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新型功能分子器件中的电子输运机理与计算设计

作　者: 何军
导　师: 陈克求
学　校: 湖南大学
专　业: 物理学
关键词: 第一性原理密度泛函理论非平衡格林函数方法新型功能分子器件电子传输机理器件性能调控
分类号: O469
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

近年来,电子器件的不断微型化激起了人们对分子器件的研究兴趣。同时,碳基分子器件也被人们认为是当今硅基半导体器件最为理想的替代者。本文针对具有重要理论意义和广泛应用前景的碳基分子器件,将基于第一性原理的电子结构理论与基于非平衡格林函数的输运理论相结合,系统研究了功能分子器件中的电子输运机理。并且着重研究了分子裁剪、掺杂、分子材料的杂化连接、分子间的π—π弱相互作用等物理化学方法对分子器件性能的调控。同时,我们也探究了外界环境因素湿度对碳基分子器件电子输运性质的影响。具体研究内容如下：通过运用分子裁剪的方法,我们设计了一个基于扶手椅型石墨烯纳米带的自旋电子器件。我们研究了该分子器件的自旋输运机理及性能调控。计算研究结果表明,该分子器件同时具有整流和完美自旋滤波的特性,且其整流性能可以通过边界硼氮掺杂而得到有效调控。这些结果为在单个分子上实现多功能集成提供了新思路。系统研究了由锯齿型硼氮纳米带(zigzag boron nitride nanoribbon, ZBNNR)与锯齿型石墨纳米带(zigzag graphene nanoribbon, ZGNR)组成的杂化体系的电子结构及电子输运行为。计算研究结果表明,ZGNR的宽度对杂化体系的能带结构有非常明显的调控效应,能使杂化体系的能带结构呈现出多样化的转变,特别是能观察到半半金属(half-semimetal)的特性。相反,ZBNNR的宽度对杂化体系能带结构的调控效应并不明显。进一步研究发现,能带结构中所呈现出这些特性根源于杂化结构中的电荷分布与电荷转移。更有意思的是,在由这种杂化纳米带构成的新型分子器件中,我们观察到了电流的自旋极化行为及负微分电阻(negative differential resistance,NDR)效应。这些结果将在实现带隙调控、设计分子自旋阀、分子电控开关等分子器件提供了新的思路。研究了单壁碳纳米管中螺旋形石墨纳米带(spiral graphene nanoribbon,SGNR)的自旋输运行为。计算研究结果表明,当SGNR带具有锯齿型边界时,在器件中我们可以观察到自旋极化的电流；而当SGNR具有扶手椅型边界时,自旋极化电流完全消失。通过详细的分析讨论,我们发现在具有锯齿型边界的SGNR中形成了环形电流,而电子在器件中的自旋极化输运行为正是根源于环形电流所产生的磁矩的作用。然而,在具有扶手椅型边界的SGNR中没有形成环形电流和磁矩,所以自旋极化电流完全消失。更有意思的是,通过改变具有扶手椅型边界的SGNR的宽度,可以使分子器件实现从金属性到半导体性的转变。这些结果在分子器件的设计中有着重要的应用前景。研究了具有不同分子间相互作用的C60分子器件的电子输运行为。计算研究结果表明,分子器件的电子输运性质将随着分子间相互作用类型的不同而发生改变。在分子间弱相互作用的体系下我们观察到了基于NDR效应的快速响应开关行为；而在强相互作用体系下,我们观察到的是电流随偏压增加而逐渐减小的NDR行为。进一步研究发现,快速响应的NDR行为根源于由弱π—π分子间相互作用引起的电子共振遂穿机制。这在制作快速响应分子器件方面有着重要的应用。初步探究了湿度效应对C60分子器件电子输运性质的影响。研究结果表明湿度对纳米电子器件的输运性质及稳定性都有很大的影响。进一步研究发现,输运性质的不稳定性主要根源于H2O分子与碳纳米管电极之间形成的局域势垒。这一结果有助我们理解当前实验研究与理论研究之间存在的较大差异。同时也告诉我们,湿度是影响分子器件电子输运性质及器件稳定性的一个非常重要的外界因素,因此在我们今后的研究工作中不能轻易被忽略。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-12
插图索引  12-14
附表索引  14-15
第1章绪论  15-29
  1.1 引言  15-18
  1.2 新型功能分子器件与新物理效应  18-21
    1.2.1 分子整流效应与分子二极管  18-20
    1.2.2 分子开关效应  20
    1.2.3 负微分电阻现象  20-21
    1.2.4 分子导线  21
  1.3 新型功能分子器件的热门研究对象  21-26
    1.3.1 零维量子点(G_(60)分子)  21-22
    1.3.2 一维碳纳米管  22
    1.3.3 石墨烯及其一维纳米带  22-26
  1.4 分子电子学研究过程中主要存在的问题  26-27
  1.5 本文的主要工作及意义  27-29
第2章理论基础与研究方法  29-49
  2.1 第一性原理计算方法  29-35
    2.1.1 波恩-奥本海默(Born-Oppenheimer)近似  30
    2.1.2 Hartree-Fock近似  30-31
    2.1.3 密度泛函理论  31-35
  2.2 格林函数方法  35-39
    2.2.1 平衡格林函数  36-37
    2.2.2 非平衡格林函数  37-39
  2.3 分子器件中输运性质的求解  39-46
    2.3.1 Landauer—Buttiker计算公式  39-40
    2.3.2 分子器件中的电流计算公式  40-43
    2.3.3 分子器件中电流值的具体计算方案  43-46
  2.4 本文相关计算软件介绍  46-48
    2.4.1 Atomistix Toolkit(ATK)  46-47
    2.4.2 Material Studio(MS)  47-48
    2.4.3 Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP)  48
  2.5 本章小结  48-49
第3章分子裁剪在一维石墨纳米带多功能分子器件设计中的应用  49-60
  3.1 引言  49-50
  3.2 计算模型与计算细节  50-51
  3.3 计算结果分析与讨论  51-60
    3.3.1 新型多功能分子器件的伏安特性分析  51-53
    3.3.2 多功能分子器件整流特性分析  53-54
    3.3.3 多功能分子器件零偏压输运谱及局域态密度分析  54-56
    3.3.4 纳米器件中Zigzag型边界原子电荷密度分析  56-58
    3.3.5 多功能分子器件输运谱随外加偏压的演化  58-59
    3.3.6 本章小结  59-60
第4章一维杂化纳米带的能带调控及自旋电子器件的计算设计  60-75
  4.1 引言  60-61
  4.2 计算模型与计算细节  61-62
  4.3 结果分析与讨论  62-74
    4.3.1 杂化对一维纳米带能带结构的调控  62-70
    4.3.2 基于杂化结构的自旋电子器件  70-74
  4.4 本章小结  74-75
第5章单壁碳纳米管中螺旋形石墨纳米带的自旋输运行为  75-85
  5.1 引言  75-76
  5.2 计算模型与方法  76-77
  5.3 结果分析与讨论  77-84
    5.3.1 平衡态下SGNR分子器件的自旋输运谱线分析  77-80
    5.3.2 SGNR分子器件中电子的透射路径分析  80
    5.3.3 SGNR分子器件的自旋伏安特性  80-84
  5.4 本章小结  84-85
第6章碳基分子器件中的弱相互作用及其引起的快速开关行为  85-95
  6.1 引言  85-86
  6.2 模型与计算方法  86-88
    6.2.1 计算模型构建  86-87
    6.2.2 研究方法与计算细节  87-88
  6.3 计算结果分析与讨论  88-93
    6.3.1 G_(60)分子器件零偏压下输运谱分析  88-89
    6.3.2 C_(60)分子器件的伏安特分析  89-90
    6.3.3 两种不同NDR行为的比较分析  90-92
    6.3.4 分子器件MPSH图像的分析与讨论  92-93
  6.4 本章小结  93-95
第7章碳基分子器件中湿度对电子输运性质的影响  95-104
  7.1 引言  95-96
  7.2 计算模型构建与具体计算细节  96-98
  7.3 计算结果分析与讨论  98-103
    7.3.1 吸附H_2O分子对(5,5)SWCNT电极能带结构的影响  98-99
    7.3.2 吸附H_2O分子对碳基纳米器件伏安特性的影响  99-100
    7.3.3 不同偏压下输运谱分析  100-102
    7.3.4 零偏压下输运本征态分析  102-103
  7.4 本章小结  103-104
结论与展望  104-106
参考文献  106-119
附录A 攻读学位期间发表的学术论文目录  119-120
附录B 攻读学位期间参与的科研项目  120-121
致谢  121

新型功能分子器件中的电子输运机理与计算设计

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