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高比表面积碳化硅的合成及其在CO氧化反应中的应用

作　者: 沈小女
导　师: 郑瑛
学　校: 福建师范大学
专　业: 应用化学
关键词: 碳化硅高比表面积 CO氧化反应铂催化剂
分类号: O613.7
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

碳化硅（SiC）具有热稳定性高、导热性能好及机械强度高的特点,在陶瓷、金属复合材料、半导体材料及耐磨材料中有着用广泛的应用。近年来,将碳化硅作为催化剂载体应用于一些重要的化学,并显示出许多优越性。但是这些反应的效果还不理想,其中重要的因素之一是所用碳化硅载体的比表面积较低（只有20—60 m²/g之间）。因此,合成新型的高比表面积的SiC载体具有重要的意义。本研究以蔗糖为碳源,正硅酸乙酯（TEOS）为硅源,草酸为TEOS水解的催化剂,硝酸镍为碳热还原反应催化剂,采用溶胶凝胶法制备碳化硅前驱体,在惰性气氛中对前驱体进行碳热还原来合成高比表面积碳化硅。用XRD、IR、TEM和低温N₂吸附-脱附等手段对合成的样品进行表征,优化合成条件。将所合成的具有不同比表面积的碳化硅作为载体,负载上活性组分Pt,考察它们对CO氧化的催化性能,筛选出适合于CO氧化反应的碳化硅载体。考察了各种制备因素对Pt/SiC催化剂活性的影响。取得了以下研究结果:1.在碳化硅前驱体的制备及其碳热还原反应研究中发现:未添加镍催化剂的前驱体在1500℃下碳热还原生成碳化硅的比表面积可达157 m²/g,孔径分布较宽;在前驱体制备过程中加入镍催化剂后,不仅可以缩短形成凝胶的时间,还可以降低碳热还原温度。且添加镍催化剂前驱体制备的碳化硅晶粒尺寸增大,比表面积有所降低。2.调节镍催化剂的用量合成出不同比表面积的碳化硅,并以CO氧化反应作为模型反应,研究以碳化硅为载体的Pt/SiC催化剂对CO氧化反应的催化性能。研究发现,载体的比表面积越大,催化剂的活性越高。考察了活性金属负载量、催化剂的焙烧温度对催化剂活性的影响时,发现当Pt的负载量为2wt%,焙烧温度为500℃时,催化剂的催化活性较高。且催化剂具有较好的活性稳定性。3.在考察助剂对催化剂活性影响的研究中发现,过渡金属助剂（Fe、Co、Ni）可以显著提高催化剂的活性,且Fe的助催化效果最好。且催化剂的制备方法对催化剂活性也有较大影响,以共浸渍法制备的催化剂活性优于分步浸渍法制备的催化剂。以共浸渍法制备的催化剂为研究对象,研究Fe助剂的用量对催化剂活性的影响,发现,当Fe助剂的负载量为2wt%时,催化剂的催化活性最高。若进一步提高Fe的负载量,催化剂活性不再有明显提高。对Pt-Fe/SiC催化剂进行一系列的分析表征,结果表明:Fe助剂的加入提高了活性组分Pt在载体表面的分散度,并与Pt产生了一定的相互作用,从而提高催化的活性。4.在对以稀土氧化物CeO₂作为助剂的Pt/SiC催化剂研究中发现,CeO₂助剂的添加可以显著提高催化剂的活性,CeO₂的助催化性能优于过渡金属助剂。且当CeO₂的负载量为8wt%时,催化剂活性最高。催化剂活性提高主要是由于CeO₂的加入提高Pt在催化剂表面得分散度,且与活性组分Pt产生一定的相互作用的缘故。

高比表面积碳化硅的合成及其在CO氧化反应中的应用

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