学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

V_2O_5/ACF选择性催化还原低温催化剂去除NO及其机理研究

作　者: 陆正阳
导　师: 陈建孟；姜理英
学　校: 浙江工业大学
专　业: 环境工程
关键词: V2O5/ACF NO SCR 掺杂催化性能
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 69次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

我国的火电厂目前以燃煤为主，燃煤排放的NOX在大气中形成的酸雨及光化学烟雾对环境及人体造成严重的破坏，因而控制并消除烟气中的NOX成为一项迫切的要求。目前最具有应用价值的方法是氨选择性催化还原（SCR）技术。本论文目的就是寻求一种高效净化NO、具有强抗硫性并且使用寿命长的低温选择性催化还原催化剂，并对其性能和脱除机理进行系统的研究。本论文采用等体积浸渍法制备了V₂O₅/ACF选择性催化还原低温（SCR）催化剂。空白ACF先用浓硝酸进行氧化改性，然后以酸氧化改性ACF为载体，负载偏钒酸铵以及其他活性物质。对制备的催化剂进行活性测试，考察活性物质负载量、温度、反应物入口浓度、氨氮比例、氧气含量等因素对脱硝效率的影响，以及考察系统中引入500ppm SO₂后催化剂的抗硫性。实验表明：在保持NH3、NO体积比为1.1、体积组成为1000×10-6NO、1000×10-6NH3、5% O₂以及载气N₂，温度180℃，催化剂V₂O₅/ACF质量为1.0 g的条件下，7%V₂O₅ /ACF催化剂有最好的脱硝活性，脱硝率能达到52%且有强抗SO₂中毒能力，脱硝率仅从无SO₂时的52%下降到50%。为提高V₂O₅/ACF的脱硝率及提高催化剂的稳定性和使用寿命，在筛选出的较好催化剂7%V₂O₅/ACF的基础上进行催化剂掺杂。由于Mn具有低温高效脱硝性能但抗硫性能较差的特性，与抗硫性较强的7%V₂O₅/ACF催化剂进行组合制备低温催化剂。对制备的系列7%V-（x）Mn/ACF催化剂进行活性测试，及引入500ppmSO₂进行抗硫性能考察。结果表明：在反应条件保持NH₃、NO体积比为1.1、体积组成为1000×10-6 NO、1000×10-6 NH₃、5%O₂以及载气N2，温度180℃，催化剂7% V₂O₅-（x）Mn/ACF质量为1.0 g的条件下, 7%V-3%Mn/ACF具有最好的脱硝率，达到69.5%，且在有500ppm SO₂时脱硝率也能达到62%，表现出了较强的抗硫中毒性能，实现了低温高效强抗硫性催化剂的制备。另外，考虑到V₂O₅/ACF的稳定性及使用寿命不高，而稀土元素具有稳定性好的特性，对7%V₂O₅ /ACF催化剂进行稀土元素（铈和锆）掺杂。实验结论表明：7%V-5%Ce/ACF具有较好的催化脱硝稳定性。在0-600 min内脱硝率仅从开始稳定时的58%波动到略低的54%，比未掺杂Ce的7%V₂O₅/ACF（从52%波动到43%）更稳定。实现了低温高效稳定性强催化剂的制备。对各催化剂进行BET比表面积分析、热重分析（TG）、X射线衍射分析（XRD）、X射线光电子能谱分析（XPS）、扫描电镜分析（SEM）、傅立叶红外光谱（FT-IR）等实验，以综合掌握催化剂的物理特征和化学特性，可以为催化剂催化净化NO的数据结论提供实验支持以及验证活性测试的结论，同时也可以为催化剂的开发和改进以及脱硝反应的可能机理提供指引。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-14
第一章绪论  14-30
  1.1 我国氮氧化物（NOX）污染现状及来源  14-15
    1.1.1 我国NOX 污染现状  14
    1.1.2 NOx 的主要来源  14-15
  1.2 NOx 的危害  15-16
  1.3 NOX 的形成原理  16-18
    1.3.1 “瞬时”NO  17
    1.3.2 “燃料”NO  17-18
    1.3.3“热力”NO  18
  1.4 火电厂NOx 脱除的各种技术介绍  18-23
    1.4.1 干法烟气脱硝工艺  18-22
    1.4.2 湿法烟气脱硝工艺  22-23
  1.5 SCR 催化剂的选择  23-26
    1.5.1 SCR 催化剂载体-活性炭纤维  23-24
    1.5.2 催化剂载体PAN 基活性炭纤维的表面结构  24
    1.5.3 催化剂载体PAN 基活性炭纤维的特性  24-25
    1.5.4 常用SCR 催化剂的制备方法  25-26
  1.6 本课题研究的意义和内容  26-30
    1.6.1 本课题研究的意义  26-29
    1.6.2 本课题研究的内容  29
    1.6.3 课题创新之处  29
    1.6.4 课题来源  29-30
第二章实验装置与方法  30-37
  2.1 实验装置及试剂  30-31
  2.2 实验涉及仪器和材料  31-34
  2.3 实验方案  34-37
第三章以ACF 为载体的低温钒系催化剂的制备  37-43
  3.1 低温钒系催化剂的制备  37-38
    3.1.1 活性物质的选择  37
    3.1.2 载体物质的选择  37-38
    3.1.3 活性炭纤维硝酸活化预处理  38
  3.2 催化剂的制备方法  38-39
  3.3 不同改性及制备方法的催化剂脱硝性能测试  39-42
    3.3.1 不同浓度HNO3 改性ACF 对脱硝效率的影响  39-40
    3.3.2 不同负载方法对脱硝效率的影响  40-41
    3.3.3 不同煅烧温度对催化剂脱除NO 的影响  41
    3.3.4 工业化的V_2O_5-WO3-TiO_2 与本实验V_2O_5-ACF 性能比较  41-42
  3.4 本章小结  42-43
第四章催化剂的活性测试及筛选  43-51
  4.1 催化活性测试结果  43-49
    4.1.1 V 负载量对脱硝效率的影响  43-44
    4.1.2 温度对脱硝效率的影响  44-45
    4.1.3 O_2 浓度对脱硝效率的影响  45-46
    4.1.4 NO 进口浓度对脱硝效率的影响  46-47
    4.1.5 NH3 初始浓度对脱硝效率的影响  47-48
    4.1.6 W/F(烟气流速与催化剂质量比)对脱硝效率影响  48
    4.1.7 引入SO_2 对脱硝效率的影响  48-49
  4.2 本章小结  49-51
第五章钒系催化剂的掺杂及其活性测试  51-64
  5.1 MN-ACF 催化剂的制备及其与V-ACF 脱硝性能比较  51-54
    5.1.1 不同Mn 含量催化剂的制备及活性测试  51-52
    5.1.2 MnOX/ACF 与V_2O_5/AC 对NO 脱除率的比较  52-54
  5.2 7%V-ACF 基础上掺杂MN 催化剂的制备及其活性测试  54-60
    5.2.1 7%V-ACF 基础上掺杂Mn 催化剂的制备  54-55
    5.2.2 7%V/ACF 基础上掺杂Mn 对脱硝效率的影响  55
    5.2.3 7%V/ACF 基础上掺杂Mn 制备所得催化剂的抗硫性测试  55-56
    5.2.4 7%V/ACF 基础上掺杂稀土元素催化剂制备及其活性测试  56-57
    5.2.5 负载稀土催化剂的脱硝性能测试  57-58
    5.2.6 稀土催化剂的抗SO_2 性能测试  58-59
    5.2.7 7%V/ACF 基础上掺杂稀土元素铈的催化剂制备及活性测试  59-60
    5.2.8 7%V/ACF 基础上掺杂稀土元素铈的催化剂的抗硫性测试  60
  5.3 V/ACF 基础上掺杂CE 制得的催化剂的稳定性测试  60-62
    5.3.1 7%V/ACF 基础上掺杂Ce 制得的催化剂脱硝性能稳定性测试  60-61
    5.3.2 7%V/ACF 基础上掺杂Ce 制得的催化剂抗硫性能稳定性测试  61-62
  5.4 本章小结  62-64
第六章催化剂的理化性质表征  64-82
  6.1 载体及各催化剂的比表面积和孔结构分析(BET)  64-66
  6.2 扫描电镜分析(SEM)  66-69
  6.3 催化剂的X 射线衍射分析(XRD)  69-72
  6.4 催化剂的热重（TG-DTA）分析  72-76
  6.5 催化剂的X 射线电子能谱分析(XPS)  76-78
  6.6 催化剂的傅里叶红外分析(FT-IR)  78-80
    6.6.1 催化剂的傅立叶红外光谱分析  79-80
  6.7 本章小结  80-82
第七章结论与建议  82-84
  7.1 结论  82-83
  7.2.建议  83-84
参考文献  84-93
致谢  93-94
攻读学位期间发表的学术论文目录  94

V_2O_5/ACF选择性催化还原低温催化剂去除NO及其机理研究

内容摘要

全文目录

相似论文