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致密膜反应器中MDA及POM偶合StR反应的研究

作　者: 高开迪
导　师: 王金渠；杨建华
学　校: 大连理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 膜反应器甲烷无氧芳构化甲烷部分氧化偶合蒸汽重整系统模拟
分类号: TQ052
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

膜反应器可以克服化学平衡的限制,可实现反应、分离、浓缩一体化,被认为是基础化工和石油化工过程集约化最具吸引力的研究对象之一。膜反应器最具潜力的应用主要有两方面：一是作为提取器,将一种产物从反应体系中提取出来,进而打破热力学平衡的限制来提高反应的转化率,同时提取出来的产物可以作为其他化工过程的原料直接使用；二是作为分布器,将一种反应区从膜的一侧均匀分布或限制渗透到另一侧,通常可应用在烷烃的部分氧化反应中,来增加热力学不稳定的中间产物的产率。而在传统反应器中,副反应通常会很大程度上降低反应过程的效率。本文通过模拟研究两个探针／目标反应,系统的分析研究了致密膜反应器分别作为提取器和分布器的操作性能,并对比了致密膜反应器与固定床反应器的性能。一、甲烷无氧芳构化反应生成苯,用致密的钯膜来提取反应体系中的氢气来提高甲烷的转化率,强化反应过程。用数学方法根据文献动力学原理及模型参数模拟了传统固定床反应器和钯膜反应器中的甲烷无氧芳构化反应体系,对比了两种反应器中的甲烷无氧芳构化的反应性能,并检验了膜厚度、膜的扩散系数、吹扫比、管壳两侧总压力及温度对膜的渗透性能、甲烷转化率、苯的选择性及收率的影响。二、甲烷部分氧化偶合蒸汽重整反应制合成气,用致密的钙钛矿膜来分离和分布氧气,将空气分离与化学反应整合在一个装置中,大大的节约了空气分离所占的生产成本,同时也解决了反应体系中的热效应问题。用与例一类似的模拟方法,评估了操作条件并表征了化学反应与膜渗透过程的动力学兼容性。用模拟分析来补充实验,既能减少偶然误差,又能对实验结果进行补充和完善,还能对某些实验难以达到的结果进行预测。这种用软件进行的模拟与实验相结合的研究与分析方法,对反应系统的优化与反应器的设计具有重要的指导作用。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-11
1 文献综述  11-21
  1.1 膜反应器简介  11
  1.2 膜反应器在多相催化反应中的应用  11-13
  1.3 反应器模型  13-19
    1.3.1 甲烷无氧芳构化反应体系模型  15-16
    1.3.2 甲烷部分氧化偶合蒸汽反应体系模型  16-19
  1.4 本论文的研究思路及意义  19-21
2 甲烷脱氢芳构化反应在Pd膜反应器中的应用与分析  21-53
  2.1 反应系统  21-22
  2.2 催化剂及反应体系动力学  22-25
    2.2.1 催化剂体系  22-24
    2.2.2 反应机理的探究  24-25
  2.3 热力学平衡及影响因素  25-26
  2.4 致密的氢气选择性Pd膜  26-29
  2.5 模拟结果  29-51
    2.5.1 固定床反应器的模拟结果  29-31
    2.5.2 Pd膜反应器的模拟结果  31-34
    2.5.3 两种反应器模拟结果的对比  34-36
    2.5.4 膜厚度对反应体系的影响  36-39
    2.5.5 膜的扩散系数对反应体系的影响  39-43
    2.5.6 吹扫比对反应体系的影响  43-46
    2.5.7 管壳两侧总压力对反应体系的影响  46-50
    2.5.8 温度对氢气渗透速率的影响  50-51
  2.6 本章小结  51-52
  2.7 今后工作展望  52-53
3 甲烷部分氧化偶合蒸汽重整反应在钙钛矿膜反应器中的研究  53-80
  3.1 反应系统  53-59
    3.1.1 甲烷水蒸气重整反应  53
    3.1.2 甲烷部分氧化反应  53-55
    3.1.3 甲烷部分氧化偶合水蒸气重整反应  55-56
    3.1.4 在膜反应器中生产合成气  56-59
  3.2 催化剂与反应体系动力学  59-62
    3.2.1 催化剂的开发  59-60
    3.2.2 反应系统的动力学分析  60-62
  3.3 致密的氧气选择性钙钛矿膜  62-71
    3.3.1 钙钛矿膜的优点及在催化领域的应用  62-64
    3.3.2 钙钛矿型混合导体的透氧原理—缺陷理论  64-67
    3.3.3 钙钛矿膜在生产合成气中的应用  67-68
    3.3.4 本文应用的钙钛矿膜的表征  68-70
    3.3.5 膜渗透参数的验证  70-71
  3.4 模拟结果  71-79
    3.4.1 钙钛矿膜中空气分离性能的评价  71-74
    3.4.2 固定床反应器的模拟结果  74-75
    3.4.3 Perovskite膜反应器的模拟结果  75-77
    3.4.4 固定床反应器和膜反应器性能的对比  77-79
  3.5 本章小结  79-80
4 动力学兼容性  80-82
结论  82-83
参考文献  83-92
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  92-93
致谢  93-94

致密膜反应器中MDA及POM偶合StR反应的研究

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