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光电离/光解离环酮类分子及其甲基取代物

作　者: 吴迪
导　师: 丁大军
学　校: 吉林大学
专　业: 原子与分子物理
关键词: 碎片离子 环戊酮 甲基取代 光电离 正离子 垂直电离能 吉林大学 激光作用 取代物 光解离
分类号: O561
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


研究分子在强激光场下的电离,解离,在探索分子反应的机理和实现对分子量子过程的选控等方面都具有深远的意义。本文主要利用飞行时间质谱仪技术,研究了飞秒激光作用下的环酮类分子及其甲基取代物的光电离解离过程。实验发现在飞秒激光作用下,多原子分子正离子的共振激发是决定分子电离解离质谱丰度分布的一个重要因素。在非共振情况下,电离解离过程以产生母体离子为主;在共振情况下,则会得到丰富的碎片离子,最终母体离子产额大大降低。通过结合理论计算分析,确定了这一现象是由于在实验中使用的飞秒激光场强度范围分子先电离生成母体离子,而母体离子的光吸收性质将直接决定接续吸收光子几率,进而影响进一步的电离/解离过程。另外,在实验条件下未观察到高价母体离子,但在高激光场强时出现高价原子离子(如C2+)并其质谱峰为双峰结构,存在库仑爆炸现象。这表明在电离过程中产生的高价母体离子通过库仑排斥作用迅速发生裂解。利用同步辐射产生的105 nm～140 nm真空紫外光,结合飞行时间质谱研究了环酮类分子及其甲基取代物的单光子光电离解离过程。通过改变真空紫外光波长,测量获得各离子的光电离效率谱,由此得到这些分子的电离能和相应的碎片离子出现势。由质谱中各碎片离子对应的质荷比,我们分析了母体离子可能的光电离解离通道。利用密度泛函理论计算了环戊酮分子及其碎片的结构、能量,通过比较解离能的实验测量值和理论计算值,我们指认了实验的真空紫外光子能量范围中各个碎片离子产生过程的最可几的解离通道。同时,环酮类分子及其甲基取代物的真空紫外光光电离解离实验结果也表明这些分子的离子有着较低的解离能。这些实验测量数据表明,在上述飞秒激光分子光电离/解离实验中测得的一些离子产额在较低光强下的光强指数对应的多光子能量与测得的出现势能量在多数情况下有着一致性。

全文目录


提要  4-7
第一章 前言  7-22
  1.1 分子电离机制  8-15
    1.1.1 多光子电离  8-9
    1.1.2 阈上电离  9-11
    1.1.3 场致电离  11-15
  1.2 解离机制  15-20
    1.2.1 多光子电离/解离  15-17
    1.2.2 库仑爆炸  17-19
    1.2.3 场致解离模型（FAD 模型）  19-20
  1.3 环酮类分子及其甲基取代物相关研究状况  20-21
  1.4 本文工作介绍  21-22
第二章 实验及理论计算方法  22-26
  2.1 实验方法  22-24
  2.2 理论计算方法  24-26
第三章 飞秒激光场中环酮类分子及其甲基取代物电离解离研究  26-62
  3.1 飞秒激光场中环酮类分子的电离解离研究  26-44
    3.1.1 实验结果  26-31
    3.1.2 理论计算结果  31-40
    3.1.3 讨论  40-44
  3.2 飞秒激光环酮类分子甲基取代物电离解离研究  44-61
    3.2.1 实验结果  44-53
    3.2.2 理论计算结果  53-60
    3.2.3 讨论  60-61
  3.3 本章小结  61-62
第四章 环酮类分子及其甲基取代物的真空紫外光电离研究  62-101
  4.1 分子的真空紫外光电离解离研究概况  62-71
    4.1.1 同步辐射真空紫外光电离特点  62-63
    4.1.2 光电离光解离机理  63-65
      4.1.2.1 分子的绝热电离能、垂直电离能和出现势  63-65
      4.1.2.3 解离、预解离过程  65
    4.1.3 实验研究方法  65-66
    4.1.4 合肥同步辐射装置和分子光电离解离实验细节  66-70
      4.1.4.1 合肥同步辐射装置  66-68
      4.1.4.2 实验细节  68-70
    4.1.5 理论计算方法  70-71
  4.2 环戊酮的同步辐射真空紫外光电离解离  71-76
    4.2.1 实验结果  71-74
    4.2.2 理论计算结果  74-75
    4.2.3 环戊酮真空紫外光电离解离通道  75-76
  4.3 环己酮的同步辐射真空紫外光电离解离  76-81
    4.3.1 实验结果  77-81
    4.3.2 环己酮真空紫外光电离解离通道  81
  4.4 环庚酮及环酮类分子甲基取代物电离能和碎片离子出现势  81-99
    4.4.1 环庚酮  82-85
    4.4.2 2-甲基环戊酮  85-88
    4.4.3 3-甲基环戊酮  88-91
    4.4.4 2-甲基环己酮  91-94
    4.4.5 3-甲基环己酮  94-96
    4.4.6 4-甲基环己酮  96-99
  4.5 本章小结  99-101
第五章 展望  101-102
参考文献  102-124
博士论文期间成果目录  124-125
致谢  125-127
摘要  127-131
Abstract  131-134

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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 分子物理学、原子物理学 > 分子物理学
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