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Fenton氧化法降解聚乙烯醇的条件确定及机理初探

作　者: 曹扬
导　师: 华兆哲
学　校: 江南大学
专　业: 环境工程
关键词: 聚乙烯醇(PVA) Fenton氧化法可生化性凝胶渗透色谱紫外光谱红外光谱气相色谱-质谱降解机理
分类号: X132
类　型: 硕士论文
年　份: 2005年
下　载: 352次
引　用: 7次
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内容摘要

聚乙烯醇,简称PVA,是一种普通微生物难以降解的水溶性有机大分子化合物。近年来由于工业生产对该化合物的使用量越来越大,使得部分含PVA的废水排入水体,导致严重的环境污染问题。因此如何有效处理含PVA的废水,成为当前迫切需要解决的问题。由于PVA属于典型的难降解有机物,可生化性很差,采用传统的生化处理工艺很难达到满意的效果,一般的物化处理技术对其COD的去除率也很低。为了有效降解PVA,提高其可生化性,本论文采用Fenton氧化法处理PVA,详细研究了影响PVA氧化降解的主要因素,并初步探索了PVA的降解机理。主要研究内容及结果如下:⑴从提高PVA的可生化性出发,分别研究了反应时间、溶液的初始pH值、H2O2/COD投加比、H₂O₂/Fe²⁺投加比和反应温度对Fenton氧化降解PVA的影响,通过正交优化试验确定了最佳操作条件,即反应时间为30 min,溶液的初始pH=5,H₂O₂/COD（质量比）=1.3,H₂O₂/Fe²⁺（摩尔比）=10,反应温度为40℃。⑵将TOC的测定结果与COD、BOD、pH等参数随时间的变化相结合,根据表观参数的变化推断PVA的Fenton反应途径。通过分析发现,在酸性条件下Fenton反应产生的·OH作用于PVA,使其氧化分解,大约60%的有机碳被氧化生成CO₂,剩余的近40%的有机碳一部分被氧化生成酸性物质（如有机酸等）,从而使COD去除率达到80%。⑶通过考察Fenton氧化中主要因素的改变对PVA降解途径的影响,发现改变H2O2的投加量,PVA的Fenton氧化产物类型也随之发生变化:当H₂O₂的投加量较少时,无法完全氧化剩余的近40%的有机碳,使其一部分以醛的形式存在;当H₂O₂的投加量逐渐增大至一定量以后,可以将生成的醛继续氧化成酸。⑷运用凝胶渗透色谱、紫外光谱、红外光谱和GC-MS技术初步研究了PVA的降解机理,推导出PVA的Fenton氧化假设途径:·OH的攻击使PVA分子发生脱氢反应,产生C=C双键,在·OH的作用下双键断裂,PVA大分子降解,中间产物进一步被氧化成醛（酮）或羧酸,最终彻底降解为CO₂和H₂O,从而使COD浓度大幅降低。⑸用Fenton氧化法处理不同型号的PVA和不同的模拟废水,均能使其COD浓度降低,COD去除率超过60%,BOD/COD值也从0.10不到升高到0.40以上。用活性污泥法对此进行验证,结果证实经过Fenton氧化处理,PVA降解为容易被微生物利用的物质,可生化性提高,从而为含PVA的废水进行后续生物处理创造了有利条件。

全文目录

中文摘要  5-7
英文摘要  7-9
第一章绪论  9-16
  1.1 研究背景  9-14
    1.1.1 PVA 的结构、性能与应用  9-10
    1.1.2 传统的 PVA 污染处理方法  10
    1.1.3 高级氧化技术的概述  10-11
    1.1.4 Fenton 氧化法的作用机理  11-12
    1.1.5 Fenton 氧化法在实践中的应用  12-13
    1.1.6 Fenton 氧化法在水处理领域的发展趋势  13-14
    1.1.7 Fenton 氧化法应用于废水处理中的国内外研究现状  14
  1.2 目前研究中存在的问题和有待开展的工作  14-15
  1.3 本论文的研究思路及主要研究内容  15-16
第二章 PVA 的 Fenton 氧化条件优化及其过程动力学研究  16-29
  2.1 引言  16
  2.2 材料与方法  16-19
  2.3 结果与讨论  19-28
    2.3.1 主要影响因素的确定  19-24
      2.3.1.1 反应时间的确定  19-20
      2.3.1.2 溶液初始pH 值的确定  20-21
      2.3.1.3 H_2O_2/COD 投加比的确定  21-22
      2.3.1.4 H_2O_2/Fe~(2+)投加比的确定  22
      2.3.1.5 反应温度的确定  22-23
      2.3.1.6 正交优化试验  23-24
    2.3.2 反应过程动力学的初步研究  24-28
  2.4 本章小结  28-29
第三章 PVA 的 Fenton 氧化机理研究  29-52
  3.1 引言  29
  3.2 材料与方法  29-36
  3.3 结果与讨论  36-51
    3.3.1 Fenton 氧化法中重要参数 H_2O_2 浓度测定方法的比较与改进  36-37
    3.3.2 表观参数的变化与PVA 降解过程相互关系的研究  37-42
      3.3.2.1 根据表观参数的变化推断PVA 的Fenton 反应途径  37-40
      3.3.2.2 Fenton 氧化中主要因素的改变对PVA 降解途径的影响  40-42
    3.3.3 PVA 降解机理的解析  42-51
      3.3.3.1 验证 PVA 的氧化产物 CO_2 的释放  42-43
      3.3.3.2 分子量分布的测定  43-45
      3.3.3.3 紫外吸收光谱的测定  45-46
      3.3.3.4 红外吸收光谱的测定  46-48
      3.3.3.5 Fehling 法验证醛基的生成  48
      3.3.3.6 中间产物的 GC-MS 分析  48-50
      3.3.3.7 PVA 的Fenton 氧化假设途径  50-51
  3.4 本章小结  51-52
第四章 Fenton 氧化法处理 PVA 的实验室应用试验与验证  52-57
  4.1 引言  52
  4.2 材料与方法  52-53
  4.3 结果与讨论  53-56
    4.3.1 Fenton 氧化法处理不同型号PVA 的比较  53-54
    4.3.2 Fenton 氧化法处理模拟废水的实验室试验  54
    4.3.3 活性污泥法验证PVA 可生化性的提高  54-56
  4.4 本章小结  56-57
第五章结论  57-58
参考文献  58-61
攻读硕士学位期间取得的学术成果  61-62
致谢  62

Fenton氧化法降解聚乙烯醇的条件确定及机理初探

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