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外源重金属铜、镍的植物毒害及预测模型研究

作　者: 李波
导　师: 马义兵
学　校: 中国农业科学院
专　业: 土壤学
关键词: 铜和镍淋洗土壤性质植物毒害模型
分类号: X173
类　型: 博士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

本论文旨在通过植物毒性试验,研究重金属铜、镍的生物有效性/毒害、土壤主要影响因子、以及它们的量化表征关系。通过测定铜、镍在土壤溶液中的离子活度,验证化学形态模型预测金属离子的形态和各离子的活度的可行性,其目的为建立陆地生物配体模型(TBLM)以及土壤环境风险评价提供科学依据和手段。首先通过植物筛选试验获得了不同植物品种对铜、镍的敏感性程度。结果得知小白菜(Brassica rapa var. chinensis cv. Susheng 28)是供试植物中最敏感的品种;西红柿(Lycopersicon esculentum cv. Meifen No.1)和大麦(Hordeum vulgare cv. Pinggu No.1)是对铜、镍中等敏感的品种。采用小白菜、西红柿和大麦3个植物品种以及有代表性的17个中国土壤样本,通过淋洗和非淋洗两种土壤处理方法,来研究外源铜、镍对植物的毒害,以及土壤因子和植物毒害阈值之间的数量关系。结果发现植物生长半抑制浓度(EC50)在非淋洗的土壤上从10 mg/kg增加到2,519 mg/kg;在淋洗的土壤上从18 mg/kg增加到>2,381 mg/kg,表明毒性阈值受土壤性质影响很大。土壤pH是影响铜、镍毒害最重要的土壤因子;植物铜毒性阈值变异的26%~37%以及镍毒性阈值变异的39%~78%都是由土壤pH变化引起的。同时土壤有机质含量(OC)和有效阳离子交换量(eCEC)也是控制铜、镍毒性变化的重要因子。基于我国土壤主控因子的回归方程能够很好地预测我国以及欧洲土壤的毒性阈值,然而欧洲的回归方程却不能很好地预测中国土壤的毒性阈值。淋洗处理显著降低了铜、镍的毒性,使EC50值平均提高了1.2和>1.3倍;特别是对于pH > 8.2的土壤,淋洗对镍的毒性影响远比铜大。二价铜和镍离子是其生物有效性的主要形态,本研究使用铜离子选择电极(ISE)和Donnan膜透析技术(DMT)分别测定铜、镍在土壤溶液中的离子活度,并和vMINTEQ(NICA-Donnan)和WHAM 6模型的预测结果进行比较,进而来矫正和优化模型参数。结果发现通过调节富里酸(FA)的结合常数以及活性富里酸(AFA)比例后,两个模型都能较好地预测金属离子的活度。大约30%的溶解性有机质(DOM)为AFA时,使用vMINTEQ(NICA-Donnan)和WHAM 6的默认结合常数都可以使预测的铜、镍离子活度和实际测定值比较接近;同时,降低WHAM 6中logKCuFA = 1.5以及使用65%的DOM为AFA时,也可以使预测的铜离子活度和测定值比较接近。通过添加镍的大麦根长水培试验,发现除了二价镍离子(Ni2+)之外,碳酸氢镍离子(NiHCO3+)也是一种有毒的形态。基于生物配体模型(BLM)的基本理论可以得到和镍离子竞争受体位点的各阳离子以及有毒镍离子形态与大麦根表面位点的结合常数值,即KCaBL = 1.60、KMgBL = 4.01、KHBL = 4.29、KNiBL = 4.83、KNiHCO3BL = 5.36。用EC50的预测方程验证以上参数的准确性后发现预测的和测定的EC50有很好的相关性(r2 = 0.96),且几乎所有的预测值都在测定值的1.5倍的变化范围内。基于所有淋洗土壤溶液变量(pH、Ni、DOC、Ca2+、Mg2+、K+、Na+、Al3+、Fe3+、CO32-、Cl-、NO3-、SO42-),应用WHAM 6预测各离子的活度和生物有效态的金属离子形态(Ni2+和NiHCO3+,Cu2+和CuOH+),输入预测的各离子活度以及相关条件结合参数到理论的TBLM中去,发现TBLM能够很好地预测铜、镍在对大麦根长的毒害(r2≥0.90)。相对于欧盟的pH≤7土壤的TBLM来说,本研究引进了大量的碱性土壤样本,显著提高了模型的普遍适用性,为我国土壤环境基准的制定提供了切实可靠的理论依据。

外源重金属铜、镍的植物毒害及预测模型研究

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