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改性对MFI沸石物化性质及烷基化性能的影响

作　者: 王振宇
导　师: 郭洪臣；王祥生
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 改性 HZSM-5分子筛 物化性质 烷基化 催化性能
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


本文通过考察不同改性方法对HZSM-5分子筛催化剂烷基化性能的影响发现:水热处理、氧化磷改性和稀土元素氧化物改性都对HZSM-5分子筛催化剂的酸性和孔结构有调节作用。水热处理、氧化磷改性和稀土元素氧化物改性都可以提高对二乙苯选择性,但水热处理和氧化磷改性对对二乙苯收率的提高贡献不大。稀土元素氧化物改性可以提高对二乙苯收率,且随着负载量的增加,对二乙苯收率增加。用稀土元素氧化物改性制备出了EA-6催化剂,对其进行乙苯烷基化反的性能研究发现:1)EA-6催化剂在乙苯、乙烯和乙苯、乙醇烷基化反应中具有19%左右的初始二乙苯收率,两者单程运转300小时的二乙苯收率仍在7%以上,对二乙苯选择性始终保持在98%以上。2)催化剂EA-6的再生性能良好,经11次再生后的催化剂乙苯烷基化反应性能仍能和第1次再生后的催化剂性能保持相同。在乙苯烷基化反应中,再生11次后的催化剂具有19%左右的初始二乙苯收率,单程运转300小时后二乙苯收率仍然在5%以上,且催化剂在整个反应过程中的对二乙苯选择性都在98%以上。3)再生后的催化剂EA-6-1在乙苯、乙烯烷基化长运转实验中,反应前期的二乙苯收率可达20%左右,反应中后期的二乙苯收率在11-10%。单程运转周期在550小时以上,整个反应过程中的对二乙苯选择性都在98%以上。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-9
1 文献综述  9-27
  1.1 择形催化发展和应用  9-15
    1.1.1 择形催化理论的提出和发展  9-11
    1.1.2 影响择形催化的因素  11-13
    1.1.3 择形催化的应用  13-14
    1.1.4 择形催化剂  14-15
  1.2 直接合成法生产对二乙苯的技术及工业化背景  15-19
    1.2.1 直接合成法生产对二乙苯技术的工业化背景  15-16
    1.2.2 其他直接合成法生产对二乙苯的技术  16-19
  1.3 直接合成法生产对二乙苯催化剂常用改性方法  19-25
    1.3.1 水热处理  19-20
    1.3.2 硅氧化物改性  20-21
    1.3.3 氧化磷改性  21-22
    1.3.4 氧化镁改性  22-23
    1.3.5 稀土元素氧化物改性  23-25
    1.3.6 其他改性方法  25
  1.4 本论文研究的目的和内容  25-27
2 实验部分  27-30
  2.1 主要原料及试剂  27
  2.2 催化剂的制备  27-28
  2.3 催化剂的评价  28-29
  2.4 催化剂物化性能表征  29-30
3 改性HZSM-5分子筛催化剂的性能及其表征  30-43
  3.1 HZSM-5分子筛催化剂乙苯、乙烯烷基化性能  30-31
  3.2 水热处理对HZSM-5分子筛催化剂的影响  31-35
    3.2.1 不同温度水热处理后的HZSM-5分子筛催化剂的表征  32-33
    3.2.2 不同温度水热处理后的HZSM-5分子筛催化剂乙苯、乙烯烷基化性能  33-35
  3.3 氧化磷改性对HZSM-5分子筛催化剂的影响  35-39
    3.3.1 不同氧化磷负载量的HZSM-5分子筛催化剂的表征  35-37
    3.3.2 不同氧化磷负载量的HZSM-5分子筛催化剂乙苯、乙烯烷基化性能  37-39
  3.4 不同稀土元素氧化物改性HZSM-5分子筛催化剂的影响  39-42
    3.4.1 不同稀土元素氧化物改性的HZSM-5分子筛催化剂的表征  39-40
    3.4.2 稀土元素氧化物改性的HZSM-5分子筛催化剂乙苯、乙烯烷基化性能  40-42
  3.5 小结  42-43
4 稀土元素氧化物改性HZSM-5分子筛催化剂的物化性质和乙苯烷基化性能  43-54
  4.1 不同负载量的稀土元素氧化物改性HZSM-5分子筛催化剂的表征  43-47
  4.2 不同负载量的稀土元素氧化物改性HZSM-5分子筛催化剂的乙苯、乙烯烷基化反应性能  47-48
  4.3 EA-6催化剂乙苯、乙烯烷基化长运转性能  48-50
  4.4 EA-6催化剂与EA9506催化剂乙苯、乙烯烷基化性能对比  50-51
  4.5 EA-6催化剂乙苯、乙醇烷基化长运转性能  51-53
  4.6 小结  53-54
5 稀土元素氧化物改性HZSM-5分子筛催化剂循环再生性能的考察以及放大实验  54-62
  5.1 催化剂EA-6的循环再生性能考察  54-56
  5.2 再生后的催化剂EA-6-1的长运转性能考察  56-58
  5.3 稀土元素氧化物改性HZSM-5分子筛催化剂的制备重复性的考察  58-61
  5.4 小结  61-62
结论  62-64
参考文献  64-69
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  69-70
致谢  70-71

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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