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几种推拉型偶氮分子的三阶非线性和拉曼光谱特性研究

作　者: 贺廷超
导　师: 莫育俊；王长顺
学　校: 河南大学
专　业: 光学工程
关键词: 三阶非线性光学表面增强拉曼光谱 DFT 偶氮分子
分类号: O437
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

在光信号处理,光限幅(OL)和光电子器件的应用方面,都需要具有大的三阶非线性和快速反应时间的非线性光学材料。有机分子掺杂高分子聚合物在光电子器件方面受到了广泛的关注。把具有优良非线性特性的有机分子掺杂在高分子聚合物的刚性基质中,比起现在的无机物晶体,具有易于修饰、价格低廉和大的三阶非线性折射率的特点。通过改变掺杂主体和浓度,可以很方便的调节掺杂体系的线性和非线性光学特性。偶氮分子掺杂聚合物的三阶非线性特性成为近年来的研究热点,它们在光限幅和光开关领域方面具有潜在的应用价值。偶氮分子的光致异构特性使人们能够很容易控制偶氮分子的线性和非线性极化率与光学非线性特性。推拉型偶氮化合物是一类在偶氮分子长轴方向两端同时有推电子和拉电子取代基的偶氮苯分子,它代表一族特别有应用价值的有机非线性材料。金属纳米颗粒在等离子体共振区具有大的三阶非线性特性和超快反应时间。共混膜的金属纳米颗粒的表面等离子体区发生在紫外和近红外,这依赖于金属纳米颗粒的种类、形状和介电常数。把纳米颗粒掺杂在有机聚合物中,为改进非线性材料的可处理性和非线性特性提供了一种新的方法。以前的绝大多数文献都是对等离子共振区三阶非线性进行了报道,但是由于大的线性吸收系数,材料的Stegeman条件都不能得到满足。现在还没有有文献报道偶氮分子掺杂金属纳米银颗粒三阶非线性特性。我们首次报道了甲基橙掺杂银胶纳米颗粒在532nm非共振区的三阶非线性特性,材料的Stegeman条件符合全光非线性器件的要求。我们利用表面增强拉曼光谱技术证实了共混膜大的三阶非线性是由于表面局域场增强引起的。对于偶氮非线性生色团掺杂聚合物材料,由于相分离效应,在宾-主体系中非线性生色团的掺杂比例受到很大的限制,其重量比一般低于10%。而对于共聚物,它允许包含大比例的非线性生色团,所以非线性生色团可以有很大的选择比例。鉴于此,我们研究了以偶氮分散红非线性生色团为侧链的聚合物的三阶非线性特性,它在皮秒532 nm和1064nm激光下都表现出很大的三阶非线性折射率。本文工作主要是利用单光束Z扫描技术研究了三种推拉型偶氮有机化合物甲基橙(MO)、甲基红(MR)和对二甲胺基偶氮苯基砷酸(PDBBA)掺杂聚乙烯醇薄膜,以及甲基橙掺杂银胶纳米颗粒薄膜和偶氮分散红聚合物薄膜的三阶非线性特性,详细分析产生非线性的起源,试图从结构方面更深入的了解其非线性光学性质。我们同时研究了对氨基偶氮苯(PAAB)和甲基橙分子的拉曼,红外光谱及其表面增强拉曼光谱特性。论文共分五章,其主要内容概括为三个部分:第一部分,即论文的第一章,简单介绍了有机非线性光学材料的研究概况以及π共轭偶氮苯材料的研究进展,介绍了表面增强拉曼光谱(SERS)光谱的研究进展,偶氮分子的SERS光谱研究现状及偶氮分子的密度泛涵理论(DFT)计算光谱研究现状。第二部分,即论文的第二、三、四章,利用Z扫描方法研究了这三种偶氮有机化合物在皮秒脉冲激光532nm和1064nm波长下的三阶非线性光学特性。根据实验曲线计算了它们在两种激发波长下的三阶非线性折射率和非线性吸收系数,对非线性折射率的起源进行了讨论。在第四章,我们首次报道了甲基橙分子掺杂银胶纳米颗粒薄膜的三阶非线性特性,利用表面增强拉曼光谱技术证实了大的三阶非线性折射率是由于局域场的增强引起的。在第四章,我们研究了偶氮分散红聚合物的三阶非线性特性,并对非线性起源进行了详细的分析。第三部分,即论文的第五章,我们以632.8nm连续激光为激发光研究了对氨基偶氮苯和甲基橙的正常拉曼光谱和红外光谱。通过高斯98软件,利用密度泛函方法计算了对氨基偶氮苯和甲基橙分子的振动光谱,并同实验结果进行了比较。我们研究了PAAB分子,为检测PAAB这种致癌物质提供了一种简单灵敏的方法。最后,我们还研究了甲基橙分子的表面增强拉曼光谱特性。

全文目录

摘要  4-7
Abstract  7-12
第一章绪论  12-28
  1.1 非线性光学与非线性光学材料概述  12-19
    1.1.1 研究简史  12-13
    1.1.2 有机非线性光学材料的研究概况  13
    1.1.3 共轭偶氮苯材料的研究进展  13-19
  1.2 偶氮分子的光谱特性研究现状  19-24
    1.2.1 SERS 光谱的研究进展  19-21
    1.2.2 偶氮分子的SERS 光谱的研究现状  21-22
    1.2.3 偶氮分子的DFT 理论计算光谱研究现状  22-24
  参考文献  24-28
第二章甲基橙、甲基红和对氨基偶氮苯基砷酸的三阶非线性特性研究  28-43
  2.1 引言  28-29
  2.2 实验部分  29-31
    2.2.1 薄膜样品的制备  29-30
    2.2.2 吸收光谱的测量  30
    2.2.3 Z 扫描的测量  30-31
  2.3 结果与讨论  31-39
  2.4 结论  39-40
  参考文献  40-43
第三章金属纳米银颗粒掺杂甲基橙薄膜的三阶非线性特性研究  43-52
  3.1 引言  43-44
  3.2 实验部分  44-46
    3.2.1 薄膜样品的制备  44-45
    3.2.2 吸收光谱的测量  45-46
  3.3 结果和讨论  46-49
  3.4 结论  49-50
  参考文献  50-52
第四章偶氮分散红侧链聚合物的三阶非线性特性研究  52-62
  4.1 引言  52
  4.2 实验部分  52-54
    4.2.1 薄膜样品的制备  52-53
    4.2.2 吸收光谱的测量  53-54
  4.3 结果和讨论  54-59
  4.4 结论  59-60
  参考文献  60-62
第五章对氨基偶氮苯和甲基橙分子的DFT 理论研究和SERS 光谱特性研究  62-77
  5.1 前言  62-63
  5.2 实验部分  63-65
    5.2.1 样品的制备  63-64
    5.2.2 吸收光谱和拉曼光谱的测量  64-65
  5.3 结果与讨论  65-74
  5.4 结论  74-75
  参考文献  75-77
研究生期间发表和完成的文章  77-79
致谢  79

几种推拉型偶氮分子的三阶非线性和拉曼光谱特性研究

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