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真空蒸发镀膜法制备二氧化钛薄膜催化降解苯酚

作　者: 王东亮
导　师: 武福平
学　校: 兰州交通大学
专　业: 市政工程
关键词: 真空蒸发镀膜法二氧化钛薄膜光催化电助光催化苯酚影响因素
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

本文采用真空蒸发镀膜法在几种不同基材上制备了二氧化钛光催化薄膜,并用扫描电镜和能量色散谱仪对其进行了表征与分析;在自制的光催化和电助光催化反应器中对难降解苯环类物质的典型代表—苯酚进行了降解实验,对所制备的二氧化钛薄膜的光催化活性和稳定性进行了评价,考察了几种主要影响因素对苯酚的光催化降解和电助光催化降解的影响,结果表明:采用真空蒸发镀膜法制备的二氧化钛光催化薄膜致密、连续无裂缝,二氧化钛颗粒在薄膜表面分布均匀,可以有效降解苯酚,光催化活性和稳定性良好。以不同基材制备的二氧化钛薄膜的光催化活性有所不同,二氧化钛/不锈钢板、二氧化钛/玻璃板和二氧化钛/钛板薄膜对苯酚均有较高的降解率,而二氧化钛/铜板薄膜对苯酚的降解率几乎只有前三者的一半。二氧化钛薄膜的光催化活性较镀膜所使用的商品二氧化钛粉末的活性有较大提高,二氧化钛/玻璃板薄膜对100mg/L的苯酚4小时的去除率达到57%以上,而粉末二氧化钛在相同的时间内对同等浓度的苯酚的去除率不到20%,催化剂粒度的变化是产生上述差异的主要原因。对不同苯酚浓度下的光催化降解反应作一级反应动力学分析,苯酚在二氧化钛薄膜的降解反应为准一级反应,符合Langmuir-Hinshelwood（L-H）模型,随着有机物浓度增高,降解表观速率常数逐渐下降。苯酚在二氧化钛薄膜上的电助光催化降解反应也为准一级反应,并且电助光催化降解速率大于光催化降解速率。在苯酚的电助光催化降解过程中,电压是一个重要的影响因素。在电压为1.0 V苯酚有最高的去除率;当外加电压从0V升至1.0V,苯酚降解率随电压升高而增大;当外加电压大于1.0V时,增大电压苯酚降解率反而有所下降。溶液pH值的变动对苯酚在二氧化钛薄膜上的光催化降解和电助光催化降解均产生一定影响。在酸性条件下电助光催化对苯酚去除率反而不如光催化（光催化pH=3时苯酚去除率最高）,在中性和碱性条件下电助光催化对苯酚去除率要高于光催化（光催化在碱性条件下对苯酚几乎没有降解作用）。在不同情形下光生电子能否有效去除是产生差异的主要原因。NO₃^-和SO₄^2-对苯酚的光催化降解几乎没有影响;Cl^-、SO₃^2-和C₂O₄^2-作为·OH的清除剂与苯酚竞争导致苯酚去除率下降;而CO₃^2-通过影响整个体系的pH值,导致苯酚去除率的下降。电解质种类对电助光催化降解苯酚的影响NO₃^-＜Cl^-、SO₄^2-、C₂CO₄^2-＜SO₃^2-、CO₃^2-。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
1 绪论  11-26
  1.1 二氧化钛光催化原理  12-16
    1.1.1 二氧化钛的基本性质  12
    1.1.2 二氧化钛光催化反应过程及主要步骤  12-14
    1.1.3 二氧化钛光催化机理  14-16
  1.2 影响二氧化钛薄膜光催化的因素  16-20
    1.2.1 催化剂薄膜的性能  16-18
    1.2.2 光源  18-19
    1.2.3 有机物浓度  19
    1.2.4 无机阴粒子  19-20
    1.2.5 溶液pH值  20
    1.2.6 温度  20
  1.3 二氧化钛薄膜的制备技术及研究进展  20-21
    1.3.1 直接热氧化法  20
    1.3.2 溶胶一凝胶法  20-21
    1.3.3 电化学方法  21
    1.3.4 涂覆法  21
    1.3.5 金属有机化学气相淀积法(MOCVD)  21
    1.3.6 物理气相沉积法(PVD)  21
  1.4 二氧化钛光催化技术存在的问题  21-22
  1.5 二氧化钛光催化技术的研究方向  22-24
    1.5.1 高性能催化剂的研制  22-23
    1.5.2 催化剂固定化  23
    1.5.3 光催化技术与其它技术的耦合及联用  23-24
  1.6 含酚废水处理技术现状  24-25
    1.6.1 含酚废水来源及危害  24
    1.6.2 含酚废水一般处理方法  24-25
  1.7 本研究的意义、主要内容及创新点  25-26
    1.7.1 本研究的意义与基本技术思路  25
    1.7.2 本研究主要内容  25
    1.7.3 主要创新点  25-26
2 实验部分  26-29
  2.1 主要试剂及设备  26-27
    2.1.1 主要试验试剂  26-27
    2.1.2 主要试验设备仪器  27
  2.2 分析测试方法  27-28
  2.3 试验主要步骤及流程  28-29
3 真空蒸发镀膜法制备二氧化钛薄膜  29-37
  3.1 真空蒸发镀膜技术及其特点  29
  3.2 氧化钛薄膜的制备  29-31
  3.3 薄膜的表征  31-32
    3.3.1 SEM表征  31-32
    3.3.2 EDS表征  32
  3.4 催化剂薄膜活性及稳定性的评价  32-36
    3.4.1 不同基材二氧化钛薄膜的光催化活性  33-34
    3.4.2 二氧化钛薄膜与粉体二氧化钛的光催化活性比较  34-35
    3.4.3 二氧化钛薄膜的稳定性  35-36
  3.5 本章小结  36-37
4 二氧化钛薄膜光催化降解苯酚  37-47
  4.1 光催化反应装置  37-38
  4.2 二氧化钛薄膜光催化对苯酚的降解  38-40
  4.3 影响苯酚光催化降解的因素  40-46
    4.3.1 初始浓度  40-42
    4.3.2 pH值  42-44
    4.3.3 无机阴粒子的种类  44-46
  4.4 本章小结  46-47
5 电助光催化光催化降解苯酚  47-58
  5.1 电助光催化技术  47-50
  5.2 电助光催化反应器  50
  5.3 电助光催化降解苯酚  50-52
  5.4 影响苯酚光电催化降解的因素  52-56
    5.3.1 电压  52-55
    5.3.2 pH值  55-56
    5.3.3 电解质种类  56
  5.5 本章小结  56-58
6 结论与建议  58-60
  6.1 结论  58-59
  6.2 建议  59-60
参考文献  60-63
致谢  63-64
攻读硕士学位期间发表的论文  64

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