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基于超支化聚乙烯亚胺构筑新型功能高分子材料

作　者: 唐强
导　师: 程发；陈宇
学　校: 天津大学
专　业: 有机化学
关键词: 超支化聚乙烯亚胺 金纳米粒子 原子转移自由基聚合 星状聚合物
分类号: O631.3
类　型: 博士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


本论文以商品化的含有大量氨基基团的超支化聚乙烯亚胺（HPEI）为原料,制备了多种功能性高分子材料,分别用做可回收再利用的原子转移自由基聚合（ATRP）的大分子配体、染料吸附剂、小粒径金纳米粒子模板和大粒径金纳米粒子稳定剂等方面,具体内容如下:1、大分子配体的制备及在ATRP中的应用Fe3O4磁性纳米粒子表面通过HPEI修饰改性后,得到具有磁性的适用于ATRP的大分子配体MNP-HPEI,在甲基丙烯酸甲酯（MMA）的ATRP聚合反应中,MNP-HPEI与CuCl/CuBr2络合形成的催化体系能够较好地控制MMA聚合的反应速率、分子量和分散度,并且该催化体系通过磁场可以回收利用多次。2、功能性多臂星状聚合物的制备、表征及应用在以改性HPEI为大分子引发剂的甲基丙烯酸羟乙酯（HEMA）的ATRP聚合反应中,通过聚合反应条件的优化,制备出了一系列可控性好的以HPEI为核、聚甲基丙烯酸羟乙酯（PHEMA）为臂的功能性多臂星状聚合物HPEI-b-PHEMA。HPEI-b-PHEMA能够以固体颗粒的形式吸附水溶液的阴离子染料甲基橙和刚果红,吸附能力与HPEI核的大小、PHEMA臂的长短及臂数都有着紧密的联系。此外,以HPEI-b-PHEMA为模板,可以制备出稳定的、粒径在2-10nm之间可调的小粒径金纳米粒子（AuNP）,通过对比实验证明,具有多氨基的HPEI核和含有大量羟基的PHEMA壳的同时存在,对AuNP的粒径控制及稳定性是非常重要的。3、两亲性超支化聚合物在稳定大粒径AuNP方面的应用棕榈酸改性HPEI后得到具有核壳结构的两亲性HPEI-C16超支化聚合物,其中,只有高取代度的HPEI-C16能够有效地将直径约为18nm的AuNP从水相转移至氯仿相。与棕榈酸改性的线形聚乙烯亚胺（LPEI-C16）相比,相转移AuNP所需HPEI-C16聚合物的量更少,并且稳定性更好。HPEI-C16和LPEI-C16稳定的AuNP都能异相催化NaBH4还原4-硝基酚,HPEI-C16稳定的AuNP催化速率慢于LPEI-C16稳定的AuNP,但其重复催化次数远高于LPEI-C16稳定的AuNP。

全文目录


中文摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第一章 绪论  9-33
  1.1 前言  9-11
  1.2 超支化聚合物  11-24
    1.2.1 超支化聚合物的合成方法  13-17
    1.2.2 超支化聚合物的结构表征  17-19
    1.2.3 超支化聚合物的研究意义  19
    1.2.4 超支化聚合物的功能化  19-24
  1.3 超支化聚乙烯亚胺(HPEI)  24-25
  1.4 本论文的研究工作  25-33
    1.4.1 本论文的研究背景  25-31
    1.4.2 本论文的研究内容和意义  31-33
第二章 大分子配体的制备及在ATRP 中的应用  33-52
  2.1 前言  33-34
  2.2 实验部分  34-38
    2.2.1 药品与试剂  34-35
    2.2.2 实验仪器  35
    2.2.3 Fe_30_4纳米粒子的制备  35-36
    2.2.4 MNP-HPEI 配体的制备  36
    2.2.5 HPEI-EA 配体的制备  36
    2.2.6 HPEI-EA 为配体的MMA 的ATRP 聚合反应  36-37
    2.2.7 MNP-HPEI 为配体的MMA 的ATRP 聚合反应  37
    2.2.8 磁性配体MNP-HPEI 循环利用  37
    2.2.9 Sn(OCt)_2还原再生CuCl/MNP-HPEI 催化体系  37-38
  2.3 结果与讨论  38-51
    2.3.1 MNP-HPEI 配体  38-42
    2.3.2 HPEI-EA 配体  42-43
    2.3.3 MMA 的ATRP 聚合反应  43-51
  2.4 结论  51-52
第三章 功能性多臂星状聚合物的制备、表征及应用  52-89
  3.1 前言  52-53
  3.2 实验部分  53-58
    3.2.1 药品与试剂  53-54
    3.2.2 实验仪器  54
    3.2.3 引发剂的制备  54-55
    3.2.4 HPEI-b-PHEMA 的制备  55-56
    3.2.5 HPEI-b-PHEMA 酯化  56
    3.2.6 HPEI-b-PHEMA 季铵化  56
    3.2.7 PG-b-PHEMA 的制备  56
    3.2.8 HPEI-b-PEG 的制备  56-57
    3.2.9 客体染料的吸附  57
    3.2.10 聚合物/金复合纳米粒子的制备  57-58
  3.3 结果与讨论  58-88
    3.3.1 多臂星状聚合物HPEI-b-PHEMA 及其改性  58-61
    3.3.2 多臂星状聚合物PG-b-PHEMA  61-63
    3.3.3 多臂星状聚合物HPEI-b-PEG  63-64
    3.3.4 HPEI-b-PHEMA 的分子量以及分散度  64-68
    3.3.5 客体染料吸附  68-77
    3.3.6 制备及稳定金纳米粒子  77-88
  3.4 结论  88-89
第四章 两亲性超支化聚合物在稳定大粒径AuNP 方面的应用  89-124
  4.1 前言  89-90
  4.2 实验部分  90-94
    4.2.1 药品与试剂  90-91
    4.2.2 实验仪器  91
    4.2.3 线性聚乙烯亚胺(LPEI)的合成  91-92
    4.2.4 LPEI 的酰胺化  92
    4.2.5 HPEI 的酰胺化  92
    4.2.6 酰化HPEI 的盐酸化  92-93
    4.2.7 金纳米粒子的制备  93
    4.2.8 金纳米粒子的相转移  93
    4.2.9 金纳米粒子异相催化  93-94
  4.3 结果与讨论  94-121
    4.3.1 LPEI 的制备及其酰胺化  94-96
    4.3.2 HPEI 的酰化及其盐酸化  96-98
    4.3.3 金纳米粒子相转移  98-116
    4.3.4 金纳米粒子异相催化  116-121
  4.4 结论  121-124
第五章 结论与展望  124-128
  5.1 结论  124-126
  5.2 展望  126-128
参考文献  128-144
发表论文和科研情况说明  144-145
致谢  145

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学（高聚物） > 高分子物理和高分子物理化学 > 高聚物的化学性质
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