学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

Y/MCM-41的合成及担载Pd催化剂HDS反应性能研究

作　者: 侯冬梅
导　师: 王安杰
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: MCM-41 HY 复合分子筛 加氢脱硫 贵金属
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
下　载: 224次
引　用: 1次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


近年来石油资源的日益减少,质量不断下降,给HDS过程提出了新的挑战。加氢脱硫催化剂除了满足对原油中低活性的DBT类含硫化合物的脱硫,还要满足降低原油中芳烃含量的要求。传统的CoMo和NiMo催化剂难以达到这个标准,担载型贵金属催化剂的高加氢活性显示出广阔的研究前景。而载体性质对贵金属催化剂性能有很大影响,本文制备了不同的载体,探讨了载体的性质对Pd催化剂的HDS性能及抗硫耐氮性的影响。首先,以不同MCM-41为载体,采用浸渍法担载了Pd催化剂。由表征结果可以发现,Al-MCM-41表面酸中心以L酸为主,MY（M）表面主要为B酸,而Si-MCM-41酸性较弱。DBT在担载型Pd催化剂上主要通过HYD反应路径脱硫,活性顺序为:Pd/Al-MCM-41＞Pd/MY（M）＞Pd/Si-MCM-41,Pd/Al-MCM-41具有较高的脱硫活性和异构化活性以及较低的加氢裂化活性,而Pd/MY（M）表现出较高的加氢裂化活性但脱硫活性相对较低并且失活较快。催化剂反应性能的差异可能是受到载体的孔道结构和酸性的影响。其次,本文制备了Y/MCM-41复合分子筛,在HY沸石表面附晶生长一层MCM-41,得到了一种核壳式的材料,这种材料具有介微孔双重孔道结构。在本文条件下,以CTAB为模板剂能够制备出MCM-41附晶生长在HY沸石表面的包覆型复合分子筛,而以CTAC为模板剂时,HY沸石没有被完全包覆,有部分沸石裸露。从Py-IR结果表明,MY（CTAC）类似HY沸石具有较高的酸性,而MY（CTAB）的酸性较差,可能是由于外层MCM-41形成时,覆盖了HY的部分酸中心。以复合分子筛为载体,担载了Pd制备的催化剂,考察DBT的HDS性能。活性顺序为:Pd/MY（CTAB）＞Pd/MY（M）≈Pd/MY（CTAC）＞Pd/MCM-41。具有两种抗硫性能的Pd颗粒,处于微孔内核的Pd颗粒具有更强的抗硫耐氮性,展现了优越的加氢性能,高于传统的γ-Al2O3负载的Pd催化剂。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-10
1 文献综述  10-25
  1.1 MCM-41及其应用  10-13
    1.1.1 MCM-41概述  10-11
    1.1.2 MCM-41在HDS催化剂中的应用  11-12
    1.1.3 Y沸石在HDS中应用  12-13
  1.2 介微孔复合分子筛及其应用  13-20
    1.2.1 介微孔复合分子筛的合成研究  14-19
    1.2.2 微孔—介孔复合分子筛的应用  19-20
  1.3 负载型贵金属催化剂  20-23
    1.3.1 氧化物负载的贵金属催化剂  21
    1.3.2 分子筛负载的贵金属催化剂  21-23
  1.4 选题目的及研究内容  23-25
    1.4.1 选题目的  23
    1.4.2 研究内容  23-25
2 实验部分  25-31
  2.1 实验原料与仪器设备  25-26
    2.1.1 原料与试剂  25
    2.1.2 仪器与设备  25-26
  2.2 材料的制备  26
    2.2.1 沸石分子筛的制备  26
    2.2.2 催化剂的制备  26
  2.3 催化剂的分析与表征方法  26-27
    2.3.1 X射线衍射(XRD)  26
    2.3.2 N_2吸附等温线  26
    2.3.3 扫描电镜(SEM)  26
    2.3.4 透射电镜(TEM)  26-27
    2.3.5 傅立叶红外吡啶吸附(FT-IR)  27
    2.3.6 电感耦合等离子发射光谱(ICP)  27
    2.3.7 X光射线荧光光谱(XRF)  27
  2.4 HDS反应条件及活性评价方法  27-31
3 MCM-41的合成、表征及担载Pd在HDS中应用  31-41
  3.1 引言  31
  3.2 MCM-41的合成  31
  3.3 MCM-41的物化表征  31-37
  3.4 MCM-41担载的Pd催化剂加氢脱硫反应性能  37-39
  3.5 小结  39-41
4 Y/MCM-41的合成、表征  41-55
  4.1 引言  41
  4.2 Y/MCM-41的合成  41-42
  4.3 MY(CTAB)的物化表征  42-46
  4.4 Y/MCM-41的合成研究  46-54
    4.4.1 预处理对附晶生长MCM-41的影响  46-47
    4.4.2 不同模板剂对附晶生长MCM-41的影响  47-54
  4.5 小结  54-55
5 Y/MCM-41担载Pd催化剂的加氢脱硫反应性能  55-64
  5.1 引言  55
  5.2 载体及担载型Pd催化剂的制备  55
  5.3 HDS反应评价条件  55
  5.4 HDS反应活性  55-63
    5.4.1 Pd/MY(CTAB)催化剂初始活性评价  55-58
    5.4.2 Pd/MY(CTAB)催化剂的抗硫性评价  58-59
    5.4.3 Pd/MY(CTAB)催化剂的耐氮性评价  59-61
    5.4.4 Pd/MY(CTAB)催化剂寿命评价  61
    5.4.5 Pd/MY(CTAB)催化剂与Pd/γ-Al_2O_3催化剂的活性比较  61-63
  5.5 小结  63-64
结论  64-65
参考文献  65-73
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  73-74
致谢  74-75

相似论文

  1. 电极和电解质对H2O2开路电位的影响研究,TM911.4
  2. 聚吡咯—钴氧化物的制备及其催化H2O2电还原性能研究,O643.32
  3. MCM-41负载芳基肟钯催化剂的制备与催化Suzuki芳基偶联反应,O643.36
  4. 表面引发“活性”自由基聚合法制备多功能有机/无机纳米粒子及其应用研究,TB383.1
  5. 复合分子筛负载氧化钼催化裂化重芳烃,TQ203.2
  6. 低温法粗苯加氢精制催化剂的研究,TQ522.62
  7. 煤焦油催化加氢轻质化及催化剂的研究,TQ426
  8. NO在贵金属Pt和Pd修饰的TiO2上的光催化氧化性能实验研究,X701
  9. 唐代金银货币化问题研究,K242
  10. 复合氧化物纳米电极的制备及催化氧化降解污染物,X505
  11. 从高含硒、碲和贵金属富料中分离提取硒、碲研究,TF843.5
  12. 贵金属纳米粒子/一维结构纳米复合材料的设计、合成及应用,TB383.1
  13. 离子掺杂型和氧化物及贵金属负载型TiO_2纳米线(带)的制备与表征,TB383.1
  14. 催化汽油选择性加氢脱硫OCT-MD技术工业应用研究,TE624.55
  15. MCM-41负载双齿氮钯，双齿膦铑配合物的合成及其在有机合成中的应用,O621.2
  16. 等离子体制备Ni/MCM-41催化剂对甲烷二氧化碳重整反应的影响,O643.36
  17. 活性炭负载贵金属催化去除饮用水中溴酸盐的初步研究,TU991.263
  18. 基于HY-1B CZI数据的海岸带监测系统及应用,P715.6
  19. HY公司出口外贸产品结构优化研究,F426.8
  20. 选择性降低卷烟烟气中CO含量的研究,TS411
  21. 聚苯胺—贵金属纳米复合材料的制备及性能研究,TB383.1

中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
© 2012 www.xueweilunwen.com