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高压固定床反应器2-甲基萘甲基化反应研究

作　者: 王洪博
导　师: 郭新闻
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 2,6-二甲基萘 甲基化 HZSM-5 HM
分类号: TQ241
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要


2,6-二甲基萘（2,6-DMN）是一种重要的多环芳烃产物,氧化后的产物2,6-萘二甲酸（2,6-NDCA）与乙二醇进行酯化反应,缩聚制得的聚萘二甲酸乙二醇（PEN）是一种高性能的聚酯材料。随着PEN的技术日趋成熟,用量逐渐增大,2,6-DMN的需求大幅度提升。因此,研究和开发成本低廉的2,6-DMN合成工艺对于推广PEN的应用具有重要的意义。本文开展了以2-甲基萘和甲醇为原料,利用沸石分子筛的择形催化能力制备2,6-二甲基萘的研究。在高压3MPa条件下,考察了HZSM-5分子筛进行2-甲基萘甲醇烷基化反应的性能。通过对影响反应的主要因素,比如温度、空速和配料摩尔比进行考察,得到优化后的工艺条件。配料中包括:2-甲基萘、甲醇和1,3,5-均三甲苯（1,3,5-TMB）。结果表明,压力为3MPa时,HZSM-5的优化工艺条件为:反应温度360℃、WHSV=2h-1和配料摩尔比为1:2:5。在比较了HZSM-5和HM的催化性能之后,对HM分子筛进行了不同温度的水热处理。水热处理是沸石分子筛催化剂改性的重要方法,HM沸石经过水热处理后,催化性能得到提高,并且明显的提高了2,6-DMN的选择性。通过对不同温度下水热处理HM沸石的反应结果进行比较,500℃水热处理显示出较好的催化反应性能。对水热处理后的HM沸石进行酸洗,能增加介孔数目,改善孔道结构,与使用1,2,4-TMB做为溶剂产生的效果相互叠加,最终提高了反应中2-MN的转化率和2,6-DMN的选择性。水热并且酸洗的HM沸石,在临氢条件下,能减缓催化剂失活的速率,提高反应的稳定性。在反应进行5h后,2-MN的转化率为27.1%,同时2,6-DMN的选择性和收率分别是48.8%和5.1%。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-9
1 文献综述  9-27
  1.1 直接提取法制备2,6-二甲基萘  9-10
  1.2 化学合成法制备2,6-二甲基萘  10-21
    1.2.1 萘和甲基萘的甲醇烷基化合成2,6-DMN  10-13
    1.2.2 萘和甲基萘转移甲基化合成2,6-DMN  13-14
    1.2.3 β-甲基萘的岐化合成2,6-DMN  14-15
    1.2.4 以甲苯为原料合成2,6-DMN  15-17
    1.2.5 以二甲苯为原料合成2,6-DMN  17-19
    1.2.6 几种2,6-DMN制备工艺路线的对比  19-21
  1.3 沸石分子筛  21-23
    1.3.1 沸石分子筛的结构  21-22
    1.3.2 沸石分子筛的改性方法  22-23
  1.4 萘和甲基萘进行甲醇烷基化制备2,6-二甲基萘的反应机理  23-26
    1.4.1 择形催化反应  23-24
    1.4.2 烷基化反应合成路线  24-26
  1.5 选题背景  26-27
2 实验部分  27-30
  2.1 实验试剂  27
  2.2 催化剂的处理  27
  2.3 2-甲基萘与甲醇的烷基化反应  27-28
  2.4 催化剂的表征  28-29
    2.4.1 催化剂的XRD分析  28
    2.4.2 催化剂的表面酸性分析(NH_3-TPD)  28-29
    2.4.3 催化剂的比表面积分析  29
  2.5 产品分析  29-30
3 HZSM-5上2-甲基萘高压甲基化反应条件的研究  30-40
  3.1 引言  30-31
  3.2 高压下HZSM-5反应条件的确定  31-39
    3.2.1 反应温度的影响  32-33
    3.2.2 反应空速的影响  33-34
    3.2.3 配料中甲醇含量对反应的影响  34-38
    3.2.4 优化条件的反应效果  38-39
  3.3 本章小结  39-40
4 HM分子筛上2-甲基萘高压甲基化反应  40-55
  4.1 引言  40
  4.2 HM和HZSM-5的催化性能对比  40-43
  4.3 结果与讨论  43-54
    4.3.1 水热处理催化剂的反应效果  43-46
    4.3.2 溶剂对反应效果的影响  46-49
    4.3.3 水热并酸洗催化剂的反应效果  49-51
    4.3.4 临氢条件对反应效果的影响  51-54
  4.4 本章小结  54-55
5 结论  55-56
参考文献  56-60
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  60-61
致谢  61-62

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 芳香族化合物的生产 > 芳香烃
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