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固体氧化物燃料电池铜基阳极的性能研究

作　者: 李文渊
导　师: 吕喆
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 固体氧化物燃料电池 浸渍法 Cu-CeO2/YSZ复合阳极 烃类燃料 阳极微结构
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


固体氧化物燃料电池（SOFC）能高效地将化学能转变成电能。目前发展最成熟的Ni/YSZ阳极使用烃类燃料的主要问题是Ni对碳沉积的催化作用破坏了电池的性能。Cu基阳极因对积碳无催化效果,被作为替换方案提出。本文采用浸渍法在多孔YSZ骨架中制备了Cu/YSZ阳极,研究了有机物造孔法和酸洗除Ni造孔法制备致密YSZ//多孔YSZ阳极基体,发现后者制备的阳极基体有70%的孔隙率和足够的机械强度,能更好地满足浸渍的要求。浸渍得到的Cu在阳极中分布比较均匀,但仍有一定的团聚现象。阳极电导率随浸渍量急剧增大,例如,Cu含量为4vol.%时Cu/YSZ阳极的电导率为1Scm-1,而含量增大为21vol.%时电导率上升为4800Scm-1。通过微观形貌和有效导通比c的研究发现,浸渍得到的Cu在阳极内部并不一定为连续导通状态,且高温时Cu的烧结会降低阳极电导率。研究了Cu含量对电池性能的影响,结果显示增加Cu含量可以提高阳极电导率和三相反应区密度,进而提高电池性能,但过量浸渍对性能并没有帮助。长期运行后,电池获得稳定的输出功率,700℃氢气条件下的最大输出功率（MPD）为200mWcm-2。为改善Cu/YSZ阳极,引入CeO2作催化剂。阻抗谱分析表明加入CeO2后阳极极化电阻减小为原来的30%,输出功率提高了150%。EDX测试和阳极电导特性研究发现,CeO2除作催化剂外,实际还起到了隔离CuO的分散剂作用。它提高了阳极电导率以及电导率的烧结稳定性。通过对浸渍总量的研究发现,最佳浸渍量由TPB密度的增加和孔隙率的减少之间的竞争关系决定。改变CeO2在浸渍物中所占比例,CeO2含量较高的阳极性能有明显优势。经过综合优化,以Cu-CeO2/YSZ为阳极的电池在700℃,氢气中的MPD为336mWcm-2 ,性能先进。为改进阳极的微观结构,往浸渍溶液中加入尿素。借助尿素的热解反应改变浸渍物的形成方式,使得热处理后得到Cu（OH）2和Ce（OH）3沉淀而不是析出Cu（NO3）2和Ce（NO）3晶体。它解决了硝酸盐结晶团聚的问题,以这种方式得到的Cu和CeO2更均匀地分布在阳极。加尿素浸渍的Cu-CeO2/YSZ复合阳极电池性能比不加尿素的提高了37%。电池使用甲烷燃料时的输出性能比使用氢气时低,700和750℃的MPD分别为140和180mWcm-2。长期测试后电池阳极无碳沉积出现,在甲烷上稳定性较好。在火焰燃料电池的实验中,电池的MPD在LPG火焰上取得的最大值为80mWcm-2,在酒精火焰上则高达200mWcm-2。电池的氧化还原循环测试表明Cu-CeO2/YSZ阳极具有良好的氧化还原稳定性。长期测试过程后阳极表层有积碳现象,影响了电池的稳定性。总之,本文在成功制备多孔阳极骨架的基础上,系统研究了浸渍法制备Cu阳极的结构、形貌与性能,较深入讨论了CeO2对Cu/YSZ阳极的影响,并通过使用尿素沉淀剂进一步提高了电池性能,最后还研究了电池在烃类燃料上的应用。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-16
  1.1 燃料电池概述  9-11
  1.2 固体氧化物燃料电池的工作原理  11-12
  1.3 固体氧化物燃料电池的关键部件  12-13
  1.4 Cu基阳极固体氧化物燃料电池  13-14
  1.5 国内外研究现状  14-15
  1.6 论文的研究内容及主要目的  15-16
第2章 Cu/YSZ阳极的制备及性能研究  16-35
  2.1 概述  16
  2.2 Cu/YSZ阳极的制备  16-21
    2.2.1 阳极基体的制备  16-17
    2.2.2 阳极基体的形貌  17-18
    2.2.3 不同基体的Cu/YSZ阳极  18-21
  2.3 Cu/YSZ阳极的内部结构  21-27
    2.3.1 Cu在阳极的宏观分布  21-22
    2.3.2 Cu在阳极的微观形貌  22-27
  2.4 Cu/YSZ阳极的电化学性能  27-34
    2.4.1 Cu含量对输出性能的影响  27-30
    2.4.2 Cu烧结对阳极电导的影响  30-32
    2.4.3 阳极性能的退化  32-34
  2.5 本章小结  34-35
第3章 Cu-Ce0_2/YSZ复合阳极性能研究  35-50
  3.1 概述  35
  3.2 Ce0_2在复合阳极中的分散剂作用  35-36
  3.3 Cu-Ce0_2/YSZ复合阳极的电导特性研究  36-38
  3.4 Ce0_2的催化性能  38-40
  3.5 浸渍量对阳极性能的影响  40-41
  3.6 Ce0_2在阳极的催化效率  41-44
  3.7 电池输出稳定性研究  44-49
  3.8 本章小结  49-50
第4章 以尿素改进阳极性能的研究  50-56
  4.1 概述  50
  4.2 尿素的作用机理  50-52
    4.2.1 尿素的水解反应  50-51
    4.2.2 尿素对浸渍物微结构影响  51-52
  4.3 尿素对电池性能的影响  52-55
    4.3.1 尿素对Cu/YSZ阳极性能的改善  52-53
    4.3.2 尿素对Cu-Ce0_2/YSZ复合阳极性能的改善  53-55
  4.4 本章小结  55-56
第5章 Cu-Ce0_2/YSZ复合阳极在含碳燃料上的应用  56-65
  5.1 电池在CH_4上的运行  56-58
    5.1.1 电池的输出性能  56-57
    5.1.2 电池的稳定性讨论  57-58
  5.2 电池在酒精和LPG火焰上的运行  58-65
    5.2.1 电池测试装置  59
    5.2.2 阳极的氧化还原稳定性  59-60
    5.2.3 火焰对阳极的还原效果  60-61
    5.2.4 电池在火焰上的输出性能  61-63
    5.2.5 电池的稳定性讨论  63-64
    5.2.6 本章小结  64-65
结论  65-66
参考文献  66-70
攻读硕士学位期间发表的论文  70-72
致谢  72

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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