换反应机理  18-19
  1.3 本文研究的目的及意义  19-20
第二章 实验部分  20-26
  2.1 主要试剂及实验仪器  20-21
  2.2 铜铈催化剂的制备方法  21-22
    2.2.1 CuO/Ce0_2 催化剂的制备  21-22
    2.2.2 离子嵌脱型CuO/Ce0_2 催化剂的制备  22
  2.3 研究的主要内容  22
    2.3.1 制备条件对CuO/Ce0_2 催化剂结构和催化性能的影响  22
    2.3.2 NH_3·H_20 浸渍过程对CuO/Ce0_2 催化剂结构和催化性能的影响  22
  2.4 催化剂的活性测试  22-24
    2.4.1 测试流程  22-23
    2.4.2 测试条件  23
    2.4.3 测试方法  23-24
    2.4.4 催化剂活性表示方式  24
    2.4.5 空白试验  24
  2.5 催化剂的表征与分析  24-26
    2.5.1 X-射线粉末衍射  24
    2.5.2 低温N_2 吸脱附  24-25
    2.5.3 程序升温还原(H2-TPR)  25
    2.5.4 原子吸收火焰光谱法  25
    2.5.5 SEM 电子显微镜  25-26
第三章 结果与讨论  26-58
  3.1 铜负载量对铜铈变换催化剂结构与性能的影响  26-34
    3.1.1 XRD 测试  26-27
    3.1.2 低温N_2 吸脱附表征  27-31
    3.1.3 TPR 测试  31
    3.1.4 活性评价结果  31-32
    3.1.5 电镜分析  32-34
  3.2 焙烧温度对铜铈变换催化剂结构与性能的影响  34-41
    3.2.1 XRD 测试  34-36
    3.2.2 低温N_2 吸脱附表征  36-39
    3.2.3 TPR 测试  39
    3.2.4 活性评价结果  39-41
  3.3 不同焙烧温度样品NH_3·H_20 浸渍过程的影响  41-46
    3.3.1 XRD 测试  41-42
    3.3.2 低温N_2 吸脱附表征  42-45
    3.3.3 TPR 测试  45
    3.3.4 活性评价结果  45-46
  3.4 不同铜负载量样品NH_3·H_20 浸渍过程的影响  46-58
    3.4.1 XRD 测试  47-48
    3.4.2 低温N_2 吸脱附表征  48-53
    3.4.3 TPR 测试  53-54
    3.4.4 活性评价结果  54-55
    3.4.5 电镜分析  55-58
第四章 结论与展望  58-59
参考文献  59-65
致谢  65-66
个人简介  66

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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