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酞菁配合物的合成及其对锂/亚硫酰氯电池催化性能研究

作　者: 许占位
导　师: 赵建社
学　校: 西北大学
专　业: 无机化学
关键词: 酞菁配合物 四吡啶并卟啉配合物 锂/亚硫酰氯电池 催化性能 催化机理
分类号: O641.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


本论文合成了一系列过渡金属酞菁配合物及四吡啶并卟啉配合物，研究了其对锂／亚硫酰氯电池的催化性能。1．用溶剂法合成了过渡金属酞菁配合物MPc（M=Mn（Ⅱ）、Fe（Ⅲ）、Fe（Ⅱ）、Co（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）及Cu（Ⅱ））及四乙酰胺基酞菁配合物、四乙酸基酞菁配合物及八乙酸酞菁钴、混乙酸酞菁钴共催化剂、四乙酸乙酯酞菁钴，对它们进行了红外和元素分析，对部分配合物进行了热分析。2．用微波辐射法合成了四吡啶并卟啉配合物（M=Mn（Ⅱ）、Fe（Ⅲ）、Co（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）、Cu（Ⅱ））、四乙酰胺基酞菁配合物MTcaPcClX（M=Ru（Ⅲ）、Rh（Ⅲ）、Pd（Ⅱ）、Ag（Ⅰ））及四磺酸酞菁配合物MPcTs（M=Fe（Ⅲ）、Fe（Ⅱ）、Co（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）及Mn（Ⅱ）），对它们进行了红外和元素分析。用微波辐射法合成配合物，可减少反应时间，降低能耗，利于环保。3．对合成的31种酞菁配合物和5种四吡啶并卟啉配合物作为锂／亚硫酰氯电池正极催化剂，研究了其对电池、放电时间及电池容量等的影响，分析了配体、配体取代基及中心金属离子对电池催化性能的影响。当配体或中心离子易于扩大酞菁环（或四吡啶并卟啉环）共轭效应时，有利于催化。酞菁配合物及四吡啶并卟啉配合物可提高Li／SOCl2电池电压0.05～0.25V（Co（Ⅱ）PcTea除外）。对电池容量的影响比较复杂，可提高电池实际容量0～125％。MPc、MPcTca、MPcTc中，中心离子为Mn（Ⅱ）、Fe（Ⅱ）、Co（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）催化活性较好，而Fe（Ⅲ）、Cu（Ⅱ）基本无催化活性，MPcTs中，中心离子为Mn（Ⅱ）、Fe（Ⅱ）、Co（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）催化活性好，而Fe（Ⅲ）、Cu（Ⅱ）有催化活性，但较差；MPTp中，中心离子为Mn（Ⅱ）、Fe（Ⅲ）、Co（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）的配合物都具有优良的催化活性。4．完善了酞菁配合物及四吡啶并卟啉配合物对锂／亚硫酰氯电池正极的催化机理。MPc及其衍生物对Li／SOCl2电池的正极催化作用是通过它对SOCl2的键合作用实现的，应从配体及中心离子系统地分析催化作用。

全文目录


目录  3-5
中文文摘  5-6
Abstract  6-7
第一章 前言  7-19
  1.0 引言  7
  1.1 酞菁配合物催化剂的研究进展  7-11
    1.1.1 酞菁配合物及其衍生物的合成方法  8-11
    1.1.2 酞菁配合物及其衍生物催化性能研究  11
  1.2 酞菁作为锂/亚硫酰氯(Li/SOCl_2)电池催化剂的研究进展  11-14
  1.3 选题背景与意义  14-15
  参考文献  15-19
第二章 酞菁配合物的溶剂法合成  19-31
  2.0 引言  19
  2.1 试剂及仪器  19-20
  2.2 酞菁配合物的合成  20-21
  2.3 四乙酰胺酞菁配合物合成  21-23
  2.4 四乙酸酞菁配合物的合成  23-24
  2.5 乙酸乙酯基酞菁钴的合成  24
  2.6 乙酸基酞菁钴共催化剂的合成  24-25
  2.7 八乙酸基酞菁钴的合成  25
  2.8 结果与讨论  25-29
    2.8.1 配合物的一般性质  25-26
    2.8.2 配合物的红外光谱  26-28
    2.8.3 配合物的热分析  28-29
  参考文献  29-31
第三章 四吡啶并卟啉及酞菁配合物的微波合成  31-39
  3.0 引言  31
  3.1 试剂及仪器  31-32
  3.2 四吡啶并卟啉配合物的微波合成  32-33
  3.3 四乙酰胺酞菁配合物的微波合成  33-34
  3.4 四磺酸基酞菁配合物的微波合成  34-36
  3.5 结果与讨论  36-38
    3.5.1 配合物的一般性质  36
    3.5.2 配合物的红外光谱  36-38
  参考文献  38-39
第四章 酞菁配合物及衍生物对Li/SOCl_2电池催化性能研究  39-61
  4.1 试剂及仪器  39
  4.2 酞菁配合物及衍生物对SOCl_2导电性能的影响  39-40
  4.3 电池放电性能测试  40-56
    4.3.1 Li/SOCl_2正极的制备  40
    4.3.2 电池装配  40
    4.3.3 电池放电性能测试  40
    4.3.4 实验结果与讨论  40-56
  4.4 酞菁配合物及四吡啶并卟啉配合物对Li/SOCl_2电池催化机理探索  56-59
  4.5 小结  59-60
  参考文献  60-61
论文总结  61-62
硕士阶段发表论文  62-63
攻读硕士期间参加科研项目情况  63-64
致谢  64

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 结构化学 > 络合物化学（配位化学）
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