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改性纳米ZSM-5沸石上C_5-C_8链烷烃芳构化反应的研究

作　者: 赵云
导　师: 郭洪臣
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 链烷烃芳构化纳米HZSM-5 酸度碱金属离子改性
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

轻烃芳构化技术是一种重要的芳烃生产新途径,它是催化重整和蒸汽裂解等传统生产芳烃途径的重要补充。本文以纳米级ZSM-5沸石为母体,同时采用NH₃-TPD、吡啶吸附FT-IR、XRD、小型固定床反应器研究了碱金属离子（K⁺,Na⁺）和过渡金属Zn²⁺离子组合改性对催化剂表面酸度及C₅～C₈链烷烃芳构化反应性能的影响。还以纳米级ZSM-5为母体考察了水蒸气钝化处理和过渡金属Zn²⁺离子组合改性对催化剂的酸度及芳构化反应性能的影响。并考察了反应温度对催化剂芳构化反应性能的影响,得到以下结果:（1）对于浸渍K⁺（Na⁺）和浸渍Zn²⁺组合改性的芳构化催化剂,随着K⁺（Na⁺）浸渍量的增加,催化剂对于反应原料的转化率下降,芳烃选择性有所增加,干气副产物选择性明显下降,C-H键活化选择性增加。在考察浸渍顺序对催化剂芳构化反应性能的影响中发现,先浸渍K⁺（浸渍量0.5 wt.%）,再浸渍Zn²⁺和先浸渍Zn²⁺,再浸渍Na⁺（浸渍量0.8 wt.%）的催化剂芳构化性能较好。（2）在考察ZnO负载量的实验中发现,当ZnO负载量为3 wt.%时,催化剂的芳构化性能较好。（3）对于水蒸气钝化和浸渍Zn²⁺组合改性的催化剂,随着水蒸气钝化温度的升高,催化剂的原料转化率、芳烃选择性、干气副产物选择性均呈现先增大后减小的变化。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-11
1 文献综述  11-25
  1.1 芳烃的来源及主要用途  11-13
    1.1.1 芳烃的来源  11-12
    1.1.2 芳烃的利用现状  12-13
  1.2 轻质烃芳构化技术研究进展  13-17
  1.3 不同类型轻烃芳构化催化材料  17-19
    1.3.1 Pt/Al_2O_3双功能催化剂  17
    1.3.2 L沸石  17-18
    1.3.3 MCM-22沸石  18
    1.3.4 ZSM-5沸石  18-19
  1.4 轻烃芳构化反应机理  19-22
    1.4.1 反应物分子的活化  19-20
    1.4.2 中间物种的转化  20-21
    1.4.3 芳烃产物的生成  21-22
  1.5 纳米ZSM-5沸石的应用  22-24
    1.5.1 FCC汽油改质  22
    1.5.2 C_4液化气的综合利用  22-23
    1.5.3 芳烃转化反应  23-24
  1.6 选题依据及主要研究内容  24-25
    1.6.1 选题依据  24
    1.6.2 主要内容  24-25
2 实验部分  25-29
  2.1 催化剂制备原料及实验原料  25
    2.1.1 催化剂制备原料  25
    2.1.2 芳构化原料及组成  25
  2.2 催化剂的制备  25-26
  2.3 催化剂物化性质表征  26
  2.4 反应装置及催化剂芳构化性能评价  26-27
  2.5 产物分析  27-29
3 浸渍K~+和浸渍Zn~(2+)组合改性对催化剂芳构化反应性能的影响  29-38
  3.1 引言  29
  3.2 浸渍K~+和浸渍Zn~(2+)芳构化催化剂的制备  29
  3.3 浸渍K~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的物化性质表征  29-33
    3.3.1 XRD表征  29-30
    3.3.2 NH_3-TPD表征  30-32
    3.3.3 吡啶吸附FT-IR表征  32-33
  3.4 浸渍K~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的芳构化反应  33-36
    3.4.1 浸渍K~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的芳构化反应性能  33-35
    3.4.2 浸渍K~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的芳构化反应产物分布  35-36
  3.5 浸渍K~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的积炭分析  36
  3.6 小结  36-38
4 浸渍Na~+和浸渍Zn~(2+)组合改性对催化剂芳构化反应性能的影响  38-46
  4.1 引言  38
  4.2 浸渍Na~+和浸渍Zn~(2+)芳构化催化剂的制备  38
  4.3 浸渍Na~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的物化性质表征  38-42
    4.3.1 XRD表征  38-39
    4.3.2 NH_3-TPD表征  39-41
    4.3.3 吡啶吸附FT-IR表征  41-42
  4.4 浸渍Na~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的芳构化反应  42-44
    4.4.1 浸渍Na~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的芳构化反应性能  42-43
    4.4.2 浸渍Na~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的芳构化反应产物分布  43-44
  4.5 浸渍Na~+和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的积炭分析  44
  4.6 小结  44-46
5 浸渍碱金属离子和浸渍锌离子组合改性芳构化催化剂的性能优化  46-54
  5.1 引言  46
  5.2 浸渍碱金属离子(K~+,Na~+)和浸渍锌离子组合改性催化剂的筛选  46
  5.3 Zn~(2+)浸渍量对芳构化催化剂反应性能的影响  46-49
    5.3.1 催化剂的制备  46-47
    5.3.2 所考察催化剂的NH_3-TPD表征  47-48
    5.3.3 所考察催化剂的芳构化反应性能  48-49
    5.3.4 K_(0.5)Zny和ZnyNa_(0.8)系列催化剂的芳构化反应产物分布  49
  5.4 反应温度对催化剂K_(0.5)Zn_3和Zn_3Na_(0.8)芳构化反应性能的影响  49-50
  5.5 催化剂K_(0.5)Zn_3的反应性能评价  50-52
  5.6 结论  52-54
6 水蒸气钝化对纳米HZSM-5沸石芳构化性能的影响  54-61
  6.1 引言  54
  6.2 水蒸气钝化处理和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的制备  54
  6.3 水蒸气钝化处理和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的物化性质表征  54-56
    6.3.1 XRD表征  54-55
    6.3.2 NH_3-TPD表征  55-56
  6.4 水蒸气钝化处理和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的芳构化反应  56-57
    6.4.1 水蒸气钝化处理和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的芳构化反应性能  56-57
    6.4.2 水蒸气钝化处理和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂的芳构化反应产物分布  57
  6.5 水蒸气钝化处理和浸渍Zn~(2+)组合改性芳构化催化剂的积炭分析  57-59
  6.6 反应温度对水蒸气钝化处理和浸渍Zn~(2+)组合改性催化剂芳构化反应性能的影响  59-60
  6.7 结论  60-61
结论  61-62
参考文献  62-67
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  67-68
致谢  68-69

改性纳米ZSM-5沸石上C_5-C_8链烷烃芳构化反应的研究

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