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甲苯在SBA-15上吸附/催化性能的研究

作　者: 张薇薇
导　师: 曲振平
学　校: 大连理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 吸附-催化 银催化剂 CuAg/SBA-15 协同作用
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 71次
引　用: 1次
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内容摘要


挥发性有机废气的治理是环境保护的热点问题,为使废气达标排放,原位吸附-催化方法是处理VOCs的有效方法之一。该方法结合吸附法可将低浓度气体浓缩富集和催化法可低温活化的优点,能够有效的减少处理废气量以及降低能耗,且不会产生二次污染。在原位吸附-催化法中吸附剂和催化剂的选择是关键,研发出吸附再生性好和活性高的吸附-催化剂具有重要的经济和实际意义。本论文的主要内容如下：1.选用四种不同的多孔材料SBA-15,MCM-41,NaY和Si02研究其对甲苯吸附脱附性能。为了进一步考察孔结构对吸附的影响,选用了两种具有不同微孔量的SBA-15材料作为对比。结果表明,各样品对甲苯的吸附容量呈以下趋势：NaY＞SBA-15-2＞SBA-15-1＞MCM-41＞SiO2。由于NaY对甲苯的完全脱附温度较高(>350℃),并不利于材料的再生利用,而介孔材料和无定形材料可在较低温度(<150℃)达到完全脱附。因此,认为中微孔复合结构的SBA-15是较理想的吸附材料,且其中微孔之间存在一定的协同作用,中孔有利于分子的扩散,而微孔有利于分子的吸附,微孔量越大,吸附性能越好。2.采用等体积浸渍法合成一系列Ag/SBA-15催化剂,考察不同银负载量和预处理条件对吸附及催化活性的影响。结果表明,12.wt％Ag/SBA-15显示最好的低温催化活性,其起燃温度在163℃。预处理气氛和温度对银物种的状态有很大的影响,氢气低温处理预先已用氧气500℃处理过的银催化剂,可有效的分散银纳米粒子并提高其对甲苯的催化活性。在动态吸附/脱附实验中,甲苯和气相氧之间存在竞争吸附,气相氧被优先吸附,氧占据强的吸附中心或者降低银与甲苯的吸附强度,使得甲苯从催化剂表面的脱附温度降低,而催化剂中存在的次表层氧可增强金属与甲苯的吸附强度,使得脱附温度向高温移动。3.为了降低催化剂的合成成本,用过渡金属(Cu、Co、Ce和Mn)部分代替上述的银基催化剂中的银。结果表明,铜银比为1：1组成的催化剂显示对甲苯最好的低温催化活性。银的存在可有效分散铜粒子,且铜银之间存在的协同作用促进铜银之间的电荷转移,并相对于单组分降低了其对甲苯的活化能,从而提高对甲苯催化活性。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
1 文献综述  9-25
  1.1 挥发性有机物概述  9-15
    1.1.1 VOCs的定义及种类  9-10
    1.1.2 VOCs的来源、危害及控制  10-11
    1.1.3 VOCs的控制技术  11-15
  1.2 VOCs吸附剂  15-18
    1.2.1 活性炭  15-16
    1.2.2 硅胶  16
    1.2.3 分子筛  16-18
  1.3 甲苯催化氧化的研究进展  18-24
    1.3.1 贵金属催化剂  18-21
    1.3.2 过渡金属氧化物催化剂  21-23
    1.3.3 尖晶石、钙钛矿型催化剂  23-24
  1.4 课题的选择  24-25
2 实验及仪器  25-31
  2.1 试剂和仪器  25-26
  2.2 吸附剂和催化剂的制备  26
  2.3 实验装置图  26-27
  2.4 催化剂的表征方法  27-28
    2.4.1 氮气物理吸附实验  27-28
    2.4.2 X射线衍射  28
    2.4.3 紫外可见光谱  28
    2.4.4 氢气程序升温还原反应  28
    2.4.5 透射电镜  28
  2.5 催化剂的活性评价  28-29
  2.6 动态吸附和脱附实验  29-31
3 甲苯在不同孔材料上动态吸附/脱附性能研究  31-42
  3.1 引言  31-32
  3.2 实验部分  32
    3.2.1 吸附材料  32
    3.2.2 动态吸附和脱附实验  32
  3.3 结果与讨论  32-41
    3.3.1 XRD分析  32-33
    3.3.2 氮气的物理吸附  33-36
    3.3.3 甲苯的动态吸附/脱附  36-41
  3.4 小结  41-42
4 甲苯在Ag/SBA-15催化剂上吸附及催化性能的研究  42-58
  4.1 引言  42-43
  4.2 实验部分  43-44
    4.2.1 催化剂的合成  43
    4.2.2 动态吸附和脱附实验  43-44
  4.3 结果与讨论  44-57
    4.3.1 甲苯的活性测试  44-47
    4.3.2 催化剂的表征  47-53
    4.3.3 甲苯的动态吸附/脱附  53-57
  4.4 小结  57-58
5 CuAg/SBA-15催化剂对甲苯的催化氧化  58-73
  5.1 前言  58
  5.2 实验部分  58-59
  5.3 结果与讨论  59-72
    5.3.1 甲苯的活性测试  59-64
    5.3.2 催化剂的表征  64-70
    5.3.3 TPR分析  70-72
  5.4 小结  72-73
6 结论和展望  73-75
参考文献  75-83
攻读硕士学位论文期间发表学术论文情况  83-84
致谢  84-85

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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