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负载Pd催化剂上丙烯选择还原NO的研究

作　者: 王玉东
导　师: 何丹农
学　校: 上海交通大学
专　业: 材料科学与工程
关键词: Al2O3负载Pd催化剂 C3H6 选择催化还原 ZrO2
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


近年来,随着工业和汽车业的发展,氮氧化物（NOx）污染日益严重,NOx污染的治理也越来越受到人们的关注。在众多治理方法中,利用烃类在催化剂上选择还原NOx是关注度最高,最有前景的方法之一,但受催化剂催化效率、苛刻的反应条件等因素影响,除汽车尾气净化器用三效催化剂以外,烃类选择催化还原NOx并未在其他场合得到应用,因此,寻找催化效率更高、更具普适性的烃类选择还原NOx催化剂是目前的研究热点之一。贵金属钯（Pd）作为一种催化活性高、成本适中的催化剂,一直是人们研究的热点。而丙烯（C3H6）具有原料易得、成本低廉、反应活性高等优点,是一种理想的烃类还原剂。本文以Al2O3上负载Pd催化剂为研究对象,C3H6为还原剂,系统的研究了C3H6还原NO的反应过程,并对催化剂进行了BET、XRD等表征,同时探讨了C3H6还原NO的反应动力学,主要成果如下:1. Al2O3负载Pd催化剂可以在250℃的低温条件下高效的催化C3H6还原NO的反应的进行。ZrO2助剂的引入可以提高Pd催化剂的催化效率,而Ce、Fe等其他元素对催化活性则有不同程度的抑制作用。2.通过实验对催化剂的组分配比和制备工艺进行了参数优化,确定以浸渍法制备的催化剂焙烧温度在550℃左右、反应气中C3H6浓度为NO浓度的1.5倍、空速小于10000 h-1时催化剂具有最高的催化效率。3. BET实验表明本实验制备的催化剂具有很高的比表面积,XRD实验表明Pd、Zr在催化剂表面的存在状态为PdO、ZrO2。4.通过反应动力学计算确定了C3H6和NO的反应速率公式为和,其中各反应级数:x=1,y=0.651,z=0.53（当O2含量>3%时z=0）,a=0,b=1,c=0.379。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-9
第一章 绪论  9-27
  1.1 研究背景  9-11
    1.1.1 氮氧化物(NO_x)的污染现状  9-10
    1.1.2 氮氧化物的危害  10
    1.1.3 汽车尾气排放法规的发展  10-11
  1.2 主要NO_x脱除法  11-21
    1.2.1 三效催化剂  12-14
    1.2.2 催化分解法  14-15
    1.2.3 催化氧化法  15-16
    1.2.4 催化还原法  16-21
  1.3 NO_x的催化还原机理  21-25
    1.3.1 NH3 催化还原NO_x 的机理  22-24
    1.3.2 烃类催还还原NO_x 的机理  24-25
  1.4 论文选题意义和主要研究工作  25-27
    1.4.1 本文的研究目的和出发点  25-26
    1.4.2 本文的主要工作  26-27
第二章 实验部分  27-32
  2.1 催化剂的制备  27
  2.2 催化剂的评价  27-31
  2.3 催化剂表征  31
    2.3.1 比表面积(BET)  31
    2.3.2 X 射线衍射(XRD)  31
  2.4 本章小结  31-32
第三章 实验结果与分析  32-47
  3.1 Pd 体系催化剂的催化效果  32-37
    3.1.1 Pd 催化还原NO 的温度曲线分析  32-33
    3.1.2 空白实验中NO 的转化率  33-35
    3.1.3 催化剂的寿命实验  35-36
    3.1.4 Pt 对比样的催化活性  36-37
  3.2 Pd 体系催化剂的优化  37-44
    3.2.1 催化剂组分配比的影响  37-40
    3.2.2 催化剂焙烧温度的影响  40-41
    3.2.3 原料气组分的影响  41-42
    3.2.4 空速的影响  42-43
    3.2.5 制备方法的影响  43-44
  3.3 催化剂的表征结果  44-46
    3.3.1 比表面积BET  44-45
    3.3.2 X 射线衍射(XRD)  45-46
  3.4 本章小结  46-47
第四章 催化原理与反应动力学研究  47-55
  4.1 金属及金属氧化物催化剂的催化机理  47-48
  4.2 气固相催化反应动力学简介  48
  4.3 NO 催化还原的反应速率方程及反应级数  48-54
  4.4 本章小结  54-55
第五章 结论  55-56
参考文献  56-62
致谢  62-63
攻读硕士学位期间已发表或录用的论文  63-66
上海交通大学硕士学位论文答辩决议书  66

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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