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二氧化钛/多孔炭复合材料的制备、结构和性能研究

作　者: 黄大成
导　师: 张荻；刘庆雷
学　校: 上海交通大学
专　业: 材料学
关键词: 高比表面积 复合光催化剂 多孔炭 掺杂二氧化钛 光解动力学
分类号: TB332
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


随着全球工业化进程的不断发展,环境污染日益严重,环境保护和可持续发展成为人类必须考虑的问题。光催化作为化学、物理、材料和环境等多学科融合形成的一门新兴交叉学科,将无污染而又取之不尽的光能与环境保护结合起来,用以降解工业废水中有毒、有害、难分解的有机物,从而显示出了广阔的应用前景和巨大的社会、经济效益。纳米TiO2材料以其化学稳定性好、催化降解有机污染物反应速度快、适用范围广、深度氧化完全、能充分利用太阳光和空气以及水相中的氧分子等优点而成为倍受青睐的光催化材料,特别是当有机污染物浓度很高或用其他方法很难降解时,这种材料显示了更明显的优势。一般来讲,纳米TiO2的光催化作用主要在液-固相和气-固相进行,存在催化剂的流失和难以回收的问题,将TiO2固载到多孔载体上是解决上述问题的有效途径,而且参与固载的多孔载体一般都具有较好吸附性能,能提高TiO2颗粒表面的环境浓度来促进TiO2对有机物的催化降解。纳米TiO2的固载研究主要包括载体的选择和固载技术的研究。目前研究者们主要用物理气相沉积法,化学气相沉积法和溶胶-凝胶法将纳米TiO2固载在多孔基体,如:活性炭,沸石,纳米碳管上,但是这些传统的方法容易对单一孔结构的多孔基体造成包覆。本工作对固载的方法和固载载体作出改进,以降低TiO2对多孔炭活性表面的包覆,另外可以得到形貌可控的碳掺杂TiO2粉体材料。在本文中,我们选用农业废弃物——茭白叶为原料,以物理活化法和混合活化法分别制备得到分级孔结构活性炭和高比表面积活性炭,其次用不同的方法将TiO2材料固载到这两种活性炭的表面,并研究了制备过程、TiO2负载量、复合光催化剂的孔径分布等对光催化降解有机污染物的影响及机理。其结论分述如下:（1）茭白叶原料经稀薄空气物理活化,可以制备得到分级孔结构活性炭。这类活性炭一方面很好的保留了植物本身的大孔结构,同时经过稀薄空气的活化产生了大量具有吸附活性的纳米孔结构。在分级孔结构活性炭中,大孔的孔壁为TiO2材料的固载提供负载点,而纳米孔结构则吸附液相催化体系中的有机物,使其富集于TiO2表面促进有机污染物分子与TiO2的碰撞,提高TiO2的光催化效率。（2）以稀薄空气和K2CO3为活化剂的混合活化法,可以将茭白叶转化成高比面积活性炭。该法制备得到的活性炭主要由硬炭构成。实验表明,在混合活化过程中,空气中的O2和K2CO3之间存在协同活化作用,使得该法制备得到的活性炭具有更为发达的纳米孔结构。在优化的工艺条件下,可得到比表面积高达2481m2/g的活性炭。这为TiO2的固载提供了良好的载体。（3）以钛酸乙酯（TTED）为钛源,以高比表面积活性炭为载体,利用浸渍-水解法制备了TiO2/活性炭和N-TiO2/活性炭两种高比表面积复合光催化剂。该方法一方面可以很好的保留活性炭中的活性表面,另一方面通过H2O（气）对TTED的水解,固载于活性炭的TiO2的晶粒尺寸能够被控制在10nm左右,并具有良好的分散性。当TiO2和N-TiO2在复合光催化剂中的含量分别为7.7wt%和8.3wt%时,TiO2/活性炭和N-TiO2/活性炭的比表面积分别为1483m2/g和1321m2/g。（4）以钛酸丁酯（TTIP）为钛源,以分级孔结构活性炭为载体,采用溶胶-凝胶法制备了TiO2、N-TiO2/分级孔结构活性炭两种复合光催化剂。实验显示:分级孔结构活性炭一方面一有效的抑制了TiO2和N-TiO2的团聚,得到了颗粒细密得纳米级TiO2和N-TiO2,另一方面分级孔结构活性炭基体很好的避免了溶胶-凝胶法制备得到的TiO2层对基体全面的包覆,从而使得在最终的复合光催化剂中,保留了基体的部分分级孔结构。分级孔结构活性炭显示了比商业活性炭更好的固载效能。（5）在溶胶-凝胶法制备所得的TiO2/分级孔结构活性炭粉体的基础上,以Mg为引燃剂,通过燃烧合成法,制备了具有植物分级多孔结构TiC,并由分级多孔TiC在空气中灼烧,得到C掺杂TiO2/多孔炭复合光催化剂,得到了形态可控的TiC和C掺杂TiO2/多孔炭复合光催化剂。与商业TiC灼烧后得到的C掺杂TiO2相比,分级多孔结构的C掺杂TiO2/多孔炭具有催化降解有机物的效率。（6）基于以上方法制备得到的具有不同孔结构的复合光催化剂,本文并系统地对比和研究了这些复合光催化剂与TiO2或N-TiO2的光催化动力学性能,以及这些光催化剂对于相应有机物的吸附动力学性能,从动力学的角度阐述了TiO2和N-TiO2的光催化性能和活性炭吸附性能之间的协同作用机理。在相同的液相光催化条件下,复合光催化剂通过吸附作用提高了TiO2和N-TiO2周围的有机物浓度从而提高了复合光催化剂的催化效率。复合光催化剂的催化性能比相应的没有经过固载的TiO2或N-TiO2的催化性能有较大的提高。

全文目录


中文摘要  5-7
Abstract  7-12
第一章 绪论  12-42
  1.1 TiO_2的概述  12-23
    1.1.1 TiO_2的制备  13-17
    1.1.2 TiO_2的应用  17-20
    1.1.3 纳米TiO_2的固载  20-23
  1.2 活性炭的概述  23-30
    1.2.1 活性炭的基本特征  23-25
    1.2.2 活性炭的制备  25-30
    1.2.3 活性炭作为催化剂载体的应用  30
  1.3 研究内容、目的和意义  30-32
  参考文献  32-42
第二章 实验部分  42-48
  2.1 试剂与药品  42-43
  2.2 材料的制备  43
  2.3 表征方法  43-47
  参考文献  47-48
第三章多孔炭制备、表征及机理研究  48-68
  3.1 引言  48
  3.2 多孔炭的制备  48-51
    3.2.1 实验原料  48-49
    3.2.2 空气物理活化实验步骤  49-50
    3.2.3 混合活化实验步骤  50-51
  3.3 多孔炭制备条件及其影响  51-59
    3.3.1 混合活化制备条件及其影响  51-56
    3.3.2 物理(稀薄空气)活化制备条件及其影响  56-59
  3.4 多孔炭微结构  59-63
    3.4.1 混合活化活性炭的微结构  59-61
    3.4.2 分级多孔炭的微结构  61-63
  3.5 结论  63-64
  参考文献  64-68
第四章 C 掺杂TiO_2/多孔炭粉体燃烧合成制备及性能研究  68-92
  4.1 引言  68-69
  4.2 实验部分  69-78
    4.2.1 TiO_2/多孔炭(Porous carbon, PC)前驱体制备  69
    4.2.2 C-TiO_2的制备  69-78
  4.3 结果与讨论  78-88
    4.3.1 C-TiO_2/PC 形貌  78-79
    4.3.2 C-TiO_2/PC 显微结构  79-80
    4.3.3 C-TiO_2/PC 的孔结构  80-81
    4.3.4 C-TiO_2/PC 中C 掺杂原子  81-83
    4.3.5 C-TiO_2/PC 光吸收性能  83-84
    4.3.6 复合光催化剂的光催化动力学性能  84-86
    4.3.7 复合光催化剂的催化机理分析  86-88
  4.4 结论  88-89
  参考文献  89-92
第五章 多孔TiO_2/C、N-TiO_2/C 材料制备及光催化性能研究  92-147
  5.1 引言  92-93
  5.2 TiO_2/活性炭、N-TiO_2/活性炭的制备及性能  93-118
    5.2.1 复合光催化剂的制备  93-104
    5.2.2 高比表面积复合光催化剂的结构和理化性能  104-112
    5.2.3 复合光催化剂的催化机理分析  112-118
  5.3 TiO_2/HPC、N-TiO_2/HPC 复合光催化剂的制备及性能  118-137
    5.3.1 复合光催化剂制备  118-124
    5.3.2 分级孔结构复合光催化机的结构和理化性能  124-134
    5.3.3 复合光催化剂的催化机理分析  134-137
  5.4 复合光催化剂的的光催化动力学表征  137-141
  5.5 结论  141-142
  参考文献  142-147
第六章 结论与创新点  147-151
攻读博士学位期间发表论文情况  151-152
致谢  152

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 复合材料 > 非金属复合材料
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