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钛基催化剂的制备、表征及其光催化制氢的研究

作 者: 林华盛
导 师: 张宁;陈超
学 校: 南昌大学
专 业: 物理化学
关键词: 光解水 C/TiO2 光电流响应 碳镍共掺杂 JDF-L1
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2007年
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内容摘要


光催化分解水将可再生的太阳能转化为化学能氢能,其意义重大。从产氢效率来看,光催化剂的作用至关重要。钛基催化剂是目前研究得最广泛的催化材料。近几年来,非金属掺杂以及催化剂特殊结构化等方面研究得比较热,本文采用焙烧自制的碳化钛制备了碳掺杂二氧化钛C/TiO2,并考察了焙烧温度的影响。利用XRD、UV-Vis、FT-IR/Raman、光电流响应等对掺杂样品的晶型、吸光性能、光电性能等进行了表征。UV-Vis实验表明,碳掺杂后二氧化钛的吸光性能较本征TiO2得到了改善,UV-Vis吸收带边界红移了25nm。光电响应实验表明C/TiO2的光生电流明显强于纯TiO2。光解乙醇水溶液实验表明,碳掺杂TiO2较纯TiO2放氢效率有较大提高。焙烧温度对碳掺杂样品的催化活性有影响,其中C/TiO2-600的催化活性最高,产氢速率达到了38.1μmol/h。在制得碳掺杂TiO2的基础上采用浸渍法制备了碳镍共掺杂的ZiO2,并考察了镍掺杂含量的影响。实验表明,镍离子的介入导致催化活性的下降。这可能与镍离子充当了光生载流子的复合中心有关。但当镍的质量百分含量达到5%时,其催化活性最高,这可能是表面的氧化镍微晶与TiO2形成了半导体复合体系,从而在一定的程度上抑制了光生载流子的表面复合。采用水热法合成了层状化合物钛硅酸盐JDF-L1,利用XRD、UV-Vis、FT-IR进行了表征,并通过十二胺插层研究了JDF-L1层的扩展性能。XRD表征以及相关计算表明,JDF-L1的扩展性能较好,层间间隔经十二胺插层后由0.42 nm增加到了2.76 nm。光解乙醇水溶液放氢实验表明,JDF-L1具有一定的催化活性,但产氢速率比较低。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章 绪言  7-24
  1.1 引言  7
  1.2 半导体光催化制氢原理  7-9
  1.3 半导体光催化分解水制氢的研究现状  9-22
    1.3.1 光催化材料的发展  9-19
      1.3.1.1 光催化材料TiO_2  9-15
        1.3.1.1.1 贵金属修饰  9-10
        1.3.1.1.2 过渡金属离子掺杂  10-11
        1.3.1.1.3 非金属掺杂  11-13
        1.3.1.1.4 染料光敏化  13
        1.3.1.1.5 半导体复合  13-15
      1.3.1.2 金属硫化物半导体  15
      1.3.1.3 层柱型复合氧化物  15-19
        1.3.1.3.1 钙钛矿型钛酸盐、钽酸盐  15-17
        1.3.1.3.2 层状铌酸盐  17-19
    1.3.2 水溶液体系的组成  19-22
  1.4 选题的意义与依据  22
  1.5 创新之处  22-24
第二章 光催化制氢反应装置体系  24-27
  2.1 引言  24-25
  2.2 反应装置简介  25-26
    2.2.1 光催化分解水反应器  25
    2.2.2 氮气除氧装置  25-26
    2.2.3 水浴装置  26
    2.2.4 气体产物的分析  26
  2.3 实验具体步骤  26
  2.4 本章小结  26-27
第三章 碳掺杂TiO_2的制备、表征及其光催化制氢的研究  27-38
  3.1 引言  27
  3.2 实验部分  27-29
  3.3 测试与表征  29-35
    3.3.1 物相分析  29-30
    3.3.2 紫外-可见吸收光谱  30-31
    3.3.3 FT-IR光谱分析  31-32
    3.3.4 FT-RAMAN光谱分析  32-33
    3.3.5 光电化学性能实验  33-35
      3.3.5.1 工作电极的制备  33-34
      3.3.5.2 电化学池的构成  34
      3.3.5.3 光电流分析  34-35
      3.3.5.4 光电流—电位分析  35
  3.4 光催化活性  35-37
  3.5 本章小结  37-38
第四章 碳镍共掺杂TIO2的制备及其光催化制氢的研究  38-44
  4.1 引言  38
  4.2 实验部分  38-39
  4.3 测试与表征  39-42
    4.3.1 物相分析  39-40
    4.3.2 FT-IR光谱分析  40-41
    4.3.3 FT-RAMAN光谱分析  41-42
  4.4 光催化活性  42-43
  4.5 本章小结  43-44
第五章 JDF-L1的制备、表征及其光催化制氢的研究  44-52
  5.1 引言  44
  5.2 实验部分  44-46
    5.2.1 催化剂的制备  45-46
  5.3 测试与表征  46-50
    5.3.1 XRD分析  46-48
    5.3.2 十二胺柱撑JDF-L1的热重分析  48
    5.3.3 FT-IR光谱  48-49
    5.3.4 紫外-可见吸收光谱  49-50
  5.4 光催化活性  50-51
  5.5 本章小节  51-52
第六章 结论与展望  52-54
  6.1 结论  52-53
  6.2 展望  53-54
参考文献  54-61
附录 实验药品及仪器  61-63
致谢  63-64
攻读学位期间的研究成果  64

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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