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镨负载Al2O3的制备及臭氧催化性能研究
作 者: 张昂亮
导 师: 宋爽;何志桥
学 校: 浙江工业大学
专 业: 环境科学
关键词: Pr/Al2O3催化剂 丁二酸 苯酚 非均相催化臭氧氧化
分类号: X703
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
下 载: 62次
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内容摘要
为了更有效利用臭氧,以Pr(NO3)3·6H2O为前驱体通过初湿浸渍法制备一系列的镨负载γ-Al2O3(Pr/Al2O3)催化剂,用于臭氧催化氧化。通过X射线衍射(XRD)以及比表面分析(BET)方法研究该种催化剂的结构和表面性质。通过监测臭氧条件下的丁二酸(SA)降解来评估催化剂的催化活性。实验结果表明,镨对γ-Al2O3的修饰有效地提高了其在SA去除过程中的臭氧氧化活性,提高Pr/Al2O3的煅烧温度不利于催化活性,而增加镨的载量有利于催化剂的催化活性。在连续三次循环使用后,Pr/Al2O3催化剂对SA的臭氧催化能力没有减弱。同时,实验发现催化剂对SA的饱和吸附能力与表面羟基数量成线性关系。基于这点,我们推断Pr/Al2O3催化剂能显著促进SA在臭氧中的降解的原因是镨元素以氧化镨形式负载在氧化铝上能有效地促进表面羟基基团的生成。因此,催化剂对SA吸附量的增加有利于SA降解速率的提高。探讨了臭氧投量、污染物初始浓度、pH值等因素对催化臭氧氧化降解苯酚反应的影响,分析了不同臭氧氧化条件下污染物的降解特性。pH值是影响非均相催化臭氧化反应过程的重要因素,以镨负载氧化铝(Pr/Al2O3)为催化剂,重点研究了溶液初始pH值对苯酚催化臭氧化过程的影响。结果表明,Pr/Al2O3催化臭氧化和吸附过程具有相似的趋势,在pH值为中性范围内,对苯酚的TOC去除效率最高。这个结果和单独臭氧反应的趋势不同,在单独臭氧反应中,pH值越高,苯酚TOC去除效率越高。吸附是Pr/Al2O3催化臭氧化的关键步骤,直接影响催化效率。本实验中,催化活性受苯酚pKa和Pr/Al2O3催化剂等电荷电位(pHPZC)共同影响。
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全文目录
摘要 4-6 ABSTRACT 6-10 前言 10-12 第一章 文献综述 12-30 1.1 难降解有机物处理技术现状概述 12-20 1.1.1 难降解有机物废水污染现状 12-13 1.1.2 难降解有机物废水的主要处理方法 13-20 1.2 催化臭氧氧化技术研究进展 20-29 1.2.1 臭氧的物理化学性质及应用 20-23 1.2.2 臭氧联合高级氧化技术 23-25 1.2.3 均相催化臭氧氧化法 25-27 1.2.4 非均相催化臭氧氧化法 27-29 1.3 本论文主要研究目的 29-30 第二章 实验与分析 30-38 2.1 实验材料与设备 30-31 2.1.1 实验药品 30 2.1.2 实验材料与设备 30-31 2.2 实验装置 31-32 2.3 催化剂的制备与表征 32-33 2.3.1 Pr/Al_20_3的制备 32 2.3.2 参比催化剂的制备 32-33 2.3.3 Pr/Al_20_3的表征 33 2.4 实验过程 33-34 2.4.1 臭氧非均相催化降解丁二酸(SA) 33 2.4.2 臭氧非均相催化降解苯酚 33-34 2.5 分析方法 34-38 第三章 实验结果与讨论 38-62 3.1 催化剂的特性 38-41 3.2 臭氧非均相催化降解SA 41-53 3.2.1 纯γ-Al_20_3和Pr/A1_20_3-30%-600℃的催化活性比较 41-44 3.2.2 煅烧温度和镨负载量对臭氧氧化过程的影响 44-46 3.2.3 负载不同金属对臭氧氧化过程的影响 46-47 3.2.4 Pr/Al_20_3 催化剂的稳定性 47-48 3.2.5 催化剂表面特性对催化效果的影响 48-51 3.2.6 镨在臭氧催化过程中的作用 51 3.2.7 小结 51-53 3.3 臭氧非均相催化降解苯酚 53-62 3.3.1 pH 值对非均相催化反应影响概述 53-58 3.3.2 其他反应因素的考察 58-61 3.3.3 小结 61-62 第四章 结论与建议 62-64 4.1 结论 62 4.2 建议 62-64 参考文献 64-71 致谢 71-72 攻读硕士学位期间发表的学术论文 72
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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