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马来酸酐/α-烯烃二元梳型共聚物的合成、自组装及应用研究

作　者: 黄娟妮
导　师: 李莉
学　校: 华东理工大学
专　业: 材料化学工程
关键词: 马来酸配梳型共聚物自组装柴油降凝剂
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

北方冬季气温寒冷,柴油中的长链烷烃易结晶析出,堵塞油路滤网甚至凝固,给其使用和输送带来很大困难。为解决这一问题,本论文设计合成了以马来酸酐和α-烯烃为单体的二元梳型共聚物,由于此类共聚物具有特殊的分子结构和两亲性,使得它在一定条件下可以与溶剂尤其是非极性溶剂相互作用,研究这种相互作用可以为其作为油品降凝剂奠定理论基础,指导其更好的应用在油品降凝方面以改善油品低温流动性。梳型共聚物作为降凝剂用于不同种类原油的研究已取得了很大的进展,但是,将此类梳型共聚物用作柴油降凝剂的相关研究却比较少,所以研制出一种高效、普适性好的梳型聚合物柴油降凝剂有着理论和实践的双重意义。本课题的研究主要包括以下三个方面：(1)成功合成了梳型马来酸酐与α-烯烃共聚胺化物(MAC)。通过1HNMR、FT-IR和GPC等手段表征了梳型聚合物的结构、分子量及其分子量分布。本课题首先对马来酸酐与α-烯烃聚合反应的工艺条件进行了一系列的研究,制备出一系列具有不同侧链长度的二元梳型共聚物MACm-n (m为α-烯烃的碳数,n为烷基胺的碳数)。通过研究反应的各种影响因素,如聚合时间、反应温度、引发剂加入量及加入方式等,得到以下结论：减少引发剂的加入量,降低引发剂的瞬时浓度均能提高聚合产物分子量,当温度达到溶剂(邻二甲苯)的回流温度时,升高温度对聚合反应基本无影响。(2)通过流变学和AFM等手段研究了MAC与非极性溶剂癸烷的相互作用。结果表明：当MAC在癸烷中溶解达到临界浓度(出现粘度突变的浓度点)时,会因疏水缔合作用聚集成反胶束而发生自组装,形成类似油包水的胶束结构。(3)作为初步应用研究,将MAC用作降凝剂分别研究其对模型油和长庆原油低温流动改性的效果。此外,将MAC用作柴油降凝剂,通过流变学测得柴油倾点的变化来表征其对柴油低温流动改性的效果,结果表明：当使用MAC12-16(马来酸酐与十二烯共聚,用十六胺胺化)时,对中石化0#柴油的流动改性效果最佳,可使倾点降低6.8℃,最佳添加量为0.3wt%。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第一章绪论  10-22
  1.1 聚合物表面活性剂  10
  1.2 梳型聚合物(Comb-type copolymers)的分类和制备  10-11
  1.3 两亲性聚合物的自组装行为  11-17
    1.3.1 嵌段聚合物自组装  13-14
    1.3.2 大分子溶液的胶束化自组装新途径  14-15
    1.3.3 化学凝胶和物理凝胶  15-16
    1.3.4 梳型聚合物在极性溶剂中自组装研究进展  16-17
  1.4 梳型聚合物的应用  17-21
  1.5 本课题的研究内容与创新点  21-22
第二章梳型聚合物的合成  22-35
  2.1 引言  22
  2.2 实验主要试剂及仪器  22-26
  2.3 二元梳型聚合物的合成方法  26-28
    2.3.1 实验原理  26
    2.3.2 实验方法及反应条件  26
    2.3.3 二元梳型共聚物的合成步骤  26-28
    2.3.4 聚合物的精制  28
  2.4 表征手段  28-29
  2.5 结果与讨论  29-33
    2.5.1 ~1H NMR表征结果  29-30
    2.5.2 红外光谱分析结果  30-31
    2.5.3 分子量的测定结果  31-32
    2.5.4 引发剂加入量对MAC分子量的影响  32-33
    2.5.5 温度对聚合产物分子量的影响  33
  2.6 本章小结  33-35
第三章梳型聚合物的自组装行为  35-46
  3.1 引言  35
  3.2 实验方案  35-38
    3.2.1 实验基本原料性质  35-36
    3.2.2 实验主要试剂及仪器  36
    3.2.3 样品准备  36-38
      3.2.3.1 样品溶解性实验  36-37
      3.2.3.2 超声的影响  37-38
  3.3 梳型聚合物自组装的表征  38
    3.3.1 流变学表征  38
    3.3.2 原子力显微镜(AFM)表征  38
  3.4 结果与讨论  38-44
    3.4.1 自组装实验原理  38-39
    3.4.2 原子力显微镜表征MACm-n自组装行为  39-40
    3.4.3 流变学表征MACm-n自组装行为  40-44
      3.4.3.1 浓度的影响  40
      3.4.3.2 分子量的影响  40-41
      3.4.3.3 侧链长度的影响  41-42
      3.4.3.4 温度的影响  42-44
      3.4.3.5 金属离子的影响  44
  3.5 本章小结  44-46
第四章梳型聚合物的应用-对油品低温流动性的提高  46-56
  4.1 引言  46
  4.2 实验部分  46-48
    4.2.1 实验药品和仪器  46-47
    4.2.2 试验方法  47-48
  4.3 结果与讨论  48-55
    4.3.1 对模型油的改性效果研究  48-49
      4.3.1.1 添加量的影响  48
      4.3.1.2 支链长度的影响  48-49
    4.3.2 对长庆原油的改性效果研究  49-51
    4.3.3 对0~#柴油的改性效果研究  51-55
      4.3.3.1 空白实验-溶剂倾点的流变测试  51-52
      4.3.3.2 降凝剂MAC加入量对降凝效果的影响  52-53
      4.3.3.3 MAC的胺化链长度对流动改性效果的影响  53-54
      4.3.3.4 胺化度对MAC降凝剂降粘降凝效果的影响  54-55
  4.4 本章小结  55-56
全文总结及工作展望  56-58
  全文总结  56
  工作展望  56-58
参考文献  58-63
致谢  63-64
硕士期间发表的论文  64

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