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硼氯同位素化学及其同位素分馏的研究

作　者: 孙爱德
导　师: 肖应凯
学　校: 中国科学院研究生院（青海盐湖研究所）
专　业: 无机化学
关键词: 氯同位素硼同位素分离方法分馏碳纳米材料非还原热子特性无机碳酸盐沉积
分类号: O613
类　型: 博士论文
年　份: 2004年
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内容摘要

氯同位素作为一种灵敏的示踪剂,被广泛地应用于研究盐湖卤水及其沉积环境的变迁,地壳、大气圈、水圈中元素地球化学以及古海洋古气候的变化以及人类活动给环境带来的污染等。氯的分析、分离方法以及氯同位素的分析测试技术是氯同位素应用研究的基础,同时,氯的分析、分离方法以及氯同位素分析测试技术的研究又能进一步推动氯同位素研究领域的扩展。本文在系统地总结氯同位素的国内外应用研究进展,氯同位素的分馏机理,低氯含量样品中氯的分离、分析以及氯同位素分析技术的基础上,主要对低氯含量样品中氯的分离方法以及石盐溶解过程、盐酸的挥发过程以及海水蒸发过程中氯同位素的分馏、海陆相无机碳酸盐沉积时硼同位素的分馏进行了系统的探讨和研究,得到以下几点主要研究结论: 1.建立并改进了一种样品制备的新方法。采用离子交换树脂法分离氯含量较低的天然样品中的氯,这是一种更有效的从天然低氯样品中分离和纯化氯的分离方法,因而也进一步为氯同位素在地球化学、环境化学等方面的研究提供了可能。 2.对影响氯同位素测定的因素进行了分析。质谱测定过程中,涂样溶液最佳的pH值范围为2～7,如果涂样溶液的pH值超出这个范围,就会引起较大的氯同位素分馏。在1～500μg Cl涂样量范围内,测定的氯同位素³⁷Cl/³⁵Cl值与氯涂样量无关。最适合的带材料为Ta和W。 3.对碳纳米材料:纳米碳黑、纳米石墨、纳米碳管以及C₆₀等的非还原热离子发射特性进行了实验探索。除了C₆₀以外,其他几种碳纳米材料都具有非还原热离子发射特性,能满足质谱测定的需要,但是没有得到预期的结果。 4.系统地研究了石盐溶解过程中氯同位素的分馏。Na₂SO₄饱和溶液,共存溶液中δ³⁷Cl值的变化范围为0.59～1.09‰,平均值为0.80‰,氯同位素分馏系数的变化范围为0.99925～1.00109,平均值为1.00029,符合快速结晶过程中氯同位素的分馏趋势;99.5%乙醇溶液中共存溶液的δ³⁷Cl值的变化范围为0.19～1.42‰,平均值为1.04‰,氯同位素分馏系数的变化范围为

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摘要  3-5
ABSTRACT  5-7
目录  7-11
前言  11-14
第一部分文献综述  14-45
  第一章氯同位素化学及其地球化学研究进展  14-45
    1.1 引言  14
    1.2 自然界中氯的存在形式和分布  14-17
      1.2.1 氯的存在形式  14-15
      1.2.2 氯的分布  15-17
    1.3 氯的定量测定  17-21
      1.3.1 氯的容量滴定法  17-18
      1.3.2 间接光度法  18-19
      1.3.3 荧光法  19
      1.3.4 氯的原子吸收／发射光谱法测定  19-20
      1.3.5 分子吸收法  20
      1.3.6 氯的电化学分析方法  20-21
      1.3.7 离子色谱法  21
    1.4 氯的分离  21-26
    1.5 氯同位素的测定方法  26-36
      1.5.1 由电子轰击产生HCl进样的气体质谱法  26-28
      1.5.2 基于CH_3Cl~+离子的气体质谱法  28-31
      1.5.3 基于Cl~-离子的负热电离质谱法  31-33
      1.5.4 基于Cs_2Cl~+离子的正热电离质谱法  33-34
      1.5.5 气体质谱法CH_3Cl~+和正热离子质谱法Cs_2Cl~+的比较  34-36
    1.6 氯的同位素分馏  36-40
      1.6.1 扩散过程的氯同位素分馏  37-39
      1.6.2 溶解-结晶过程的氯同位素分馏  39-40
    1.7 氯同位素在地球化学与环境化学中的应用  40-45
      1.7.1 氯同位素在盐湖卤水和蒸发沉积物研究中的应用  40-41
      1.7.2 地下水体氯同位素组成和意义  41-42
      1.7.3 成矿体系中的研究  42-43
      1.7.4 有机物中氯同位素的研究和应用  43-45
第二部分氯、硼样品氯同位素组成的测定及其化学过程中氯、硼同位素分馏研究  45-120
  第二章氯的分离分析方法及其同位素的质谱法测定  45-68
    2.1 引言  45-46
    2.2 实验部分  46-55
      2.2.1 试剂  46-47
      2.2.2 仪器  47-49
      2.2.3 样品中氯含量的测定  49-52
      2.2.4 低氯含量水样中氯的分离过程  52-55
    2.3 氯同位素的质谱法测定  55-63
      2.3.1 质谱测定过程  55-56
      2.3.2 氯同位素测定的影响因素  56-63
    2.4 低氯含量水样中氯同位素的测定  63-66
    2.5 分析方法在地球化学方面的应用前景  66
    2.6 小结  66-68
  第三章碳纳米材料的非还原热离子发射特性的研究  68-75
    3.1 引言  68
    3.2 实验部分  68-69
      3.2.1 试剂  68-69
    3.3 结果与讨论  69-74
      3.3.1 纳米碳材料的非还原热离子发射特性  69-70
      3.3.2 纳米碳材料对氯同位素测定的变化  70-72
      3.3.3 氯同位素测定的重现性  72-73
      3.3.4 结果分析  73-74
    3.4 小结  74-75
  第四章石盐溶解过程中氯同位素分馏的初步研究  75-89
    4.1 引言  75-76
    4.2 实验部分  76-81
      4.2.1 对溶解-结晶过程中动态控制  76-77
      4.2.2 氯同位素正热电离质谱法的测定  77-81
    4.3 结果与讨论  81-87
      4.3.1 溶液中氯含量的变化  81-84
      4.3.2 溶液和NaCl晶体中中氯同位素比值的变化  84-87
    4.4 小结  87-89
  第五章盐酸挥发时氯同位素分馏的初步研究  89-98
    5.1 引言  89
    5.2 实验部分  89-94
      5.2.1 实验设计  89-90
      5.2.2 质谱过程  90-94
    5.3 结果与讨论  94-97
      5.3.1 挥发气体中的氯  94-95
      5.3.2 HCl挥发气体中的氯同位素组成  95-97
    5.4 小结  97-98
  第六章海水蒸发中的氯同位素分馏的初步研究  98-104
    6.1 引言  98
    6.2 实验部分  98-102
      6.2.1 海水蒸发设  98-99
      6.2.2 海水蒸发实验过程  99-100
      6.2.3 氯同位素质谱测定  100-102
    6.3 结果与讨论  102-103
    6.4 小结  103-104
  第七章海陆相无机碳酸盐沉积时的硼同位素分馏的研究  104-120
    7.1 引言  104-105
    7.2 硼同位素的分馏机理  105-107
    7.3 硼同位素地球化学研究进展  107-109
      7.3.1 硼同位素示踪地下水源污染  107-108
      7.3.2 壳-幔演化和板块俯冲过程的研究  108
      7.3.3 星云形成过程和宇宙事件  108
      7.3.4 判断沉积环境和物质来源  108-109
    7.4 实验部分  109-114
      7.4.1 试剂和仪器  109
      7.4.2 样品分离过程  109-114
    7.5 结果与讨论  114-119
      7.5.1 硼同位素组成  114-118
      7.5.2 δ~(11)B值与pH值关系的应用  118-119
    7.6 小结  119-120
参考文献  120-133
在学期间发表论文和申请专利  133-135
个人简历  135-136
致谢  136-137

硼氯同位素化学及其同位素分馏的研究

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