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壳聚糖接枝共聚物的合成及其功能化自组装研究

作　者: 黄梅芳
导　师: 方月娥
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 马来酰化壳聚糖 邻苯二甲酰化壳聚糖 PHCSMA PHCSSA 壳聚糖接枝共聚物 PBA PAA 聚乙烯醇 聚乙二醇 聚己二酸丁二醇酯 聚己内酯 多孔结构 纳米粒子 空心纳米球
分类号: O636.1
类　型: 博士论文
年　份: 2006年
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内容摘要


壳聚糖是一种来源丰富的天然高分子，它具有良好的生物相容性、生物降解性和生物活性。但是由于分子间的氢键相互作用，其具有难融难溶的性质，大大限制了壳聚糖这一天然资源的有效利用。接枝改性是改善壳聚糖性能的有效途径。本论文通过分了设计，合成了三种新的壳聚糖衍生物中间体，分别是NMACS、PHCSMA、PHCSSA。建立了两种新的接枝方法，一是在壳聚糖分子上引入双键，再与带双键的单体反应得到接枝共聚物。二是在邻苯二甲酰化壳聚糖的羟基上引入羧基，再与带羟基的大单体进行定位接枝改性，通过以上方法获得了一系列壳聚糖的接枝共聚物：chitosan-g-PBA，chitosan-g-PAA，chitosan-g-PVA， chitosan-g-PEG，chitosna-g-PBGA，chitosan-g-PCL．研究了接枝共聚物的化学结构和聚集形态，探讨了有关性能。主要内容和成果如下： 1．用新方法在壳聚糖氨基上引入双键，得到水溶性壳聚糖衍生物NMACS中间体。利用γ-射线辐射引发，以马来酰化壳聚糖为反应中间体，实现了壳聚糖和丙烯酸丁酯的接枝共聚。 2．在邻苯二甲酰化壳聚糖的羟基上引入马来酸，得到新的壳聚糖衍生物PHCSMA中间体。利用γ-射线辐射引发，以PHCSMA为反应中间体，实现了壳聚糖和丙烯酸丁酯的接枝共聚。接枝率与辐射剂量、单体浓度有依赖关系。 3．利用马来酰化壳聚糖和丙烯酸接枝共聚，得到pH敏感的接枝共聚物chitosan-g-PAA，表征了结构与性能及接枝共聚物的溶胀率和pH敏感性。 4．在邻苯二甲酰化壳聚糖的羟基上引入丁二酸，得到新的壳聚糖衍生物PHCSSA中间体。 5．通过PHCSSA上羧基与PVA羟基的酯化反应，得到了壳聚糖与PVA的接枝共聚物chitosan-g-PVA，表征其结构与性能，自组装形成多孔材料。 6．通过PHCSSA上羧基与具有端羟基PEG、PBGA的酯化反应，制备了高接枝率的chitosan-g-PEG、chitosna-g-PBGA接枝共聚物，表征其结构与性能，并自组装得到直径分别大约为500 nm和700 nm的球形粒子。 7．通过PHCSSA上羧基与具有端羟基的PCL的酯化反应制备chitosan-g-PCL接枝共聚物，表征其结构与性能，自组装得到直径约为500nm空心球。

全文目录


摘要  8-10
ABSTRACT  10-12
第一章 前言  12-40
  §1.1 甲壳素与壳聚糖  12-17
    1.1.1 甲壳素/壳聚糖的来源  12
    1.1.2 甲壳素/壳聚糖的结构与性能  12-15
    1.1.3 壳聚糖及其衍生物的应用  15-17
  §1.2 壳聚糖的改性研究  17-25
    1.2.1 主链的水解反应  18
    1.2.2 酰化反应  18-19
    1.2.3 酯化反应  19
    1.2.4 烷基化反应  19-20
    1.2.5 生成席夫碱  20-21
    1.2.6 羧甲基化  21
    1.2.7 壳聚糖的接枝改性  21-25
  §1.3 壳聚糖衍生物的胶束化研究  25-29
    1.3.1 高分子胶束  25
    1.3.2 高分子胶束的制备  25-27
    1.3.3 高分子胶束的结构  27-28
    1.3.4 应用  28
    1.3.5 壳聚糖衍生物的胶束化  28-29
  §1.4 本论文的思路与意义  29-30
  参考文献  30-40
第二章 壳聚糖的马来酰化及其与丙烯酸丁酯接枝共聚  40-52
  §2.1 壳聚糖的马来酰化反应  40-44
    2.1.1 引言  40-41
    2.1.2 实验部分  41-42
    2.1.3 结果与讨论  42-44
      1.马来酰化壳聚糖的红外分析  42-43
      2.马来酰化壳聚糖的核磁分析  43-44
  §2.2 γ射线引发制备壳聚糖-聚丙烯酸丁酯接枝共聚物  44-50
    2.2.1 引言  44
    2.2.2 实验部分  44-46
    2.2.3 结果与讨论  46-50
      1.接枝产物的红外光谱表征  46-47
      2.壳聚糖-聚丙烯酸丁酯接枝共聚物的结晶性  47
      3.壳聚糖-聚丙烯酸丁酯接枝共聚物的热性能  47-48
      4.辐射剂量和单体浓度对接枝反应的影响  48-50
    2.2.4 本节小结  50
  参考文献  50-52
第三章 壳聚糖衍生物PHCSMA的合成及其与丙烯酸丁酯的接枝共聚  52-64
  §3.1 壳聚糖的邻苯二甲酰化反应  52-56
    3.1.1 实验部分  52-55
    3.1.2.结果与讨论  55-56
      1.邻苯二甲酰化壳聚糖的红外分析  55-56
      2.邻苯二甲酰化壳聚糖的核磁分析  56
  §3.2 γ射线引发制备壳聚糖-聚丙烯酸丁酯接枝共聚物  56-62
    3.2.1 引言  56-57
    3.2.2 实验部分  57-58
    3.2.3 结果与讨论  58-62
      1.接枝产物的红外光谱表征  58-59
      2.接枝产物的核磁分析  59-60
      3.接枝产物的结晶性  60
      4.接枝产物的热性能  60-62
      5.辐射剂量和单体浓度对接枝反应的影响  62
  3.3 本节小结  62-63
  参考文献  63-64
第四章 壳聚糖的马来酰化及其与丙烯酸的接枝共聚  64-74
  §4.1 壳聚糖的马来酰化反应  64-67
    4.1.1 实验部分  64-65
    4.1.2 结果与讨论  65-67
      1.马来酰化壳聚糖的红外分析  65-66
      2.马来酰化壳聚糖的核磁分析  66-67
  §4.2 制备马来酰化壳聚糖—聚丙烯酸接枝共聚物  67-72
    2.2.1 实验部分  67-68
    2.2.2 结果与讨论  68-72
      1.接枝产物的红外光谱表征  68-69
      2.接枝产物的结晶性分析  69
      3.反应时间的影响  69
      4.引发剂用量的影响  69-71
      5.反应温度的影响  71-72
      6.溶胀实验  72
  4.3 本章小结  72
  参考文献  72-74
第五章 壳聚糖衍生物与聚乙烯醇的接枝共聚  74-86
  5.1 引言  74
  5.2 实验部分  74-77
  5.3 结果与讨论  77-84
    1.接枝产物的接枝率  77-78
    2 接枝产物的结构分析  78-82
    3.接枝共聚物的结晶性  82-83
    4.接枝共聚物的热性能  83
    5.接枝共聚物的扫描电镜分析  83-84
  5.4 本节小结  84
  参考文献  84-86
第六章 壳聚糖衍生物与聚乙二醇的接枝改性及胶束化  86-96
  6.1 引言  86-87
  6.2 实验部分  87-89
  6.3 结果与讨论  89-94
    1.接枝产物的接枝率  89
    2 接枝产物的结构分析  89-92
    3.接枝共聚物的结晶性  92-94
    4.接枝共聚物的热性能  94
    5.接枝共聚物的荧光谱图  94
    6.接枝共聚物的TEM分析  94
  6.4 本节小结  94-95
  参考文献  95-96
第七章 壳聚糖衍生物与聚己二酸丁二醇酯的接枝共聚及胶束化  96-108
  7.1 引言  96-97
  7.2 实验部分  97-99
  7.3 结果与讨论  99-106
    1.接枝产物的接枝率  99-100
    2.接枝产物的结构分析  100-102
    3.接枝产物的结晶性  102-103
    4.接枝产物的荧光谱图  103-104
    5.接枝产物的热性能  104-105
    6.接枝共聚物物的TEM分析  105-106
  7.4 本章小结  106
  参考文献  106-108
第八章 壳聚糖衍生物与聚己内酯的接枝共聚及胶束化  108-119
  8.1 引言  108-109
  8.2 实验部分  109-111
  8.3 结果与讨论  111-117
    1.接枝产物的接枝率  111-112
    2.接枝产物的结构分析  112-114
    3.接枝产物的结晶性  114-115
    4.接枝共聚物的荧光谱图  115
    5.接枝共聚物的热性能  115-117
    6.接枝共聚物的SEM分析  117
  8.4 本节小结  117-118
  参考文献  118-119
结论  119-121
附录:主要缩略语  121-122
附录:攻读学位期间发表的论文  122-124
致谢  124-125

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学（高聚物） > 天然高分子化合物（高聚物） > 高分子多聚糖
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