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PEMFC用介孔碳为载体制备电催化剂及其性能研究

作　者: 党王娟
导　师: 梅天庆
学　校: 南京航空航天大学
专　业: 应用化学
关键词: Pt/C电催化剂质子交换膜燃料电池(PEMFC) 介孔硅SBA-15 介孔碳微波阳离子表面活性剂CTAB 电化学活性面积
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

高分散性高活性Pt/C电催化剂被广泛用作质子交换膜燃料电池(PEMFC)的催化剂材料,同时新型纳米碳材料——介孔碳的出现为催化剂载体的选择提供了广阔的前景。为此,本文研究了利用介孔硅SBA-15为模板制备介孔碳材料的技术,以及微波合成法及化学还原法制备PEMFC用介孔碳载Pt及其合金催化剂的制备技术。本论文首选了一种阳离子表面活性剂CTAB为微波合成过程的稳定剂,以改善介孔碳载体的润湿性,使得铂前驱体溶液均匀分散于介孔碳载体表面,从而载体表面的活性位置增加,制备了微粒细小且均匀分布在介孔碳载表面的Pt催化剂,进而提高催化剂的电化学活性。对其进行XRD、TEM表征和CV曲线、交流阻抗测试,结果表明,加入CTAB且氮气气氛350℃热处理2 h所得催化剂中铂微粒分散性明显提高,且使纳米铂微粒的平均粒径降至2.9 nm左右,电化学活性面积大于未加CTAB的以及商业E-TEK公司的Pt/C催化剂的活性面积,显示其催化性能因CTAB而获得增强。本文还用化学还原法制备了Pt及Pt-Ni合金催化剂,并对其进行了XRD,TEM表征和CV曲线、交流阻抗测试,实验结果表明当Pt与Ni原子比为5:1时Pt-Ni合金催化剂的催化性能优于同种方法所制备的纯铂催化剂。为了降低成本,初步探索了价格低廉、来源丰富的蔗糖及酚醛树脂作为介孔碳的碳源,成功制备出了介孔碳材料。通过微波法制备铂基催化剂,TEM表征结果显示铂纳米微粒在介孔碳C-0上的分散性较其它类型的介孔碳载体好,且粒径分布均匀。CV曲线测试结果表明催化剂Pt/C-0不论是对氢的电化学氧化还是对甲醇氧化的催化均具有较好的活性。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-12
第一章绪论  12-24
  1.1 燃料电池发展概况  12
  1.2 质子交换膜燃料电池的发展、结构及工作原理  12-17
    1.2.1 质子交换膜燃料电池的发展状况和应用前景  12-14
    1.2.2 质子交换膜型燃料电池的工作原理  14-15
    1.2.3 质子交换膜型燃料电池的结构  15-17
  1.3 直接甲醇燃料电池  17-18
    1.3.1 直接甲醇燃料电池的工作原理  17-18
    1.3.2 直接甲醇燃料电池的研究进展  18
  1.4 质子交换膜燃料电池电催化剂  18-21
    1.4.1 Pt 基催化剂  18-20
    1.4.2 非Pt 基催化剂  20-21
  1.5 质子交换膜燃料电池催化剂载体：新型纳米碳材料的应用  21-22
  1.6 本论文的工作思路及主要内容  22-24
第二章介孔碳载体CMK-5 的制备及其性能表征  24-29
  2.1 引言  24-25
  2.2 实验部分  25-26
    2.2.1 实验所用药品  25
    2.2.2 介孔碳CMK-5 的合成  25-26
    2.2.3 碳载体的物理性能表征  26
  2.3 实验结果与分析  26-28
    2.3.1 XRD 测试结果  26
    2.3.2 比表面积测试结果  26-27
    2.3.3 TEM 表征结果  27-28
  2.4 本章小结  28-29
第三章微波合成Pt/CMK-5 催化剂及其性能表征  29-38
  3.1 引言  29-31
  3.2 实验部分  31-33
    3.2.1 实验所用药品  31-32
    3.2.2 微波合成催化剂  32
    3.2.3 催化剂的物性表征  32
    3.2.4 催化剂的电化学性能测试  32-33
  3.3 实验结果与分析  33-37
    3.3.1 Pt/CMK-5 催化剂的XRD 测试结果  33
    3.3.2 Pt/CMK-5 催化剂的TEM 表征结果  33-34
    3.3.3 Pt/CMK-5 催化剂的循环伏安（CV）测试结果  34-35
    3.3.4 催化剂的电化学活性面积表征  35-37
  3.4 本章小结  37-38
第四章 CTAB 对催化剂Pt 微粒分散性及其电催化性能的影响  38-48
  4.1 引言  38-40
  4.2 实验部分  40-41
    4.2.1 实验所用药品  40
    4.2.2 催化剂Pt/CMK-5 的合成  40
    4.2.3 催化剂的物化性能表征  40-41
  4.3 实验结果与分析  41-47
    4.3.1 催化剂的TEM 表征结果  41-42
    4.3.2 催化剂的XRD 测试结果  42-43
    4.3.3 催化剂的红外测试结果  43-44
    4.3.4 催化剂的循环伏安（CV）测试结果  44-46
    4.3.5 催化剂的交流阻抗测试结果  46-47
  4.4 本章小结  47-48
第五章化学还原法制备Pt 及其合金催化剂及其性能表征  48-56
  5.1 引言  48-49
  5.2 实验  49-50
    5.2.1 实验所用药品  49
    5.2.2 实验部分  49-50
    5.2.3 催化剂材料的测试分析  50
  5.3 实验结果与分析  50-55
    5.3.1 催化剂的XRD 测试结果  50-51
    5.3.2 催化剂的TEM 表征结果  51-52
    5.3.3 催化剂的循环伏安曲线（CV）测试结果  52-54
    5.3.4 催化剂的交流阻抗测试结果  54-55
  5.4 本章小结  55-56
第六章介孔碳碳源改变对催化剂性能的影响  56-67
  6.1 引言  56
  6.2 实验部分  56-59
    6.2.1 实验所用药品  56-57
    6.2.2 蔗糖为碳源  57
    6.2.3 酚醛树脂为碳源  57-59
  6.3 实验结果与分析  59-65
    6.3.1 介孔碳载体的性能表征  59-61
    6.3.2 催化剂的性能表征  61-65
  6.4 本章小结  65-67
第七章总结与展望  67-69
  7.1 总结  67-68
  7.2 展望  68-69
参考文献  69-80
致谢  80-81
在学期间的研究成果及发表的学术论文  81

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