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L-半胱氨酸组装膜的电化学研究

作 者: 韩继红
导 师: 王春涛
学 校: 山西大学
专 业: 物理化学
关键词: 电化学组装膜 自组装膜 L-半胱氨酸 铜电极 抗坏血酸
分类号: O646
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要


本论文选用价格便宜且工业上应用广泛的金属铜作为基底电极材料,在研究制备L-半胱氨酸(L-Cys)自组装膜电极的基础上,首次利用电化学组装法将L-Cys组装到铜电极表面,制成L-Cys/Cu电化学组装膜电极,分别对两种组装膜电极的组装条件进行了探索,并分别将两种组装膜电极用于抗坏血酸(AA)的电催化,发现这两种组装膜电极都对AA有明显的电催化氧化作用,且L-Cys/Cu电化学组装膜电极比L-Cys/Cu自组装膜电极的热稳定性要好、检测线性范围要宽。全文共分为八章:第一章介绍了本论文所用到的试剂、溶液、电化学仪器和实验方法。第二章简要介绍了分子自组装膜成膜机理、结构和特点;简述了分子自组装膜的分类、影响因素和表征方法;综述了自组装分子膜的应用;最后提出了本课题的研究目的、意义以及创新点。第三章通过自组装方法将L-半胱氨酸组装到铜电极上,得到稳定的分子自组装膜,并分别用交流阻抗法、循环伏安法和差分脉冲伏安法对其进行电化学表征,探索了最佳自组装条件(组装时间、组装液浓度、温度、支持电解质的pH值),同时记录了不同扫速下L-半胱氨酸自组装到铜电极上的循环伏安图,结果表明L-半胱氨酸氧化峰电流与扫速平方根成正比。最后考察了L-半胱氨酸自组装膜电极的稳定性,发现此电极具有良好的稳定性。第四章通过电化学组装法将L-半胱氨酸组装到铜电极上,得到稳定的分子组装膜,并分别用交流阻抗法、循环伏安法和差分脉冲伏安法对其进行电化学表征。探索了最佳电化学组装条件(循环扫描周数、组装时间、组装液浓度、温度、支持电解质的pH值),同时研究了不同扫速下L-半胱氨酸电化学组装到铜电极上的循环伏安图,结果表明L-半胱氨酸氧化峰电流与扫速平方根也成正比。最后考察了L-半胱氨酸电化学组装膜电极的稳定性,发现此电极同样具有良好的稳定性。第五章利用交流阻抗(EIS)法研究了L-半胱氨酸在铜电极上自组装膜的覆盖度(θ)和电化学组装膜的覆盖度(θ)随时间的变化情况,并结合电容值和经验常数(n)讨论了不同时间组装膜的致密性和均匀程度,实验证明,综合考虑膜的覆盖度、膜的致密程度、膜的均匀程度,确定要想得到质量比较好的膜应适当延长膜的组装时间,L-Cys分子在金属铜表面上自组装成膜的最佳组装时间为24h左右,电化学组装最佳成膜时间为16000s左右。第六章利用L-Cys自组装膜修饰铜电极来对抗坏血酸(AA)进行电催化,并得出了电催化氧化的最佳pH值、静置时间、富集电位和富集时间,探讨了其可能的催化机理,测得氧化峰电流与AA的浓度在1.0×10-4~9.0×10-4mol/L范围内呈良好的线性关系,相关系数达到0.9961。最后考察了一些食品和药物中常见物质对AA电催化的影响,发现L-Cys/Cu自组装膜电极对AA的电催化具有较强的抗干扰能力。第七章利用L-Cys/Cu电化学组装膜电极对抗坏血酸进行电化学催化,得出了电催化氧化的最佳pH值、静置时间、富集电位和富集时间,探讨了其可能的催化机理,测得氧化峰电流与AA的浓度在2.0×10-5~2.0×10-4mol/L范围内呈良好的线性关系,相关系数达到0.9945。最后考察了一些食品和药物中常见物质对AA电催化的影响,发现L-Cys/Cu电化学组装膜电极对AA的电催化也具有较强的抗干扰能力。第八章为研究总结与展望。

全文目录


中文摘要  12-14
ABSTRACT  14-16
第一章 分子组装膜的研究进展  16-27
  1.1 分子自组装膜的简介  16-17
    1.1.1 分子自组装膜的概念  16
    1.1.2 分子自组装膜的发展  16-17
  1.2 分子自组装膜的成膜机理、结构和特点  17-18
    1.2.1 自组装膜的形成机理  17
    1.2.2 分子自组装膜结构  17
    1.2.3 分子自组装膜的特点  17-18
  1.3 分子自组装膜的分类  18-20
    1.3.1 烷基硫醇类SAMs  18
    1.3.2 有机硅烷类SAMs  18-19
    1.3.3 脂肪酸类SAMs  19-20
    1.3.4 其它自组装体系  20
  1.4 分子自组装膜的影响因素  20-22
    1.4.1 基底性质的影响  20
    1.4.2 表面预处理的影响  20-21
    1.4.3 分子结构的影响  21
    1.4.4 溶剂的影响  21-22
  1.5 分子自组装膜的表征方法  22-23
    1.5.1 循环伏安法(CV)  22
    1.5.2 交流阻抗法(AC)  22
    1.5.3 差分脉冲伏安法(DPV)  22-23
  1.6 自组装分子膜的应用  23-25
    1.6.1 电催化  23
    1.6.2 表面改性技术  23-24
    1.6.3 分子识别  24
    1.6.4 离子选择性电极  24
    1.6.5 生物传感器  24-25
  1.7 课题的目的意义、研究内容及创新点  25-27
    1.7.1 目的和意义  25
    1.7.2 研究内容  25-26
    1.7.3 创新点  26-27
第二章 实验部分  27-29
  2.1 试剂和溶液  27
  2.2 电化学仪器  27
  2.3 实验方法  27-29
第三章 L-半胱氨酸自组装膜的研究  29-37
  3.1 结果与讨论  29-36
    3.1.1 铜电极的处理  29-30
    3.1.2 裸铜电极的表征  30-31
    3.1.3 L-Cys/Cu自组装膜的电化学性质  31
    3.1.4 L-半胱氨酸在铜电极上自组装机理的分析  31-32
    3.1.5 L-半胱氨酸自组装膜致密性与组装时间的关系  32-33
    3.1.6 L-半胱氨酸自组装膜的致密性与浓度的关系  33-34
    3.1.7 温度对L-半胱氨酸自组装膜电极电化学行为的影响  34
    3.1.8 支持电解质选择和底液pH的影响  34-35
    3.1.9 扫描速度对峰电流的影响  35-36
    3.1.10 L-半胱氨酸自组装膜电极的稳定性测试  36
  3.2 小结  36-37
第四章 L-半胱氨酸电化学组装膜的研究  37-46
  4.1 结果与讨论  37-45
    4.1.1 L-Cys/Cu电化学组装膜的电化学性质  37-38
    4.1.2 连续扫描周数与膜致密性的关系  38-39
    4.1.3 L-半胱氨酸电化学组装膜致密性与组装时间的关系  39-40
    4.1.4 L-半胱氨酸电化学组装膜致密性与组装液浓度的关系  40-41
    4.1.5 温度对L-半胱氨酸电化学组装膜电极电化学行为的影响  41-42
    4.1.6 支持电解质选择和底液pH的影响  42-43
    4.1.7 扫描速度对氧化峰电流的影响  43-44
    4.1.8 L-半胱氨酸电化学组装膜电极的稳定性测试  44-45
  4.2 小结  45-46
第五章 L-半胱氨酸自组装膜和电化学组装膜覆盖度的研究  46-55
  5.1 结果与讨论  46-54
    5.1.1 电化学交流阻抗(EIS)谱  46-48
    5.1.2 拟合结果与覆盖度  48-52
    5.1.3 L-半胱氨酸在金属铜表面上的成膜过程考察  52-54
  5.2 小结  54-55
第六章 L-半胱氨酸自组装膜对抗坏血酸的电催化作用  55-61
  6.1 结果与讨论  55-60
    6.1.1 底液pH值对抗坏血酸电催化性能的影响  55-56
    6.1.2 静置时间对抗坏血酸电催化氧化响应的影响  56-57
    6.1.3 富集电位对抗坏血酸电催化氧化响应的影响  57
    6.1.4 富集时间对抗坏血酸电催化氧化响应的影响  57-58
    6.1.5 L-半胱氨酸自组装膜电极对抗坏血酸的电催化作用  58-59
    6.1.6 L-半胱氨酸自组装膜电极对抗坏血酸的催化机理的初步探讨  59
    6.1.7 线性范围分析  59
    6.1.8 干扰实验  59-60
  6.2 小结  60-61
第七章 L-半胱氨酸电化学组装膜对抗坏血酸的电催化作用  61-67
  7.1 结果与讨论  61-66
    7.1.1 底液pH值对抗坏血酸电催化性能的影响  61-62
    7.1.2 静置时间对抗坏血酸电催化氧化响应的影响  62-63
    7.1.3 富集电位对抗坏血酸电催化氧化响应的影响  63
    7.1.4 富集时间对抗坏血酸电催化氧化响应的影响  63-64
    7.1.5 L-半胱氨酸电化学组装膜电极对抗坏血酸的电催化作用  64-65
    7.1.6 L-Cys电化学组装膜电极对抗坏血酸的催化机理的初步探讨  65
    7.1.7 线性范围分析  65
    7.1.8 干扰实验  65-66
  7.2 小结  66-67
第八章 总结与展望  67-69
  8.1 研究总结  67-68
  8.2 展望  68-69
参考文献  69-86
攻读学位期间取得的研究成果  86-87
致谢  87-88
个人简况及联系方式  88-90

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 电化学、电解、磁化学
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