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ZSM-5催化剂成型技术及其甲苯歧化性能

作　者: 李凯
导　师: 王军
学　校: 南京工业大学
专　业: 化学工程与工艺
关键词: ZSM-5 甲苯歧化 硅铝比 水热处理 成型助剂 液相沉积
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要


对二甲苯(PX)主要用于制取对苯二甲酸,是聚酯工业的主要原料。采用甲苯歧化技术将甲苯转化成高附加值的对二甲苯和苯已成为进一步发展PX工业的重要研究课题。本论文综述了以ZSM-5沸石分子筛为活性组分的甲苯择形歧化沸石催化剂的研究新进展。以甲苯转化率及对二甲苯选择性为主要考察指标,研究了HZSM-5组分的硅铝比、前水热处理、后水热处理、成型助剂对化学液相沉积(CLD)改性效果的影响;详细考察了所制备的一种高选择性催化剂的稳定性,以及工艺条件对甲苯转化率和对二甲苯选择性的影响。主要结果如下:当HZSM-5粉体硅铝比增加时,催化剂活性降低,产物二甲苯分布为热力学平衡值;经过硅改性后,在活性为24.4%的HZSM-5(38)上,对二甲苯最大选择性为74.0%,收率为8.9%,二次硅改性催化剂仍能保持较高的活性。采用100%常压水蒸气处理HZSM-5粉体(前水热处理),发现在较低的处理温度区间内,经过水蒸气处理的粉体样品的甲苯歧化活性明显提高,在320℃下处理的样品,其活性比原粉的38.1%提高了近10个百分点;硅二次沉积改性后,320℃下催化剂在27.1%的活性下能达到94.9%的对二甲苯选择性以及11.0%的收率。水蒸气后处理(催化剂成型后的水蒸气处理)结果表明,二次硅改性的成型催化剂,在较低温度即320℃下,能够获得25.7%的活性和90.1%的对二甲苯选择性以及9.4%的收率。其活性随处理温度的提高而递减,对二甲苯的选择性呈现先上升后下降的趋势,基本与前水热处理的规律相同。成型助剂的加入对ZSM-5催化性能的研究表明,成型助剂含量为5%、10%、15%、20%的四种催化剂的对二甲苯选择性均高于97%,活性一般都高于19%,而10%成型助剂含量的催化剂活性为20.8%,且B/X(苯与二甲苯的摩尔比值)较低(<1.3)。通过改变液时空速,对5%、10%、15%成型助剂含量的催化剂进行考察,10%助剂量样品的催化反应性能较为优良。采用成型助剂含量为10%催化剂,在反应温度为440℃、压力1.2 MPa(表)、

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-10
第一章 前言  10-12
第二章 文献综述  12-27
  2.1 对二甲苯的需求  12-14
  2.2 甲苯择形歧化技术概况  14-15
  2.3 甲苯歧化分子筛催化剂研究进展  15-19
    2.3.1 ZSM-5 沸石  15-16
    2.3.2 其它类型分子筛催化剂  16-19
  2.4 ZSM-5 沸石的择形改性技术  19-21
    2.4.1 水热处理  19-20
    2.4.2 沉积二氧化硅  20-21
  2.5 硅铝比的影响  21-22
  2.6 沸石催化剂的成型  22-23
  2.7 甲苯择形歧化理论基础  23-26
  2.8 论文指导思想  26-27
第三章 实验方法  27-31
  3.1 原料与试剂  27
  3.2 催化剂制备  27-28
    3.2.1 氢型ZSM-5 沸石的制备  27
    3.2.2 催化剂成型  27
    3.2.3 酸处理  27-28
    3.2.4 硅改性  28
    3.2.5 水蒸汽处理  28
  3.3 催化剂表征  28
    3.3.1 X 射线衍射(XRD)  28
    3.3.2 扫描电镜(SEM)  28
  3.4 甲苯歧化实验  28-31
    3.4.1 实验装置  28-29
    3.4.2 实验步骤  29-30
    3.4.3 反应性能表述  30-31
第四章 不同硅铝比及水热改性的ZSM-5 沸石催化剂的甲苯择形歧化性能  31-43
  4.1 结果与讨论  32-42
    4.1.1 不同硅铝比沸石甲苯歧化的催化性能  32-34
    4.1.2 前水热处理沸石的催化性能  34-40
    4.1.3 后水热处理沸石的催化性能  40-42
  4.2 本章小结  42-43
第五章 成型助剂对改性ZSM-5 催化剂性能的影响  43-52
  5.1 结果与讨论  44-51
    5.1.1 助剂加入对甲苯歧化反应的影响  44-48
    5.1.2 空速对不同成型助剂含量的影响  48-51
  5.2 本章小结  51-52
第六章 甲苯在改性ZSM-5 催化剂上择形歧化反应规律的研究  52-64
  6.1 结果与讨论  52-63
    6.1.1 反应温度的影响  52-55
    6.1.2 反应压力的影响  55-57
    6.1.3 氢烃摩尔比(H/C)的影响  57-59
    6.1.4 液时空速(WHSV)的影响  59-61
    6.1.5 催化剂稳定性的考察  61-63
  6.2 本章小结  63-64
第七章 结论  64-65
参考文献  65-70
发表论文及科研成果  70-71
致谢  71

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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