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酞菁基电子给体—受体结构组装及其光解水性能

作　者: 李密
导　师: 张红霞
学　校: 山西大学
专　业: 有机化学
关键词: 光解水产氢酞菁电子给体-受体
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

当今,能源和环境问题已成为全球两大重要课题。而在能源系统中,氢能作为二次能源,具有清洁、高效、安全、可贮存、可运输等诸多优点,被认为是一种最理想的绿色能源。1972年,日本东京大学Fujishima A和Honda K两位教授首次报导了TiO2单晶电极光催化分解水产生氢气现象,揭示了利用太阳光直接分解水产氢的可能性,开辟了利用太阳能光解水产氢的研究道路。随着电极电解水向半导体光催化分解水产氢的多相光催化的演变和TiO2以外的光催化剂的相继发现,兴起了以光催化方法分解水产氢的研究,并在光催化剂的合成、改性等方面取得较大进展。半导体材料在光解水方面的研究很多,然而仍有一些关键问题需要解决。例如：可见光条件下其光解水能量转化效率低；在光解水的反应过程中,半导体催化活性减弱或消失；所有金属硫化物,在不含电子给体牺牲剂的情况下经过光化学作用易分解；材料的光解水活性对共催化剂的依赖性大,大部分需要其他氧化剂或还原剂作为牺牲剂参与反应等。为解决此类问题,人们开始关注有机半导体材料及其修饰的无机材料在光解水方面的研究。有机半导体材料具有来源广泛,可调变性大等优势,其中电子给受体结构的研究已成为热点之一。酞菁作为一种可见光吸收范围广,结构比较稳定的有机电子给体可用于此类研究。在本文中,我们以探索酞菁基电子给体-受体结构材料的制备及其光解水性能为目的,查阅了大量文献,主要做了以下方面的工作：1.参考前人合成酞菁的文献基础上,通过固相方法制备了硝基酞菁镍并经液相还原得到电子给体材料氨基酞菁镍。同时,查阅石墨烯相关文献,制备了受体材料氧化石墨即多层的氧化石墨烯。利用各种表征手段证实得到了目标产物。2.通过液固相处理制备了酞菁-苝给体-受体结构复合材料并探索了其光解水性能。其次,通过液相合成的方法制备了键合的酞菁-花给体-受体结构材料并对其光解水性能进行了评价。尽管材料的光解水效果较低,其较好的光吸收将有益于其他应用研究。3.结合最新的科研进展,制备了酞菁氧化石墨烯给体-受体结构材料。材料的表征说明得到了目标产物。与其他材料在可见光下的光解水效果相比,这一材料的产氢性能处于中等水平。

全文目录

摘要  10-11
ABSTRACT  11-13
第一章引言  13-23
  1.1 光解水基本原理  13-16
  1.2 光解水基本过程  16-17
  1.3 光解水的关键问题  17-21
    1.3.1 材料的光吸收范围  17-19
    1.3.2 材料的稳定性  19
    1.3.3 电子-空穴的分离及传输  19-20
    1.3.4 共催化剂的影响  20-21
  1.4 论文设计思想  21
  1.5 主要研究内容  21-23
第二章酞菁电子给体的合成  23-29
  2.1 引言  23-24
  2.2 四氨基酞菁镍电子给体的合成  24-25
    2.2.1 仪器与试剂  24
    2.2.2 实验部分  24-25
  2.3 结果与讨论  25-28
    2.3.1 紫外光谱表征  25-26
    2.3.2 红外光谱表征  26
    2.3.3 四氨基酞菁镍的XRD表征  26-27
    2.3.4 四氨基酞菁镍的TEM表征  27
    2.3.5 四氨基酞菁镍的热重分析  27-28
  2.4 结论  28-29
第三章氧化石墨电子受体的合成  29-35
  3.1 引言  29-31
  3.2 氧化石墨的制备  31-32
    3.2.1 仪器与试剂  31
    3.2.2 实验部分  31-32
  3.3 结果与讨论  32-34
    3.3.1 紫外光谱表征  32
    3.3.2 红外光谱表征  32-33
    3.3.3 氧化石墨的XRD表征  33
    3.3.4 氧化石墨的吸脱附表征  33-34
    3.3.5 氧化石墨的TEM和SEM表征  34
  3.4 结论  34-35
第四章酞菁-苝电子给体-受体结构的组装及其光解水应用  35-49
  4.1 引言  35-38
  4.2 实验  38-47
    4.2.1 仪器与试剂  38
    4.2.2 酞菁-花电子给体-受体结构的液固相组装及表征  38-43
    4.2.3 酞菁-苝电子给体-受体结构的液相合成及表征  43-47
  4.3 酞菁-花电子给体-受体结构的光解水测试  47-48
    4.3.1 液固相组装样品的光解水测试  47-48
    4.3.2 液相合成组装样品的光解水测试  48
  4.4 结论  48-49
第五章酞菁-氧化石墨烯给体-受体结构组装及其光解水性能  49-57
  5.1 引言  49-51
  5.2 实验  51-55
    5.2.1 仪器与试剂  51
    5.2.2 酞菁-氧化石墨烯电子给体受体的合成  51-52
    5.2.3 酞菁-氧化石墨烯电子给体-受体的表征  52-55
  5.3 酞菁-氧化石墨烯电子给体-受体结构的光解水测试  55-56
  5.4 结论  56-57
第六章总结与展望  57-60
参考文献  60-74
攻读学位期间取得的研究成果  74-75
致谢  75-76
个人简况及联系方式  76-78

酞菁基电子给体—受体结构组装及其光解水性能

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