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氢在Mo（110）担载的Mg（0001）薄膜表面吸附、解离和扩散的第一性原理研究

作　者: 武明义
导　师: 孙强
学　校: 郑州大学
专　业: 理论物理
关键词: 密度泛函理论储氢材料 Mg薄膜吸附和扩散
分类号: O484
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 22次
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内容摘要

氢作为能量载体,由于其环境友好,可再生等优点,越来越广泛地受到人们的关注。作为在汽车工业中应用最重要的环节之一,对储氢材料的研究日益迫切,而且也是一个极具挑战性的课题。镁基储氢材料由于储氢量高而且安全,是实现高质量密度储氢的理想材料之一,因此对其进行理论研究理解氢气吸附和扩散的过程,通过物理和化学的手段,以降低其吸收和释放氢的动力学势垒及其热力学稳定性是及其重要的。由于Mg(0001)面和Mo(110)面具有相似的晶格常数,而且在实验上也发现了Mo(110)担载的Mg薄膜对氢气具有很好的催化作用,本文通过基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了氢在Mo(110)衬底上生长的Mg(0001)薄膜表面的吸附、解离和扩散,并将计算结果和自由的Mg薄膜的情况进行了对比。通过计算发现H在Mg薄膜表面的稳定吸附位是fcc位,在亚表层最稳定的吸附位是tetraⅡ位,并且计算发现氢原子在Mg薄膜表面的平均吸附能会随着覆盖度的增加而降低,并在覆盖度大于1时趋于稳定。研究发现,Mg薄膜层厚达到五层时,过渡金属Mo衬底对H原子在薄膜表面的吸附、扩散几乎没有影响然而对H原子在向亚表层扩散中有促进作用。当H原子从薄膜表面向亚表而扩散时,H原子在有Mo衬底担载的Mg薄膜上更容易扩散,计算所得的扩散势垒比在自由Mg薄膜上的情况降低了0.1eV。我们又进一步计算了H原子从亚表层向第三层的扩散,得到了甚至更大的扩散势垒的降低,这说明Mo衬底会促进H原子向薄膜内部的扩散。通过计算H2分子在Mg薄膜表面的解离势垒,我们发现H：在有Mo衬底担载的五层厚的Mg薄膜表面的解离势垒与在自由的Mg薄膜表面解离势垒几乎一样,说明当Mg薄膜厚度超过五层时,Mo衬底不能对表面氢的解离产生影响从而促进H2分子在Mg薄膜表面的解离。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
第一章绪论  9-25
  1.1 计算材料学的简介  9-16
    1.1.1 计算物理学研究方法简述  9-12
    1.1.2 计算物理学的研究层次  12-14
    1.1.3 计算物理在材料科学上的应用  14-15
    1.1.4 表面科学的研究简述  15-16
  1.2 氢能源经济及储氢技术的概述  16-24
    1.2.1 氢——未来的能源载体  16-18
    1.2.2 储氢技术及储氢材料的研究进展  18-22
    1.2.3 与镁基储氢材料相关的研究  22-24
  1.3 本文的主要内容  24-25
第二章第一性原理理论基础  25-37
  2.1 多电子体系的薛定谔方程  25-28
    2.1.1 Born-oppenheimer(绝热)近似  25-27
    2.1.2 Hartree-Forck近似  27-28
  2.2 密度泛函理论的基础定理  28-33
    2.2.1 Hohenberg-Kohn定理  29-31
    2.2.2 Kohn-Sham方程  31-33
  2.3 交换-关联势  33-35
  2.4 赝势的方法  35-37
第三章 Mg薄膜吸氢的量子尺寸效应的第一性原理研究  37-46
  3.1 研究背景  37-40
    3.1.1 量子尺寸效应  37-38
    3.1.2 Mg薄膜的量子尺寸效应  38-40
  3.2 计算方法  40
  3.3 计算结果及讨论  40-44
    3.3.1 表面能和功函数  40-43
    3.3.2 吸附能和吸附高度  43-44
  3.4 本章小结  44-46
第四章 H在Mo(110)担载的Mg(0001)薄膜上的吸附、扩散和解离  46-53
  4.1 研究背景  46-47
  4.2 计算方法  47-48
  4.3 结果与讨论  48-52
    4.3.1 H原子在Mo衬底担载的Mg(0001)面上的吸附  48-49
    4.3.2 H原子在Mg薄膜表面和内部的扩散  49-51
    4.3.3 H_2分子在Mg薄膜表面的解离  51-52
  4.4 本章小结  52-53
第五章总结  53-54
参考文献  54-59
致谢  59

氢在Mo（110）担载的Mg（0001）薄膜表面吸附、解离和扩散的第一性原理研究

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