学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示
非晶态催化剂催化苯酚和对甲酚加氢脱氧性能研究
作 者: 胡韬
导 师: 杨运泉
学 校: 湘潭大学
专 业: 化学工程
关键词: 加氢脱氧 生物油 非晶态催化剂 助剂 苯酚
分类号: O643.32
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
下 载: 62次
引 用: 0次
阅 读: 论文下载
内容摘要
煤炭,石油和天然气等主流不可再生能源日趋枯竭,生物质能作为唯一可转化为液体燃料的可再生能源受到越来越多的关注。生物油主要通过高温快速裂解和高压直接液化产生。由此生成的生物油中氧含量过高,有的其质量分数甚至高达50%,导致生物油黏度高,热稳定性和化学稳定性差,有腐蚀性,以及与其它有机燃料不混溶等,严重影响了油品的运输和使用。因此,对生物油进行加氢脱氧精制,使其得到更广泛的应用成为当今重要的研究课题。本文采用化学还原法制备了一系列非晶态催化剂Ni–W–B、Co–W–B、Co–Mo–B、La–Co–Mo–B和La–Ni–Mo–B。采用BET、XPS、SEM和XRD对各催化剂进行了表征分析,并选择苯酚和对甲基苯酚为含氧模型化合物,对各催化剂的加氢脱氧性能进行了研究。实验结果表明,所制备的催化剂均为非晶态结构。其中在Ni–W–B和Co–W–B中,W没有被NaBH4还原,在催化剂中仍然以+6价WO3的形式存在,在催化过程中充当Bronsted酸的吸附中心。W系列的催化剂均显示出较高的加氢脱氧活性,Ni–W–B系列的催化剂在548K条件下反应10小时,其苯酚的脱氧选择性都能达到100%,其催化脱氧活性由强到弱的顺序为Ni–W–B–2> Ni–W–B–3> Ni–W–B–1。Co–W–B在548K条件下反应5小时,其对甲基苯酚的脱氧选择性能达到97.2%。而且,其产物中都不含芳烃化合物。在Co–Mo–B和La–Co–Mo–B中,Mo被部分还原,以+4和+6价存在,其中MoO2充当Bronsted酸的吸附中心,是加氢脱氧反应的关键。通过改变助剂La加入的量,可以发现助剂La的加入可以提高催化剂的加氢活性,当La:Co=0.15:1时,催化剂的脱氧选择性要高于Co–Mo–B,其最终的苯酚转化率和脱氧选择性都能达到100%。其催化苯酚加氢脱氧反应路径在助剂La的加入后,偏向于直接氢解生成苯。具有较高催化活性的La–Ni–Mo–B非晶态催化剂在经过548K高温热处理之后,催化剂中的非晶态Ni–B逐渐转变为晶态Ni和B,晶态Ni在催化剂表面发生团聚,导致Ni的活性比表面积下降,B与Ni之间的电子转移减少。催化剂的加氢活性大幅降低,苯酚的相对脱氧选择性提高,总脱氧率下降,而且使反应路径偏向直接氢解,导致产物中芳香烃苯的含量增加,高于欧洲清洁燃油新标准中的芳烃含量(低于14%)。
|
全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-9 第1章 绪论 9-24 1.1 引言 9-11 1.2 文献综述 11-22 1.2.1 生物油加氢脱氧催化剂的研究综述 12-20 1.2.2 非晶态催化剂的研究综述 20-22 1.3 课题的选题背景和意义 22 1.4 课题研究的内容和目标 22-23 1.5 课题来源 23-24 第2章 试验方法 24-28 2.1 实验原料及设备 24-25 2.1.1 实验原料 24 2.1.2 实验仪器及设备 24-25 2.2 催化剂的制备 25-26 2.2.1 Ni–W–B 非晶态催化剂的制备 25 2.2.2 Co–W–B 非晶态催化剂的制备 25 2.2.3 Co–Mo–B 和La–Co–Mo–B 非晶态催化剂的制备 25-26 2.2.4 La–Ni–Mo–B 和La–Ni–Mo–B(C)非晶态催化剂的制备 26 2.3 催化剂的活性测试 26-27 2.4 催化剂的表征方法 27-28 2.4.1 物理吸附 27 2.4.2 扫描电镜(SEM) 27 2.4.3 X 射线衍射法(XRD) 27 2.4.4 X 射线光电子能谱(XPS) 27-28 第3章 结果与讨论 28-51 3.1 Ni–W–B 非晶态催化剂的表征和性能研究 28-34 3.1.1 XPS 表征结果 28-29 3.1.2 XRD 表征结果 29 3.1.3 SEM 表征结果 29-30 3.1.4 非晶态催化剂Ni–W–B 的加氢脱氧活性 30-34 3.1.5 小结 34 3.2 Co–W–B 非晶态催化剂的表征和性能研究 34-39 3.2.1 XPS 表征结果 34-35 3.2.2 XRD 表征结果 35-36 3.2.3 非晶态催化剂Ni–W–B 和Co–W–B 的加氢脱氧活性对比 36-39 3.2.4 小结 39 3.3 La–Co–Mo–B 非晶态催化剂的表征和性能研究 39-45 3.3.1 SEM 表征结果 39-40 3.3.2 XRD 表征结果 40 3.3.3 XPS 表征结果 40-41 3.3.4 非晶态催化剂La–0、La–05、La–10 和La–15 的加氢脱氧活性 41-45 3.3.5 小结 45 3.4 La–Co–Mo–B 和La–Co–Mo–B(C)非晶态催化剂的表征和性能研究 45-51 3.4.1 SEM 表征结果 45 3.4.2 XRD 表征结果 45-46 3.4.3 XPS 表征结果 46-48 3.4.4 非晶态催化剂La–Ni–Mo–B 和La–Ni–Mo–B(C)的加氢脱氧活性 48-50 3.4.5 小结 50-51 第4章 总结与展望 51-53 4.1 主要结论 51-52 4.2 本论文的创新点 52 4.3 问题与展望 52-53 参考文献 53-58 致谢 58-59 附录 攻读硕士期间公开发表的论文 59
|
相似论文
- 卤棉用膨胀型阻燃-抗皱剂PNX的合成与应用,TQ314.248
- 高铁酸钾法氧化处理土壤中苯酚的实验研究,X53
- 电化学免疫传感器在血吸虫病诊断中的研究和应用,R532.21
- 电沉积法制备电极及降解苯酚废水性能研究,X703
- 耐受苯酚的细菌新种—Comamonas zonglianii BF-3~T的分离及其多相分类研究,X172
- 苯酚对多刺裸腹溞消化机能的影响,X174
- 硅球表面苯酚MIPs的制备及其在DGT技术中的应用,O621.2
- 生物油催化重整制氢研究,TQ116.2
- 4,4’-二羟基联苯的电化学合成研究,TQ241
- 苯酚、苯胺对吸附胶束絮凝过程的影响,X703
- 钛基掺锡二氧化铅电极的制备及其催化活性研究,X703
- 微生物燃料电池系统处理对硝基苯酚废水的实验研究,X703
- SnO2粒子电极制备及催化性能研究,X703
- 邻苯基苯酚对HepG2细胞的遗传毒性及氧化应激、溶酶体膜完整性机制研究,R114
- 微生物燃料电池处理难降解有毒废水实验研究,X703
- 高效苯酚降解菌剂复配及其对含酚废水处理系统的强化,X703
- 出入境纺织服装产品添加剂中有毒有害物质安全性及阈值匹配性研究,TS107
- 面向丝绸产品及其染整助剂中AP与APEO的检测技术研究,TS190.2
- 掺杂贵金属纳米的聚合物修饰电极的制备及其应用,TB383.1
- 纳米氧化锌对不同可溶性染料的光催化性能的研究,TB383.1
- 玉米秸秆热解制取生物油及其性质研究,TE667
中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
© 2012 www.xueweilunwen.com
|