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气相有机污染物甲苯的光催化降解研究

作　者: 王欣欣
导　师: 方奕文
学　校: 汕头大学
专　业: 工业催化
关键词: 光催化降解 甲苯 TiO2 贵金属
分类号: X511
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


对挥发性有机气体污染物的消除是近几年室内污染防治的热点问题。甲苯作为室内空气的主要污染物之一,会通过皮肤、呼吸道及消化道吸收进入人体并造成危害。开展对甲苯的降解研究,具有重要的理论意义和实际应用价值。目前,广泛用于光催化降解污染物的光催化剂是Ti02,其化学性质比较稳定且成本低、无毒、催化活性高、氧化能力强。但Ti02也存在太阳能利用率低,电子和空穴容易发生复合等缺点。针对这一存在问题,本论文以贵金属Ag和Pd对TiO2进行改性,分别采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法制备了Ag, Pd掺杂(用Ag-TiO2和Pd-TiO2表示)和Ag, Pd负载(用Ag/TiO2和Pd/TiO2表示)的两类Ti02光催化剂,并考察了它们在连续流动反应装置中对甲苯的光催化降解活性。最后,采用XRD、SEM、BET等分析方法对所合成的材料进行表征,得到如下结果：1.利用溶胶-凝胶法和浸渍法制备的Ag修饰的Ti02光催化剂进行甲苯光催化降解,结果表明,凝胶法中Ag的掺杂量存在一个最佳值,即：nAg/nTi=1.6%时,甲苯降解率达到最大,为43.0%。该催化剂的最佳热处理温度为550℃。浸渍法制备的Agx/TiO2催化剂与溶胶-凝胶法制备的Agx-TiO2催化剂相比,光催化降解甲苯的活性较差。2.凝胶法制备的Pd-TiO2催化剂在Pd的掺杂量为0.3%时,光催化降解甲苯的活性最好,甲苯降解率达到45.2%。对Pd掺杂量为0.3%的催化剂作不同焙烧温度处理,活性评价结果表明,500℃是最佳的热处理温度。浸渍法制得的Pd/TiO2催化剂的甲苯光催化降解活性略低于溶胶-凝胶法制备的Pd-TiO2催化剂。3.XRD分析结果表明,焙烧温度为500℃时,溶胶-凝胶法制备的Ag和Pd掺杂的催化剂均为锐钛矿型二氧化钛。与Ag相比,Pd的掺杂能更好地抑制Ti02从锐钛矿向金红石相的转变。而浸渍法制备的所有催化剂由于焙烧时间的延长,均出现了金红石相。随着焙烧温度的提高,催化剂的晶粒尺寸增大,比表面积减小。4.SEM的测试结果显示,溶胶凝胶法和浸渍法制备的催化剂颗粒分布均一。由于纳米粒子的表面能作用,颗粒均存在不同程度团聚。在各类催化剂中,制备的Pd-TiO2催化剂颗粒最小,说明Pd掺杂可有效地抑制纳米粒子的团聚。5. O2-TPD分析结果显示,纯Ti02只有表面晶格氧和体相晶格氧的脱附峰,Ag和Pd修饰的Ti02催化剂出现表面吸附氧的脱附峰,活性测试结果表明表面吸附氧的存在有利于提高催化剂的活性。6.紫外-可见光漫反射分析得知,和纯Ti02相比,Ag和Pd掺杂后的样品吸收波长向长波长方向移动,在可见光区吸收强度增强。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-8
目录  8-11
第一章 前言  11-25
  1.1 VOCs简介  11
  1.2 VOCs的治理方法  11-13
  1.3 光催化剂TiO_2的研究概述  13-22
    1.3.1 TiO_2的光催化机理  13-14
    1.3.2 TiO_2光催化降解甲苯的机理及中间产物研究  14-16
    1.3.3 TiO_2的制备方法  16-18
    1.3.4 影响TiO_2光催化活性的因素  18-19
    1.3.5 提高催化剂光催化活性的途径  19-22
  1.4 论文的研究意义、目标和主要内容  22-25
    1.4.1 研究意义和目标  22-23
    1.4.2 研究内容  23-25
第二章 实验部分  25-31
  2.1 主要化学试剂与仪器  25-26
    2.1.1 化学试剂  25
    2.1.2 实验气体  25
    2.1.3 主要实验仪器  25-26
  2.2 催化剂的制备  26-27
    2.2.1 AgNO_3溶液和PdCl_2溶液的配制  26
    2.2.2 纯TiO_2粉体的制备  26
    2.2.3 Ag修饰TiO_2催化剂的制备  26-27
    2.2.4 Pd修饰TiO_2催化剂的制备  27
  2.3 催化剂的表征  27-28
    2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)  27-28
    2.3.2 扫描电镜(SEM)  28
    2.3.3 程序升温H_2还原(H_2-TPR)  28
    2.3.4 催化剂比表面积(BET)  28
    2.3.5 程序升温O_2脱附(O_2-TPD)  28
    2.3.6 紫外-可见光漫反射(UV-Vis DRS)  28
  2.4 催化剂活性评价装置及活性评价方法  28-29
  2.5 数据处理方法  29-31
第三章 Ag修饰的TiO_2催化剂光催化降解甲苯性能  31-47
  3.1 引言  31
  3.2 催化剂活性评价  31-32
    3.2.1 气相光催化反应装置设计  31-32
    3.2.2 催化剂活性评价方法  32
  3.3 结果与讨论  32-35
    3.3.1 空白和纯TiO_2催化剂的甲苯光催化降解活性  32-33
    3.3.2 Ag含量对催化剂活性的影响  33-34
    3.3.3 焙烧温度对溶胶-凝胶法制备的催化剂甲苯光催化降解活性的影响  34-35
  3.4 催化剂的表征  35-45
    3.4.1 X-射线衍射(XRD)分析  35-38
    3.4.2 比表面积(BET)分析  38-39
    3.4.3 扫描电镜(SEM)分析  39-41
    3.4.4 程序升温O_2脱附(O_2-TPD)分析  41-43
    3.4.5 程序升温H_2还原(H_2-TPR)分析  43-44
    3.4.6 紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)分析  44-45
  3.5 小结  45-47
第四章 Pd修饰的TiO_2催化剂光催化降解甲苯性能  47-63
  4.1 引言  47
  4.2 催化剂活性评价  47-48
  4.3 结果与讨论  48-50
    4.3.1 Pd含量对催化剂活性的影响  48-49
    4.3.2 焙烧温度对溶胶-凝胶法制备的催化剂甲苯光催化活性的影响  49-50
  4.4 催化剂的表征  50-61
    4.4.1 X-射线衍射(XRD)分析  50-54
    4.4.2 比表面积(BET)分析  54-55
    4.4.3 扫描电镜(SEM)分析  55-56
    4.4.4 程序升温O_2脱附(O_2-TPD)分析  56-59
    4.4.5 程序升温H_2还原(H_2-TPR)分析  59-60
    4.4.6 紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)分析  60-61
  4.5 小结  61-63
第五章 结论与展望  63-65
  5.1 结论  63-64
  5.2 工作展望  64-65
参考文献  65-75
附录  75-77
致谢  77

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治 > 气相污染物
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