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钛基催化剂的制备、表征及其光催化制氢的研究
作 者: 林华盛
导 师: 张宁;陈超
学 校: 南昌大学
专 业: 物理化学
关键词: 光解水 C/TiO2 光电流响应 碳镍共掺杂 JDF-L1
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2007年
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内容摘要
光催化分解水将可再生的太阳能转化为化学能氢能,其意义重大。从产氢效率来看,光催化剂的作用至关重要。钛基催化剂是目前研究得最广泛的催化材料。近几年来,非金属掺杂以及催化剂特殊结构化等方面研究得比较热,本文采用焙烧自制的碳化钛制备了碳掺杂二氧化钛C/TiO2,并考察了焙烧温度的影响。利用XRD、UV-Vis、FT-IR/Raman、光电流响应等对掺杂样品的晶型、吸光性能、光电性能等进行了表征。UV-Vis实验表明,碳掺杂后二氧化钛的吸光性能较本征TiO2得到了改善,UV-Vis吸收带边界红移了25nm。光电响应实验表明C/TiO2的光生电流明显强于纯TiO2。光解乙醇水溶液实验表明,碳掺杂TiO2较纯TiO2放氢效率有较大提高。焙烧温度对碳掺杂样品的催化活性有影响,其中C/TiO2-600的催化活性最高,产氢速率达到了38.1μmol/h。在制得碳掺杂TiO2的基础上采用浸渍法制备了碳镍共掺杂的ZiO2,并考察了镍掺杂含量的影响。实验表明,镍离子的介入导致催化活性的下降。这可能与镍离子充当了光生载流子的复合中心有关。但当镍的质量百分含量达到5%时,其催化活性最高,这可能是表面的氧化镍微晶与TiO2形成了半导体复合体系,从而在一定的程度上抑制了光生载流子的表面复合。采用水热法合成了层状化合物钛硅酸盐JDF-L1,利用XRD、UV-Vis、FT-IR进行了表征,并通过十二胺插层研究了JDF-L1层的扩展性能。XRD表征以及相关计算表明,JDF-L1的扩展性能较好,层间间隔经十二胺插层后由0.42 nm增加到了2.76 nm。光解乙醇水溶液放氢实验表明,JDF-L1具有一定的催化活性,但产氢速率比较低。
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全文目录
摘要 3-4 ABSTRACT 4-7 第一章 绪言 7-24 1.1 引言 7 1.2 半导体光催化制氢原理 7-9 1.3 半导体光催化分解水制氢的研究现状 9-22 1.3.1 光催化材料的发展 9-19 1.3.1.1 光催化材料TiO_2 9-15 1.3.1.1.1 贵金属修饰 9-10 1.3.1.1.2 过渡金属离子掺杂 10-11 1.3.1.1.3 非金属掺杂 11-13 1.3.1.1.4 染料光敏化 13 1.3.1.1.5 半导体复合 13-15 1.3.1.2 金属硫化物半导体 15 1.3.1.3 层柱型复合氧化物 15-19 1.3.1.3.1 钙钛矿型钛酸盐、钽酸盐 15-17 1.3.1.3.2 层状铌酸盐 17-19 1.3.2 水溶液体系的组成 19-22 1.4 选题的意义与依据 22 1.5 创新之处 22-24 第二章 光催化制氢反应装置体系 24-27 2.1 引言 24-25 2.2 反应装置简介 25-26 2.2.1 光催化分解水反应器 25 2.2.2 氮气除氧装置 25-26 2.2.3 水浴装置 26 2.2.4 气体产物的分析 26 2.3 实验具体步骤 26 2.4 本章小结 26-27 第三章 碳掺杂TiO_2的制备、表征及其光催化制氢的研究 27-38 3.1 引言 27 3.2 实验部分 27-29 3.3 测试与表征 29-35 3.3.1 物相分析 29-30 3.3.2 紫外-可见吸收光谱 30-31 3.3.3 FT-IR光谱分析 31-32 3.3.4 FT-RAMAN光谱分析 32-33 3.3.5 光电化学性能实验 33-35 3.3.5.1 工作电极的制备 33-34 3.3.5.2 电化学池的构成 34 3.3.5.3 光电流分析 34-35 3.3.5.4 光电流—电位分析 35 3.4 光催化活性 35-37 3.5 本章小结 37-38 第四章 碳镍共掺杂TIO2的制备及其光催化制氢的研究 38-44 4.1 引言 38 4.2 实验部分 38-39 4.3 测试与表征 39-42 4.3.1 物相分析 39-40 4.3.2 FT-IR光谱分析 40-41 4.3.3 FT-RAMAN光谱分析 41-42 4.4 光催化活性 42-43 4.5 本章小结 43-44 第五章 JDF-L1的制备、表征及其光催化制氢的研究 44-52 5.1 引言 44 5.2 实验部分 44-46 5.2.1 催化剂的制备 45-46 5.3 测试与表征 46-50 5.3.1 XRD分析 46-48 5.3.2 十二胺柱撑JDF-L1的热重分析 48 5.3.3 FT-IR光谱 48-49 5.3.4 紫外-可见吸收光谱 49-50 5.4 光催化活性 50-51 5.5 本章小节 51-52 第六章 结论与展望 52-54 6.1 结论 52-53 6.2 展望 53-54 参考文献 54-61 附录 实验药品及仪器 61-63 致谢 63-64 攻读学位期间的研究成果 64
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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