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储氢材料用微晶碳结构调制的研究

作 者: 雷桂芹
导 师: 周仕学
学 校: 山东科技大学
专 业: 化学工艺
关键词: 无烟煤 微晶碳 炭化 预石墨化 储氢
分类号: O613.71
类 型: 硕士论文
年 份: 2008年
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内容摘要


氢作为一种高能量密度、清洁的绿色新能源,已引起了人们的极大关注。安全、高效、高密度、低成本的储氢技术,是将氢能利用推向实用化、规模化的关键,根据技术发展趋势,储氢研究的重点是在新型高性能规模储氢材料上。本课题研究的碳材料以无烟煤、石油焦、石墨等作为主要原料,这些碳原料经过炭化、预石墨化处理后,然后将其与镁复合,制得Mg/C复合储氢材料。这些碳原料具有成本低、来源广等优点,所以用它们制备储氢材料可以降低成本、节约贵重金属资源。通过改变炭化及预石墨化温度、添加金属催化剂、脱灰、改变碳原料等工艺条件,制备了不同结构的微晶碳,并利用XRD图谱对其进行分析。无烟煤经炭化和预石墨化制备的微晶碳的(002)和(100)衍射峰均比无烟煤的尖锐,在无烟煤炭化及预石墨化过程中添加Ni、Fe,或者先经脱灰后进行预石墨化的,该趋势更加明显。石油焦经1500℃预石墨化制备的微晶碳其(002)衍射峰比无烟煤的尖锐。根据微晶碳的XRD图谱,计算了微晶碳的结构参数d002、Lc和La,结果表明,无烟煤经过炭化和预石墨化处理后,其石墨化度增大,形成了具有类石墨微晶结构的微晶碳,且石墨状微晶碳的结晶区增大,碳网平面在二维方向显著增大。研究了碳材料对储氢材料的储氢密度、放氢温度、微观结构的影响。结果表明,添加无烟煤制备的微晶碳的储氢材料,其储氢密度最高(为3.71wt.%)、初始放氢温度最低(340.8℃)、粒度最小(100~200nm)。说明无烟煤制备的微晶碳同镁的协同储氢作用最佳,对材料放氢温度降低的催化作用最好,而且其助磨作用也是最好的,可使储氢物料在短时间内磨细。其次,研究了碳原料的热处理温度对储氢材料性能的影响,结果表明,无烟煤的热处理温度对材料储氢密度的影响不大,储氢密度基本相同;石油焦热处理温度对材料的储氢密度的影响较大,随着温度的升高,材料的储氢密度先增大后减小,当石油焦处理温度为860℃时,材料的储氢密度最大。最后,研究了在无烟煤炭化、预石墨化过程中添加Ni、Fe、Co对储氢材料的储氢密度的影响,结果表明,添加Ni的储氢密度最大,说明Ni对微晶碳结构的催化作用最好,从而使得储氢材料的效果最好。

全文目录


摘要  5-6
ABSTRACT  6-12
1 文献综述  12-36
  1.1 氢能简介  12-13
  1.2 储氢方法简介  13-18
  1.3 碳储氢材料研究进展  18-27
  1.4 MG/C复合储氢材料研究进展  27-28
  1.5 碳原料的碳化及预石墨化  28-33
  1.6 本论文的研究目的、研究内容与技术路线  33-36
2 微晶碳的制备及结构表征  36-49
  2.1 实验原料及设备  36
  2.2 微晶碳制备方法及表征手段  36-39
  2.3 结果与讨论  39-47
  2.4 小结  47-49
3 微晶碳结构对镁碳复合储氢材料结构和性能的影响  49-61
  3.1 储氢实验原料及设备  49-50
  3.2 储氢材料制备方法与分析测试手段  50-52
  3.3 结果与讨论  52-59
  3.4 本章小结  59-61
4 微晶碳制备过程中的结构变化及其在储氢材料中的作用  61-66
  4.1 微晶碳制备过程中的结构变化  61-64
  4.2 微晶碳在储氢材料中的作用  64-66
5 结论与展望  66-69
  5.1 主要结论  66-67
  5.2 主要创新点  67
  5.3 问题与展望  67-69
致谢  69-70
攻读硕士期间的主要工作成果  70-71
参考文献  71-76

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 非金属元素及其化合物 > 第Ⅳ族非金属元素(碳和硅)及其化合物 > 碳C
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