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直接硼氢化钠燃料电池Au阳极催化剂制备及电化学性能研究

作　者: 魏建良
导　师: 王先友
学　校: 湘潭大学
专　业: 物理化学
关键词: 硼氢化钠 电化学氧化 电催化剂 直接硼氢化钠燃料电池
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


以硼氢化钠（NaBH4）为燃料的直接硼氢化钠燃料电池（DBFC）由于具有能量密度大、理论电压高等优点受到越来越多的重视。理论上,BH4-的电化学氧化反应为8e-反应,但是多数阳极催化剂在催化BH4-直接电化学氧化的同时,也促进其水解反应的进行,致使难以获得8e-的电化学氧化反应。而BH4-在Au的表面可以实现近似8e-氧化,以Au作为直接硼氢化钠燃料电池的阳极催化剂,可以有效地降低电池的阳极析氢,提高燃料的利用率。但是BH4-在普通Au电极上的过电位较大,降低了Au对硼氢化物的催化活性,因此,改进Au的合成方法,制备能降低BH4-过电位的高活性Au及其合金是研究金催化直接硼氢化燃料电池的重点。本论文首先以Au为工作电极,研究了BH4-在Au电极上的电化学氧化行为,在此基础上,通过制备空心的纳米Au粒子和不同Ni含量的Au-Ni合金来提高Au对BH4-的电催化活性。主要研究内容包括以下几个方面:1.采用电化学技术（循环伏安、线性电位扫描和电化学阻抗法）研究了Au电极在不同浓度的NaOH+NaBH4溶液中的电化学氧化行为。结果表明,BH4-在Au电极上的电化学反应是受不可逆电子传递和扩散共同控制的电化学过程,反应的电荷传递系数α为0.594,BH4-在Au电极表面的电子利用数为7.1;NaOH和NaBH4的浓度均对BH4-的氧化有较大影响。2.以Co纳米粒子为牺牲模板,利用Co和Au3+之间的的置换反应制备了空心Au纳米粒子。XRD和TEM结果表明,空心Au纳米粒子的粒径约为21 nm,是由粒径更小的Au一次粒子（6 nm）构成。3.比较了碳载空心Au催化剂（HAu/C）和碳载实心Au催化剂（SAu/C）的催化活性,证明用HAu/C为阳极催化剂组装成直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池比用SAu/C的催化活性更高。同时,讨论了NaOH和NaBH4浓度对电池性能的影响,发现该电池在20℃下的最大功率密度为25.8 mW cm-2。4.用反胶束法制备了Au/C、Au80Ni20/C、Au58Ni42/C和Au41Ni59/C催化剂。透射电镜（TEM）表明该法制备的催化剂材料平均粒径大约为3 nm;电化学测试表明Au中加入Ni后可以明显降低BH4-在Au上的过电位。分别以Au/C、Au80Ni20/C、Au58Ni42/C和Au41Ni59/C为阳极组装成直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池,结果表明Au58Ni42/C为阳极的电池具有最好的性能,其最大功率密度45.74 mW cm-2。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
第1章 绪论  10-26
  1.1 燃料电池概述  10-14
    1.1.1 燃料电池的发展历史  10-11
    1.1.2 燃料电池的原理  11-12
    1.1.3 燃料电池的特点  12-13
    1.1.4 燃料电池的分类  13-14
  1.2 直接硼氢化物燃料电池(DBFC)  14-24
    1.2.1 直接硼氢化物燃料电池研究背景  14-15
    1.2.2 直接硼氢化钠燃料电池的原理及分类  15-17
    1.2.3 直接硼氢化钠燃料电池历史及发展  17-18
    1.2.4 直接硼氢化钠燃料电池的研究进展  18-24
  1.3 本论文的研究目的和主要内容  24-26
第2章 试验方法和原理  26-35
  2.1 实验试剂及仪器  26-27
    2.1.1 实验试剂  26
    2.1.2 实验仪器  26-27
  2.2 电极制备及电化学测试  27-28
    2.2.1 Au 电极预处理  27
    2.2.2 玻碳电极预处理及工作电极制备  27
    2.2.3 电化学测试  27-28
  2.3 Nafion117 膜处理  28
  2.4 极片制备及电池组装测试  28-29
    2.4.1 电池极片制备  28
    2.4.2 电池组装及测试  28-29
  2.5 电极材料的物理性能表征  29-30
    2.5.1 X-射线衍射  29-30
    2.5.2 透射电子显微镜  30
    2.5.3 电镜-能谱  30
  2.6 电化学性能测试方法和原理  30-35
    2.6.1 循环伏安法  31-32
    2.6.2 电流阶跃法  32-33
    2.6.3 电位阶跃法  33-34
    2.6.4 交流阻抗法  34-35
第3章 硼氢化钠在 Au 电极上的电化学氧化  35-43
  3.1 引言  35
  3.2 循环伏安分析  35-36
  3.3 扫描速度的影响  36-38
  3.4 电解液浓度的影响  38-42
    3.4.1 硼氢化钠浓度的影响  38-40
    3.4.2 NaOH 浓度的影响  40-42
  3.5 本章小结  42-43
第4章 碳载空心 Au 催化剂的制备及在 DBFC 中的应用  43-56
  4.1 引言  43
  4.2 催化剂的制备  43-44
  4.3 HAu/C 催化剂的结构与形貌  44-46
  4.4 电化学性能分析  46-51
    4.4.1 循环伏安分析  46-50
    4.4.2 计时电流和计时电位分析  50-51
  4.5 电池性能  51-54
    4.5.1 不同阳极催化剂的电池性能比较  51-52
    4.5.2 NaBH_4 和NaOH 浓度对电池性能的影响  52-54
  4.6 本章小结  54-56
第5章 Au-Ni/C 催化剂的制备及其在 DBFC 中应用  56-64
  5.1 引言  56
  5.2 Au-Ni/C 催化剂制备  56-57
  5.3 Au-Ni/C 催化剂形貌及 Ni 含量分析  57-58
  5.4 Au-Ni/C 催化剂的电化学性能  58-62
    5.4.1 循环伏安分析  58-60
    5.4.2 计时电流和计时电位分析  60-62
  5.5 电池性能  62-63
  5.6 本章小结  63-64
第6章 总结与展望  64-66
  6.1 总结  64-65
  6.2 展望  65-66
参考文献  66-72
致谢  72-73
个人简历  73-74
攻读硕士期间公开发表的论文  74

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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