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氯离子对金、银纳米粒子形貌调控的机制研究

作　者: 赵丽丽
导　师: 杨文胜
学　校: 吉林大学
专　业: 物理化学
关键词: 金纳米粒子空心Ag/Au纳米粒子粒子内熟化 Cl- AgCl
分类号: TB383.1
类　型: 博士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

近年来,金、银纳米粒子因其独特的结构、性质以及良好的生物相容性而受到人们广泛的关注,并应用于生物医学领域中。目前关于金、银纳米粒子的水相合成及形貌控制报道很多,对于其形成机制也有一定的认识,但正如纳米粒子水相合成中,人们对水分子作用的忽视一样,由反应物不可避免引入的元素对纳米粒子的形成,尤其是粒子形貌的影响,一直没有引起广大研究者的注意。本论文在金、银纳米粒子的合成过程中,深入研究了反应体系的动力学过程,探索Cl-对纳米粒子形貌的调控机制,从而有效控制产物的形貌。首先利用种子生长法制备金纳米花为模型体系,在较宽的pH值范围内(4.2~11.0),系统、定量的研究了金纳米花的生长动力学,发现由Cl-诱导的粒子内熟化作用是影响形貌和稳定性的重要因素,并且可以通过提高pH值抑制Cl-的熟化促进作用。反应过程中通过简单地调节pH值可以调控金纳米花的形貌,反应后提高pH或除去Cl-就可以使金纳米花长期稳定。其次以球形银为种子,以HAuCl4/NH2OH的混合溶液为生长溶液,制备空心的Ag/Au纳米结构,并在较宽的pH范围内(4.2~12.5)监测其反应过程,发现Cl-的存在是粒子形貌调控中不可忽略的因素。当生长溶液的pH值较低时(4.2~10.3),Cl-的存在会导致AgCl的生成,从而抑制了金属离子的进一步还原和沉积,形成了不规则的空心Ag/Au纳米结构。通过提高反应体系pH(10.6~12.5),可以抑制AgCl对金属离子还原和沉积过程的不利影响,得到具有空心结构的Ag/Au纳米花。最后研究了Cl-及与Cl-相关的其他离子(Br-、I-、OH-、Ag+)对种子法制备金纳米花和柠檬酸钠还原法制备金纳米粒子体系的影响。研究结果进一步证明了Cl-、Br-、I-等卤素离子对粒子内熟化的促进作用以及OH-、Ag+等对粒子内熟化的抑制作用,并且这种促进及抑制作用会随着添加剂浓度的增加而增大。制备过程中可以通过促进和抑制熟化实现对粒子形貌的调控。

全文目录

提要  4-9
第一章前言  9-47
  1.1 金、银纳米粒子简介  9-18
    1.1.1 金、银纳米粒子的性质  9-13
      1.1.1.1 金、银纳米粒子的光学性质  9-13
      1.1.1.2 金、银纳米粒子的其他性质  13
    1.1.2 金、银纳米粒子的应用  13-18
      1.1.2.1 生物医学方面的应用  14-16
      1.1.2.2 SERS 方面的应用  16-17
      1.1.2.3 催化方面的应用  17-18
  1.2 金、银纳米粒子的制备  18-21
    1.2.1 一步合成法  19-20
      1.2.1.1 NaBH_4 还原  19
      1.2.1.2 柠檬酸钠还原  19-20
      1.2.1.3 其他还原剂还原  20
    1.2.2 种子生长法  20-21
      1.2.2.1 直接生长  20-21
      1.2.2.2 置换反应  21
  1.3 金、银纳米粒子形成机制的研究现状  21-31
    1.3.1 成核生长  21-23
    1.3.2 聚集生长  23-25
    1.3.3 熟化  25-28
      1.3.3.1 Ostwald（粒子间）熟化  25-26
      1.3.3.2 Intraparticle（粒子内）熟化  26-28
    1.3.4 其他影响因素  28-31
      1.3.4.1 有机配体分子  28
      1.3.4.2 无机离子  28-31
  1.4 本文立题思想及研究内容  31-34
  参考文献  34-47
第二章 CL~-对金纳米花形成及稳定性的调控  47-70
  2.1 引言  47-48
  2.2 实验部分  48-50
    2.2.1 试剂  48
    2.2.2 仪器  48-49
    2.2.3 金纳米花的制备  49
      2.2.3.1 球形金种子的制备  49
      2.2.3.2 金纳米花的制备  49
    2.2.4 金纳米花的样品表征  49-50
      2.2.4.1 生长过程中UV?vis 吸收光谱的监测  49-50
      2.2.4.2 生长过程中Au~(3+)单体浓度的监测  50
      2.2.4.3 生长过程中粒子尺寸和形貌的监测  50
  2.3 结果与讨论  50-64
    2.3.1 pH 值对金纳米花形成的影响  50-58
    2.3.2 Cl-对金纳米花形成的影响  58-61
    2.3.3 金纳米花稳定性的提高  61-62
    2.3.4 金纳米花的形成机制  62-63
    2.3.5 金纳米花的SERS 增强效应  63-64
  小结  64-65
  参考文献  65-70
第三章 CL~-对空心AG/AU 纳米粒子形貌的调控  70-90
  3.1 引言  70-71
  3.2 实验部分  71-73
    3.2.1 试剂  71
    3.2.2 仪器  71
    3.2.3 空心Ag/Au 纳米粒子的制备  71-72
      3.2.3.1 近球形银种子的制备  71-72
      3.2.3.2 空心Ag/Au 纳米粒子的制备  72
    3.2.4 空心Ag/Au 纳米粒子的样品表征  72-73
      3.2.4.1 生长过程中UV?vis 吸收光谱的监测  72
      3.2.4.2 生长过程中Au3+单体浓度的监测  72-73
      3.2.4.3 生长过程中粒子尺寸和形貌的监测  73
      3.2.4.4 Ag/Au 纳米粒子的XPS 表征  73
  3.3 结果与讨论  73-85
    3.3.1 不同pH 条件下空心Ag/Au 纳米粒子的形成  73-79
    3.3.2 Cl-对空心Ag/Au 纳米粒子形成的影响  79-85
    3.3.3 空心Ag/Au 纳米粒子的形成机制  85
  小结  85-86
  参考文献  86-90
第四章 CL~-对种子生长法合成金纳米粒子的形貌调控  90-103
  4.1 引言  90
  4.2 实验部分  90-92
    4.2.1 试剂  90-91
    4.2.2 仪器  91
    4.2.3 金纳米花的制备  91-92
      4.2.3.1 球形金种子的制备  91
      4.2.3.2 金纳米粒子的制备  91-92
    4.2.4 金纳米粒子的样品表征  92
      4.2.4.1 生长过程中UV-vis 吸收光谱的监测  92
      4.2.4.2 金纳米粒子的粒子尺寸和形貌表征  92
  4.3 结果与讨论  92-98
    4.3.1 Cl~-对金纳米粒子形貌的影响  92-95
    4.3.2 Br~-、I~-对金纳米粒子形貌的影响  95-96
    4.3.3 Ag~+对金纳米粒子形貌的影响  96-98
  小结  98-100
  参考文献  100-103
第五章 CL~-对柠檬酸钠法合成金纳米粒子的形貌调控  103-116
  5.1 引言  103
  5.2 实验部分  103-105
    5.2.1 试剂  103-104
    5.2.2 仪器  104
    5.2.3 金纳米粒子的制备  104
    5.2.4 金纳米粒子的样品表征  104-105
      5.2.4.1 生长过程中UV-vis 吸收光谱的监测  104
      5.2.4.2 生长过程中Au3+单体浓度的监测  104-105
      5.2.4.3 金纳米粒子的粒子尺寸和形貌表征  105
  5.3 结果与讨论  105-112
    5.3.1 Cl-对金纳米粒子形貌的影响  106-108
    5.3.2 OH-对金纳米粒子形貌的影响  108-109
    5.3.3 Ag+对金纳米粒子形貌的影响  109-112
  小结  112-113
  参考文献  113-116
致谢  116-117
作者简历  117-119
中文摘要  119-122
ABSTRACT  122-124

氯离子对金、银纳米粒子形貌调控的机制研究

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