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高水热稳定性介孔材料的合成及在催化中应用

作　者: 蒋天龙
导　师: 王艳芹
学　校: 华东理工大学
专　业: 先进材料与制备技术
关键词: 氟化物 Al-SBA-15 水热稳定性固体酸催化剂苯酚羟基化
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

介孔材料由于具有的大比表面积和孔体积、均一的孔径分布等特点,以及它在吸附分离、催化、传感器件、药物控释等领域表现出来的巨大应用潜力,受到了世界各地研究者的重视。其中,SBA-15因为较好的水热稳定性和较大的孔径在介孔材料家族中占有重要的位置。近年来关于改进SBA-15水热稳定性和增加酸性的报道非常多。首先,我们在氟化物为助剂的P123单模板剂条件下,通过较高温度(160℃)和较高pH值(pH=6)的老化处理,合成出了铝量可控的高水热稳定性的Al-SBA-15介孔材料.通过小角X射线衍射(low-angle XRD).氮气吸附脱附等温线(N2-sorption isotherm).透射电镜(TEM)、X射线能谱元素分析(EDX)、氨的程序升温脱附(NH3-TPD)、固体核磁(27A1-NMR)等表征方法对材料进行分析发现：初始投料中的铝元素都保留在了产物中,并且合成的Al-SBA-15经过100℃下300小时的水热测试和600℃下6小时的水蒸气测试依旧保持了很好的介孔结构,比表面积几乎不变。合成的Al-SBA-15作为固体酸催化剂在甲醇溶液中催化环己酮和苯甲醛生成缩酮的催化反应中表现出了很好的催化活性和稳定性。进一步地,通过小角X-射线衍射、氮气吸附脱附等温线表征以不同硅铝比的Al-SBA-15作为载体负载不同量的铜元素的催化材料的结构性质,并以苯酚羟基化的反应为模型反应考察了材料的催化性能。研究发现：高的铜负载量不利于介孔材料结构的保持,在较低的铜负载量的情况下就可以使苯酚羟基化达到很高的转化率。通过对Al-SBA-15和SBA-15作为载体的催化剂的循环套用分析,发现Al-SBA-15作为载体比SBA-15拥有更好的催化稳定性,这应该得益于载体中的铝元素增加了材料表面的电荷,使铜离子与载体的相互作用加强,在循环套用中的铜离子在材料表面的分散更均匀。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章前言  9-24
  1.1 介孔材料的兴起  9-10
  1.2 介孔材料的分类、结构特点及其表征技术  10-11
    1.2.1 分类  10
    1.2.2 结构特点  10
    1.2.3 表征技术  10-11
  1.3 介孔材料的合成方法  11-14
    1.3.1 水热合成法  11-13
      1.3.1.1 碱性条件下合成  11
      1.3.1.2 酸性条件下合成  11-12
      1.3.1.3 合成温度  12
      1.3.1.4 水热处理过程  12-13
      1.3.1.5 分离干燥  13
      1.3.1.6 表面活性剂模板的去除  13
    1.3.2 非水体系合成  13-14
    1.3.3 后处理合成  14
  1.4 介孔材料的合成机理  14-16
  1.5 介孔材料在催化中的应用  16-17
  1.6 选题  17-19
    1.6.1 选题意义  17-18
    1.6.2 实验研究方案  18-19
  参考文献  19-24
第2章实验部分  24-28
  2.1 实验仪器与试剂  24-25
  2.2 材料的合成  25
  2.3 材料表征方法  25-26
  2.4 催化反应分析方法的建立  26-28
第3章高水热稳定的铝量可控的Al-SBA-15的合成  28-45
  3.1 前言  28-29
  3.2 试验部分  29
    3.2.1 通过pH调节的方法合成高水热稳定性的Al-SBA-15  29
    3.2.2 水热和水蒸气处理评价  29
    3.2.3 苯甲醛和环己酮的缩醛反应  29
    3.2.4 材料表征  29
  3.3 结果与讨论  29-41
    3.3.1 氟离子的加入对合成的SBA-15的影响  29-31
    3.3.2 pH值对Al-SBA-15结构的影响  31-33
    3.3.3 Al-SBA-15的合成及结构表征  33-35
    3.3.4 含氟的Al-SBA-15的水热稳定性测试  35-39
    3.3.5 Al-SBA-15在缩醛反应中的应用  39-41
  3.3 小结  41-42
  参考文献  42-45
第4章 CuO/Al-SBA-15在苯酚羟基化反应中的应用  45-54
  4.1 前言  45
  4.2 实验部分  45-46
    4.2.1 CuO/SBA-15和CuO/Al-SBA-15的合成  45-46
    4.2.2 材料表征  46
    4.2.3 苯酚羟基化反应  46
  4.3 结果与讨论  46-52
    4.3.1 催化剂筛选  46-49
    4.3.2 催化剂寿命  49-52
  4.4 小结  52-53
  参考文献  53-54
第5章结论  54-55
攻读硕士学位期间发表论文  55-56
致谢  56

高水热稳定性介孔材料的合成及在催化中应用

内容摘要

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