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低温固体氧化物燃料电池复合电解质与新型阴极材料研究

作　者: 范梁栋
导　师: 王成扬
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 低温固体氧化物燃料电池复合电解质离子电导率 K2NiF4结构电极界面离子传导干压-共烧结
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

能源危机和环境污染问题已经成为世界关注的话题。开发新型能源和发展高效能源利用系统是目前科学领域的研究热点。从短期看来,发展高效能源系统更具有潜力。固体氧化物燃料电池(SOFC)因其高效的能源转换效率、灵活的燃料选择和环境友好性受到重视。中、低温SOFC因在材料的选择、制备成本和操作稳定性的独特优势而成为该领域的研究重点。本论文围绕低温SOFC的新型复合电解质材料钐掺杂氧化铈-(Li2/Na2)CO3 (SDC-Carbonate, SCC)及其新型阴极材料开展了相关研究:1、首先采用柠檬酸-硝酸燃烧法(CN)、碳酸铵共沉淀法(CP)和固相反应法(SR)制备SCC前躯体--SDC粉末,考察SDC的物理化学性质对复合材料的电化学性能的影响。2、采用干压-共烧结方法制备以SCC为电解质、Ni基材料为电极的SOFC单电池。考察SOFC单电池组件之间的化学、热兼容性和电池短时间操作稳定性,并利用电化学阻抗谱分析单电池的电化学性能和离子传导机理。3、初步探索了具有K2NiF4型结构的Pr2Ni0.76Cu0.24O4+δ(PNCO)材料做SDC-碳酸盐(CN-SCC)复合电解质基单电池的阴极材料的可行性。通过实验,得到下述结论;SDC粉末的材料物理化学性质(比表面、形貌和表面化学性质)对复合材料的电化学性能影响明显。其中采用柠檬酸燃烧法制备的SCC复合材料获得最好的离子电导率和电化学功率密度(550°C达到916.4mWcm-2),优异的电化学性能归结于SDC粉末与碳酸盐形成的独特界面结构。SCC与Ni基电极以及PNCO材料在H2/air条件下化学、热兼容性良好。电化学阻抗谱确认单电池的欧姆阻抗和极化阻抗都满足高电化学性能的要求。以CN-SCC为电解质、Ni基材料为电极的单电池在2h的短时间操作过程中性能稳定。极化阻抗谱测试证实复合电解质的离子导电方式与传统单相电解质的离子导电方式不同,并且为H+/O2-混合传导。借助空间电荷模型初步分析复合电解质的新型界面离子传导机理。使用PNCO电极材料的单电池也在600°C获得了647.0mWcm-2的电化学功率密度和短时间操作稳定性。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第一章文献综述  9-27
  1.1 引言  9
  1.2 燃料电池概述  9-10
  1.3 固体氧化物燃料电池（SOFC）概述  10-16
    1.3.1 SOFC工作原理于电化学基础  10-12
    1.3.2 燃料电池性能  12-13
    1.3.3 SOFC结构  13-15
    1.3.4 SOFC国内外发展  15-16
  1.4 SOFC关键组件及材料  16-22
    1.4.1 阳极  16-18
    1.4.2 阴极  18-19
    1.4.3 电解质  19-22
      1.4.3.1 氧离子传导型电解质  19-21
      1.4.3.2 质子传导型电解质  21-22
  1.5 低温SOFC研究与发展  22-24
  1.6 本研究的选题思想和研究内容  24-27
第二章实验部分  27-37
  2.1 原料和试剂  27-28
  2.2 主要实验仪器和设备  28
  2.3 复合电解质SCC的制备  28-31
    2.3.1 柠檬酸燃烧法制备SDC (CN-SDC)  28-29
    2.3.2 共沉淀法制备SDC (CP-SDC)  29-30
    2.3.3 固相反应法制备SDC (SR-SDC)  30
    2.3.4 二元共熔碳酸盐混合物制备  30
    2.3.5 单电池电极材料制备  30-31
      2.3.5.1 常见电极材料制备  30
      2.3.5.2 Pr_2Ni0_4 基新型阴极材料制备  30-31
  2.4 材料结构、形貌表征手段  31-33
    2.4.1 比表面分析  31
    2.4.2 扫描电子显微镜（SEM）  31
    2.4.3 X-射线衍射（XRD）分析  31-32
    2.4.4 DSC 分析  32
    2.4.5 热膨胀行为分析  32-33
  2.5 单电池构造与电化学测试  33-37
    2.5.1 单电池构造  33
    2.5.2 电化学性能测试  33-34
    2.5.3 电化学阻抗谱  34-37
第三章不同前躯体复合电解质的制备与性能表征  37-47
  3.1 引言  37-38
  3.2 实验部分  38-39
  3.3 实验结果与讨论  39-46
    3.3.1 晶体结构  39-40
    3.3.2 材料粉体形貌  40-42
    3.3.3 电导率  42-43
    3.3.4 电化学性能  43-46
  3.4 小结  46-47
第四章复合电解质基SOFC的性能与离子传导机理研究  47-59
  4.1 引言  47
  4.2 实验部分  47-48
  4.3 结果与讨论  48-57
    4.3.1 晶体结构XRD  48-49
    4.3.2 粉末形貌和断面微结构  49
    4.3.3 X射线光电子能谱  49-50
    4.3.4 单电池组件的热性质  50-51
    4.3.5 单电池短时间放电操作稳定性测试  51-52
    4.3.6 电池截面微结构SEM图  52-53
    4.3.7 电解质截面微结构变化  53-54
    4.3.8 电化学阻抗谱  54-56
    4.3.9 电导率与离子传导机理初步探讨  56-57
  4.4 小结  57-59
第五章新型阴极材料的探索  59-65
  5.1 引言  59-60
  5.2 电池组件材料制备和单电池构造  60-61
  5.3 结果与讨论  61-64
    5.3.1 晶体结构分析  61-62
    5.3.2 粉体形貌与单电池微结构  62
    5.3.3 单电池电化学性能  62-63
    5.3.4 单电池短时间操作稳定性  63-64
  5.4 小结  64-65
第六章结论与今后工作展望  65-67
  6.1 论文主要结论  65-66
  6.2 今后工作展望  66-67
参考文献  67-74
发表论文和参加科研情况说明  74-75
致谢  75

低温固体氧化物燃料电池复合电解质与新型阴极材料研究

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