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光催化CO_2和H_2O合成甲醇反应的研究
作 者: 朱静
导 师: 张宁
学 校: 南昌大学
专 业: 工业催化
关键词: 二氧化碳 水 甲醇 光催化合成
分类号: O621.25
类 型: 硕士论文
年 份: 2006年
下 载: 273次
引 用: 1次
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内容摘要
化学工业的日益壮大,为人民生活水平的提高提供了物质保障,但是在日益壮大的过程中,也给环境造成了很大的污染,因此,如何减少化学工业生产污染、设计绿色工艺生产路线已成为一个急需解决的问题。以TiO2为催化剂的光催化法不但已经应用于环境污染处理领域,而且也开始在化学合成领域逐渐显示潜力,这无疑会给化学工业带来新的憧憬,因为光催化合成通常在常温常压进行,易操作,一般不会产生二次污染。基于此点,本文选取了光催化CO2和H2O合成甲醇这么个环保的反应作为目的反应,研究了不同催化剂对其目的产物甲醇产量的影响,实验主要做了以下几点工作: (1)、采取了不同的制备方法制备了三大类催化剂,其分别为Cu/TiO2系列催化剂、Cu/n-p复合半导体催化剂和Cu/La2O3-NiO系列催化剂,并同时用XRD以及TEM手段对催化剂进行了更深入的研究。 (2)、研究了这三类催化剂用于光催化CO2和H2O合成甲醇反应的催化效果。首先我们确定了Cu/TiO2系列催化剂、Cu/n-p复合半导体催化剂和Cu/La2O3-NiO系列催化剂中各自Cu的最佳百分含量,其次分别研究了催化剂用量、光照时间对目的反应的影响,同时找出了各自最佳的催化剂用量值和最佳的光照时间。与此同时,还研究了有紫外光照和无紫外光照下催化剂催化效果的不同,实验结果表明:2%Cu/TiO2系列催化剂的催化效果最好,0.5%Cu/n-p复合半导体催化剂的催化效果其次,而0.5%Cu/La2O3-NiO系列催化剂的催化效果在这三者之中最差;同时还表明了在有紫外光照的条件下才有可能生成目的产物甲醇,而在无紫外光照的情况下三个催化剂系列均无法催化合成甲醇。 (3)、对Cu/n-p复合半导体催化剂和Cu/La2O3-NiO系列催化剂对目的反应的光催化效果的研究进行了细化。对Cu/n-p复合半导体催化剂的研究工作可以分为两块,即对Cu/TiO2-NiO系列催化剂和对Cu/ZnO-NiO系列催化剂的研究。实验结果表明:Cu/TiO2-NiO系列催化剂的催化效果优于Cu/ZnO-NiO系列催化剂。而对Cu/La2O3-NiO系列催化剂催化效果的研究可以分为三块,分开主要取决于此催化剂前驱体La2O3-NiO的制备方法。实验结果表明:前驱体制备顺序的不同直接影响了最终Cu/La2O3-NiO系列催化剂对目的反应的催化效果,其中先混合
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全文目录
第一章 绪论 9-23 1.1 引言 9 1.2 半导体光催化反应研究概况 9-13 1.2.1 紫外光的特性 9-10 1.2.2 光促表面化学反应机理 10-11 1.2.3 半导体催化剂反应的应用范围 11-13 1.3 光促CO_2和H_2O反应的研究进展 13-18 1.3.1 CO_2、H_2O及CO_2/H_2O体系的特性及活化状况 13-16 1.3.2 最新研究进展 16-18 1.4 本课题研究的可行性分析和意义 18 参考文献 18-23 第二章 Cu/TiO_2催化剂对光催化CO_2和H_2O合成甲醇反应的影响 23-36 2.1 实验所用的药品和仪器 23 2.1.1 实验药品 23 2.1.2 实验仪器 23 2.2 催化剂的制备与表征 23-29 2.2.1 纯TiO_2粉末型催化剂的制备和表征 24-25 2.2.2 等体积浸渍法制备的Cu/TiO_2催化剂和表征 25-27 2.2.3 改进法制备的Cu/TiO_2催化剂和表征 27-29 2.3 三类催化剂对目的反应的影响 29-35 2.3.1 光催化合成体系介绍 29-30 2.3.2 粉体TiO_2催化剂对目的反应的影响 30 2.3.3 等体积浸渍法制备的Cu/TiO_2催化剂对目的反应的影响 30-32 2.3.4 改进法制备的Cu/TiO_2催化剂对目的反应的影响 32-34 2.3.5 总结与讨论 34-35 参考文献 35-36 第三章 Cu负载到n-p复合半导体上所制备的催化剂对光催化CO_2和H_2O合成甲醇反应的影响 36-49 3.1 0.5%Cu/TiO_2-NiO催化剂对目的反应的影响 36-41 3.1.1 本实验用到的药品及仪器 36-37 3.1.2 催化剂的制备与表征 37-40 3.1.3 催化剂0.5%Cu/TiO_2-NiO用于目的反应的研究 40-41 3.2 0.5%Cu/ZnO-NiO催化剂对目的反应的影响 41-45 3.2.1 催化剂的制备与表征 41-44 3.2.2 催化剂0.5%Cu/ZnO-NiO用于目的反应的研究 44-45 3.3 本章小结与结论 45-47 3.3.1 实验小结 45-46 3.3.2 讨论 46-47 参考文献 47-49 第四章 Cu/La_2O_3-NiO催化剂对光催化CO_2和H_2O合成甲醇反应的影响 49-66 4.1 Cu/La_2O_3-NiO催化剂前驱体La_2O_3-NiO的光催化活性研究 49-56 4.1.1 实验药品及仪器 49 4.1.2 Cu/La_2O_3-NiO催化剂前驱体La_2O_3-NiO催化剂的制备与表征 49-52 4.1.3 前驱体La_2O_3-NiO催化剂用于光催化降解甲基橙反应的研究 52-56 4.1.4 小结 56 4.2 Cu/La_2O_3-NiO催化剂的光催化活性的研究 56-65 4.2.1 Cu/La_2O_3-NiO催化剂的制备与表征 56-60 4.2.2 0.5%Cu/La_2O_3-NiO催化剂用于光催化CO_2和H_2O合成甲醇反应的研究 60-64 4.2.3 小结 64-65 参考文献 65-66 附录:攻读硕士学位期间发表的论文 66-67 致谢 67
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机化合物性质 > 化学性质、有机化学反应
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