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实用钴基甲烷燃烧催化剂的制备与性能

作　者: 罗勇悦
导　师: 龚茂初
学　校: 四川大学
专　业: 工业催化
关键词: 甲烷 催化燃烧 整体式催化剂 反应性能 燃气炉
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2004年
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内容摘要


以γ-Al2O3、储氧材料(OSM)、Y2O3,ZrO2来稳定的γ-Al2O3(YSZ-Al2O3)及YSZ-Al2O3+OSM等为载体,以Co3O4为主要活性组分,Fe2O3和MnO2为助剂,堇青石蜂窝陶瓷为基体制备了整体式甲烷燃烧催化剂。利用连续流动微型反应装置研究了催化剂的反应性能,抗老化性能及反应条件对反应性能的影响。用XPS、XRD,TPR,BET等对催化剂进行表征。结果表明:1000℃处理后的催化剂,Co3O4/γ-Al2O3严重失活、Co3O4/ YSZ-Al2O3、Co3O4/ YSZ-Al2O3+OSM几乎不失活。XPS、XRD结果显示Co3O4/γ-Al2O3失活的原因是生成了对甲烷催化燃烧没有活性的尖晶石型的CoAl2O4,载体γ-Al2O3发生了向α-Al2O3的转变;Co3O4/ YSZ-Al2O3、Co3O4/ YSZ-Al2O3+OSM则没发现尖晶石型的CoAl2O4生成,载体也没有发生向α-Al2O3的相变。用YSZ-Al2O3和YSZ-Al2O3+OSM为载体的8wt.%Co3O4甲烷燃烧催化剂,老化后保持较大的比表面,分别为112.3m2/g和100.2m2/g,;单独用储氧材料为载体的甲烷催化燃烧催化剂,老化后比表面只有8.5m2/g。不同Co3O4含量的单组分Co基催化剂,经老化后,以8wt.%Co3O4/YSZ-Al2O3+OSM(C3)的活性和稳定性最好。二组分催化剂Co3O4+Fe2O3/YSZ-Al2O3+OSM和三组分催化剂Co3O4+Fe2O3+MnO2/YSZ-Al2O3+OSM比单组分Co基催化剂有更好的催化活性和热稳定性,尤其是三组分催化剂Co3O4+Fe2O3+MnO2/YSZ-Al2O3+OSM(B1)的性能最佳。将三组分催化剂Co3O4+Fe2O3+MnO2/YSZ-Al2O3+OSM用在催化燃气炉上,能使热效率达到67%,污染物排放量和噪声远远低于传统燃烧器,具有高效率节能和环境友好的双重优点。

全文目录


1 前言:  7-18
  1.1 文献综述及课题发展状况:  7-16
    1.1.1 催化燃烧四种燃烧情况  7-9
    1.1.2 燃烧催化剂载体  9-11
    1.1.3 燃烧催化剂活性组分  11-14
      1.1.3.1 贵金属催化剂  11-12
      1.1.3.2 过渡金属氧化物催化剂及混合氧化物催化剂  12-14
    1.1.4 反应机理  14-16
    1.1.5 家用催化燃气炉  16
  1.2 本论文的研究内容  16-18
2 实验部分  18-24
  2.1 主要试剂  18
  2.2 材料的制备  18-20
    2.2.1 CeO2-ZrO2-Y2O3储氧材料的制备  18
    2.2.2 钇、锆稳定的氧化铝(YSZ-Al2O3)的制备  18-19
    2.2.3 催化剂样品的制备  19-20
    2.2.4 催化剂老化  20
  2.3 催化材料的表征  20-21
    2.3.1 储氧量(OSC)的测定  20
    2.3.2 X射线衍射(XRD)分析  20
    2.3.3 电子能谱(XPS)分析  20
    2.3.4 程序升温还原(H2-TPR)测试  20-21
    2.3.5 比表面积(BET)测定  21
    2.3.6 催化剂活性评价  21
  2.4 催化燃气炉的性能测定  21-24
3 结果与讨论  24-48
  3.1 载体对催化剂活性的影响  24-30
    3.1.1 载体的制备与表征结果  24-25
    3.1.2 不同载体对催化剂活性的影响  25-26
    3.1.3 催化剂比表面对反应性能的影响  26-27
    3.1.4 催化剂的物相与反应性能  27-29
    3.1.5 不同比例的混合载体对反应性能的影响  29-30
  3.2 活性组分含量对催化剂性能的影响  30-43
    3.2.1 Co-基催化剂  30-38
      3.2.1.1 不同Co3O4含量催化剂的活性评价  30-32
      3.2.1.2 催化剂比表面对反应性能的影响  32-33
      3.2.1.3 不同Co3O4含量催化剂的晶相  33-35
      3.2.1.4 不同Co3O4含量催化剂的XPS分析  35-36
      3.2.1.5 不同Co3O4含量催化剂的还原性能  36-38
    3.2.2 二组分催化剂活性评价  38-40
      3.2.2.1 二组分催化剂活性评价  38-40
    3.2.3 三组分催化剂  40-43
      3.2.3.1 三组分催化剂活性评价  40-42
      3.2.3.2 催化剂比表面对反应性能的影响  42-43
  3.3 反应条件对催化剂的性能的影响  43-45
    3.3.1 空速对催化活性的影响  43-44
    3.3.2 水蒸气催化剂的影响  44-45
  3.4 家用催化燃气灶性能初探  45-48
4 结论:  48-49
参考文献  49-52
致 谢  52-54

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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