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磷钨、钼酸季铵盐催化双氧水环氧化环己烯合成环氧环己烷的研究

作　者: 孙可可
导　师: 章亚东
学　校: 郑州大学
专　业: 化学工艺
关键词: 杂多酸季铵盐 环己烯 双氧水 环氧环己烷
分类号: TQ231.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要


本文采用我省有充足原料供应的双氧水和环己烯为主要原料,开展了双氧水环氧化环己烯合成环氧环己烷的研究。主要工作如下:制备了具有Q3PX4O16[Q=（CH3）2(CnH2n+1)（CH2Ph）N,n=12,14,16,18;X=W,Mo]结构的磷钨酸、磷钼酸季铵盐催化剂,并用FTIR、元素分析、原子发射光谱（W,Mo含量的测定）进行了表征。将上述催化剂用于催化环己烯合成环氧环己烷反应,以相同摩尔量活性金属为基准,实验结果表明,催化剂的结构相同时,磷钨酸季铵盐催化剂的活性高于磷钼酸季铵盐催化剂。以[（CH3）2(C12H25)（CH2Ph）N]3PW4O16为催化剂,探讨了催化剂、助催化剂以及溶剂用量,环己烯和双氧水的摩尔比,反应时间等因素对反应的影响。在正交实验优化的基础上用均匀实验进行了二次优化。用SPSS优化均匀实验结果,得拟合的方程为y=4.197+1.572X3+98.14X1X2-4.5X1X4+0.106X1X5-1252.023X22+39.827X2X4-0.007X3X5+3.41X42+9.49×10-5X52,拟合方差R2=0.999,回归方程显著,得出了最优反应条件,即:催化剂用量0.52mmol,助催化剂用量0.09g,溶剂用量35mL,环己烯与双氧水摩尔比3.75:1（以0.023mol H2O2计）,反应温度40℃,时间105min。该条件下,所合成的W系列催化剂催化下,环氧环己烷产率在90.72%-97.74%间,[（CH3）2(C14H29)（CH2Ph）N]3PW4O16为优良的催化剂品种。进行了[（CH3）2(C14H29)（CH2Ph）N]3PW4O16催化反应动力学的研究,结果表明该反应为一级,表观动力学方程为:（?）。探讨了以碱金属无机盐为助催化剂用于反应体系,发现适宜的助催化剂用量能显著提高现催化体系主催化剂的活性,环氧环己烷的收率及选择性。研究了W系列催化剂有效碳原子数对反应结果的影响。对催化剂进行了回收,通过“挤水换相”及“挤油换相”对催化剂进行回收处理。催化剂回收率可达48%。催化剂再次使用时,环氧环己烷的产率仍能达到91.23%。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-7
目录  7-9
1 绪论  9-19
  1.1 前言  9-10
  1.2 国内外研究生产现状及市场前景  10-11
  1.3 合成环氧环己烷的工艺  11-15
    1.3.1 环己烯氧化法  11-15
    1.3.2 邻氯苯酚法  15
    1.3.3 环己酮法  15
    1.3.4 环己醇法  15
  1.4 H_2O_2环氧化环己烯合成环氧环己烷反应催化剂  15-17
  1.5 本课题开展的目的及工作思路  17-19
2 催化剂的制备及表征  19-26
  2.1 前言  19-20
  2.2 实验  20-25
    2.2.1 实验主要仪器及设备  20-21
    2.2.2 主要药品和试剂  21
    2.2.3 实验装置图  21-22
    2.2.4 Q_3PMo_4O_(16)催化剂的合成及表征  22-23
    2.2.5 Q_3PW_4O_(16)催化剂的合成及表征  23-25
  2.3 本章小结  25-26
3 主、助催化剂催化反应性能研究  26-35
  3.1 前言  26
  3.2 环己烯环氧化反应机理  26-28
  3.3 实验  28-30
    3.3.1 实验主要设备及仪器  28
    3.3.2 实验主要药品和试剂  28
    3.3.3 实验装置图  28
    3.3.4 实验方法  28
    3.3.5 分析与检测  28-29
    3.3.6 环氧环己烷产率的计算方法  29-30
  3.4 Q_3PMo_4O_(16)的催化性能  30-31
  3.5 Q_3PW_4O_(16)的催化性能  31-32
  3.6 Q_3PMo_4O_(16)、Q_3PW_4O_(16)催化性能的比较  32
  3.7 碱金属无机盐助催化剂对环己烯环氧化反应的影响  32-34
  3.8 本章小结  34-35
4 环氧环己烷合成反应优化实验  35-48
  4.1 前言  35
  4.2 优化实验  35-42
    4.2.1 实验主要设备及仪器  35
    4.2.2 实验主要药品和试剂  35-36
    4.2.3 实验装置图  36
    4.2.4 实验方法  36
    4.2.5 分析与检测  36
    4.2.6 正交实验L_9(3~4)-1  36-39
    4.2.7 均匀实验U_(10)(10~5)-2  39-42
  4.3 钨系列催化剂中季铵阳离子Q~+中有效碳数对环己烯环氧化反应的影响  42-43
  4.4 W-2催化剂催化环己烯反应动力学研究  43-46
  4.5 本章小结  46-48
5 催化剂的回收  48-52
  5.1 前言  48
  5.2 水相中催化剂的处理  48-49
  5.3 有机相中催化剂的处理  49-51
    5.3.1 前言  49
    5.3.2 实验  49-50
    5.3.3 实验结果  50-51
  5.4 本章小结  51-52
6 结论  52-53
致谢  53-54
参考文献  54-60
附录  60

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 碳环化合物、脂环族化合物的生产 > 脂环族烃及其衍生物 > 饱和脂环烃
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